论文摘要
为使排放达标车用汽油机均使用了无铅汽油与三元催化转化器(TWC)技术。然而,为提高无铅汽油的抗暴性,增加了汽油中芳香烃成份;TWC的使用虽然在理论空燃比附近使排气中苯的转化高达98%,但在大负荷、高速工况下却出现了TWC诱导致癌物苯生成的现象。由于目前关于TWC中芳香烃的催化反应机理尚不完全清楚,因此,本研究应用蒙特卡罗方法,并根据TWC化学反应动力学、统计物理学的基本原理,建立了汽油机TWC的化学反应动力学模型;用试验数据验证了该模型;计算结果表明:(1)本模型关于常规排放物CO、NOX、THC以及非常规排放物苯、甲苯、乙苯在TWC后的排放量的预测值和试验值的一致性较好,所建立的TWC的化学反应动力学模型是可靠的,其中关于TWC前输入气体成份的选择、TWC中反应机理的设定、模拟网格数及模拟次数的选择是简洁、可行的。(2)计算表明,当过量空气系数(λ)小于1,并且TWC前排气温度为549℃-693℃时,TWC诱导苯生成。其中,TWC中苯生成的两个途径分别是烷基苯催化重整生成苯和烷基苯部分氧化生成苯。并发现在,在浓混合气工况下,第一种反应途径占主导地位。而第二种反应途径除了转化为苯,还可转化为CO和水,而且第一种反应途径的中间反应步骤较少,因此比第二种反应途径能更有效地转化为苯。(3)在浓混合气工况下,由于TWC中自由基氧数目较少,CO的转化主要通过水蒸气转换反应实现的,而直接氧化的CO很少。而且CO的转化产生了大量的自由基氢,从而加快了生成苯的反应速率。(4)在浓混合气工况下,随着TWC前排气温度的升高,常规排放物的转化反应的反应速率在加快;甲苯、乙苯的还原反应比氧化反应的反应速率增加明显,因此加快了二者转化为苯的反应速率。(5)当TWC前排气温度为549-630℃时,由于乙苯转化为甲苯的反应速率比甲苯转化为苯的反应速率快,因而出现了TWC诱导少量甲苯生成的现象。
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