Au对硼氢化钠直接氧化的催化

论文摘要

直接硼氢化钠燃料电池（DBFC）是以碱性硼氢化钠溶液为阳极燃料的新型燃料电池,具有理论开路电压（1.64V）和理论能量密度（9.30kWh/kg）高的特点。DBFC的阳极催化材料主要有两类:第一类是贵金属及其合金,硼氢化钠在此类催化材料上的直接氧化通常具有较高的电子转移数,但极化现象较为严重;第二类是以Ni为代表的非贵金属及其合金,通常,硼氢化钠在此类催化材料上的极化较小,但直接氧化的电子转移数偏低。为了提高催化剂的性能和使用效率,通常需要采用纳米技术对催化剂进行加工和处理,因此,贵金属催化剂的使用,存在着生产成本偏高、生产工艺复杂等问题。利用电解液添加剂也能改善贵金属催化剂对硼氢化钠直接氧化的催化性能,这是一种简便易行、成本较低的有效途径。本文研究了Au对硼氢化钠直接氧化的催化和电解液添加剂对Au催化性能的影响。首先,采用循环伏安法研究了实验条件对硼氢化钠在金电极上直接氧化的影响。结果表明:氢氧化钠和硼氢化钠浓度比为30:1时,既能抑制硼氢化钠的水解现象,又能促进硼氢化钠在金电极上的直接氧化。当NaBH4的浓度为0.1mol/L,NaOH的浓度为3.0mol/L时,在283343K的范围内,硼氢化钠的直接氧化都能较好的进行。硼氢化钠在金电极上的直接氧化为扩散控制过程。其次,采用循环伏安法、交流阻抗法和开路电位等方法研究了不同添加剂对硼氢化钠在Au上直接氧化的影响,同时也研究了温度和时间因素对添加剂的影响,结果表明:添加剂三聚氰胺、三乙烯四胺和苯胺能够吸附在金电极表面,减少BH4-在金电极表面的数量,使每个BH4-有更多的H原子能够接触到催化点而发生氧化,从而促进硼氢化钠在Au上的直接氧化,三种添加剂的最佳添加浓度分别为:1.6μmol/L、160μmol/L和20μmol/L。其中,三乙烯四胺对硼氢化钠在Au上的直接氧化性能改善效果最好。最后,对添加剂的分子结构进行分析比较后发现:分子结构中有氨基存在、分子大小适中的添加剂有利于促进硼氢化钠在Au上的直接氧化。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 硼氢化钠和直接硼氢化物燃料电池
• 1.2.1 硼氢化钠的理化性质
• 1.2.2 直接硼氢化物燃料电池（DBFC）
• 1.3 直接硼氢化钠燃料电池的研究现状
• 1.3.1 电解液组成
• 1.3.2 阳极催化剂
• 1.3.3 阴极催化材料
• 1.3.4 DBFC 的结构
• 1.4 硼氢化钠的准备
• 1.4.1 电解还原偏硼酸钠制备硼氢化钠反应机理的研究
• 1.4.2 阴极电极材料
• 1.5 论文的主要研究内容和化学方法
• 2 实验部分
• 2.1 实验材料和实验装备
• 2.1.1 主要实验药品和实验材料
• 2.1.2 实验装备
• 2.1.3 硼氢化钠碱性溶液配制
• 2.2 催化电极材料的制作和预处理
• 2.3 电化学测试方法
• 2.3.1 循环伏安法
• 2.3.2 线性电位扫描伏安法
• 2.3.3 交流阻抗测试
• 3 结果与讨论
• 3.1 实验条件对硼氢化钠直接氧化的影响
• 3.1.1 电解液组成
• 3.1.2 温度
• 3.1.3 扫描速度的影响
• 3.2 添加剂对Au 催化下硼氢化钠直接氧化的影响
• 3.2.1 三聚氰胺
• 3.2.2 三乙烯四胺
• 3.2.3 苯胺
• 3.2.4 三种添加剂的比较
• 3.2.5 影响添加剂作用的因素
• 4 结论与展望
• 4.1 主要结论
• 4.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录