储氢材料用微晶碳结构调制的研究

论文摘要

氢作为一种高能量密度、清洁的绿色新能源,已引起了人们的极大关注。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术,是将氢能利用推向实用化、规模化的关键,根据技术发展趋势,储氢研究的重点是在新型高性能规模储氢材料上。本课题研究的碳材料以无烟煤、石油焦、石墨等作为主要原料,这些碳原料经过炭化、预石墨化处理后,然后将其与镁复合,制得Mg/C复合储氢材料。这些碳原料具有成本低、来源广等优点,所以用它们制备储氢材料可以降低成本、节约贵重金属资源。通过改变炭化及预石墨化温度、添加金属催化剂、脱灰、改变碳原料等工艺条件,制备了不同结构的微晶碳,并利用XRD图谱对其进行分析。无烟煤经炭化和预石墨化制备的微晶碳的（002）和（100）衍射峰均比无烟煤的尖锐,在无烟煤炭化及预石墨化过程中添加Ni、Fe,或者先经脱灰后进行预石墨化的,该趋势更加明显。石油焦经1500℃预石墨化制备的微晶碳其（002）衍射峰比无烟煤的尖锐。根据微晶碳的XRD图谱,计算了微晶碳的结构参数d002、Lc和La,结果表明,无烟煤经过炭化和预石墨化处理后,其石墨化度增大,形成了具有类石墨微晶结构的微晶碳,且石墨状微晶碳的结晶区增大,碳网平面在二维方向显著增大。研究了碳材料对储氢材料的储氢密度、放氢温度、微观结构的影响。结果表明,添加无烟煤制备的微晶碳的储氢材料,其储氢密度最高（为3.71wt.%）、初始放氢温度最低（340.8℃）、粒度最小（100～200nm）。说明无烟煤制备的微晶碳同镁的协同储氢作用最佳,对材料放氢温度降低的催化作用最好,而且其助磨作用也是最好的,可使储氢物料在短时间内磨细。其次,研究了碳原料的热处理温度对储氢材料性能的影响,结果表明,无烟煤的热处理温度对材料储氢密度的影响不大,储氢密度基本相同;石油焦热处理温度对材料的储氢密度的影响较大,随着温度的升高,材料的储氢密度先增大后减小,当石油焦处理温度为860℃时,材料的储氢密度最大。最后,研究了在无烟煤炭化、预石墨化过程中添加Ni、Fe、Co对储氢材料的储氢密度的影响,结果表明,添加Ni的储氢密度最大,说明Ni对微晶碳结构的催化作用最好,从而使得储氢材料的效果最好。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 文献综述
• 1.1 氢能简介
• 1.2 储氢方法简介
• 1.3 碳储氢材料研究进展
• 1.4 MG/C复合储氢材料研究进展
• 1.5 碳原料的碳化及预石墨化
• 1.6 本论文的研究目的、研究内容与技术路线
• 2 微晶碳的制备及结构表征
• 2.1 实验原料及设备
• 2.2 微晶碳制备方法及表征手段
• 2.3 结果与讨论
• 2.4 小结
• 3 微晶碳结构对镁碳复合储氢材料结构和性能的影响
• 3.1 储氢实验原料及设备
• 3.2 储氢材料制备方法与分析测试手段
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 本章小结
• 4 微晶碳制备过程中的结构变化及其在储氢材料中的作用
• 4.1 微晶碳制备过程中的结构变化
• 4.2 微晶碳在储氢材料中的作用
• 5 结论与展望
• 5.1 主要结论
• 5.2 主要创新点
• 5.3 问题与展望
• 致谢
• 攻读硕士期间的主要工作成果
• 参考文献