论文摘要
氮素是重要生命元素，是农业生产中三大肥料要素之一。目前，农业生产中氮肥利用率较低是全球面临的普遍问题。在氮素损失途径中，有相当部分氮素去向不明。随着光化学研究的深入和对硝酸根光化学活性的了解，硝酸根光降解造成的氮肥损失引起了研究者的关注。本文以溶液中的硝酸根为研究对象，研究了在300w高压汞灯照射下，溶液pH、硝酸根浓度、Fe2+、NH4+等不同环境因素对硝酸根光解的影响，并对其机理进行初步探讨。主要研究结果如下：1、单一硝酸根体系、硫酸亚铁-硝酸根体系、硫酸亚铁铵-硝酸根体系在避光条件下4h以内，硝酸根均不会发生降解。2、浓度为2mg／L硝态氮，在单一硝酸根体系中光照4h降解率达到17．28％，继续延长光照时间降解率增大不显著，而在本体系中加入0．2mmol／LFeSO4或0．2mmol／LFeSO4·（NH4）2SO4，光照3h后硝酸根降解率分别达28．71％、23．12％，继续延长光照时间降解率增大不显著。3、溶液pH对硝酸根光解影响显著，pH由4．0增加到9．0时，0．5mg／L的硝态氮降解率由8．8％增大到39％；5．0mg／L的硝态氮降解率由6．68％增大到20．7％。若继续增大溶液pH至10．0时，其降解率增大不再显著；与此同时亚硝酸根生成率也呈现相同趋势。4、Fe2+对硝酸根光解影响显著，增大Fe2+浓度，能显著提高硝酸根的降解率，同时亚硝酸根生成呈现相同趋势。向0．5mg／L硝态氮溶液中加入0．2mmol／L FeSO4时，NO3-的降解率由35．43％提高到55．12％，而加入0．2mmol/L FeSO4·（NH4）2SO4的硝酸根溶液，NO3-的降解率为45．56％。若继续增加FeSO4·（NH4）2SO4含量，溶液中硝酸根的降解率明显提高，且高于加入相同量的FeSO4的硝酸根体系。在硫酸亚铁铵-硝酸根体系中，低浓度的NH4+对硝酸根光解有抑制作用，NH4+浓度大于0．4mmol／L时可显著促进硝酸根光解。5、硝酸根动力学研究表明，其光解过程遵循一级反应动力学，在pH为8．0的单一硝酸根体系中反应速率常数与浓度成反比。6、在硝酸根光解过程中，并未检测到NH4+存在。根据反应体系氮素守恒的原则推断，部分氮素可能以N2、N2O等氮氧化物气体释放或以其他形式存在。由反应前后硝酸根含量及亚硝酸根生成量计算得出，单一硝酸根体系中这部分氮所占比例较少，约占总氮8％；而在硫酸亚铁-硝酸根体系和硫酸亚铁铵-硝酸根体系中比例有所增大，分别达到14％和17％，这可能与Fe2+与NH4+在光照过程中形成活性较强的中间体促进硝酸根的还原有关。