稀土元素掺杂二氧化钛纳米管阵列制备及其光催化性能研究

论文摘要

稀土元素掺杂TiO2纳米管阵列,研究煅烧温度、掺杂浓度、甲基橙初始浓度、pH值、盐的种类对其催化活性的影响。工业级纯钛箔为模板,选择镧(La)、铈(Ce)、钐(Sm)、钆(Gd)、镝(Dy)和钬(Ho)等六种稀土元素为掺杂元素,阳极氧化法制备不同稀土元素掺杂的TiO2光催化剂。以甲基橙为目标降解物,研究稀土元素掺杂TiO2纳米管阵列在可见光照射下光催化性能。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)对钆与镝分别掺杂的TiO2纳米管阵列进行表征。SEM表明,制备的TiO2纳米管阵列管径在80～100nm,管壁厚10～20mm,管长比较均一为0.5μm。XRD表明,所制备的光催化剂为锐钛矿相和微量金红石相的混晶,钆及镝的掺杂抑制了TiO2晶粒增长,增加空穴捕获的途径,降低光生电子和空穴复合,扩大可利用光的波长范围,提高了光量子效率,增强光催化剂的催化活性。XPS表明,硝酸钆掺杂浓度为0.001mol/L、煅烧温度为550℃、阳极氧化30min,制备的钆掺杂TiO2纳米管阵列,在可见光照射下,降解10mg/L的甲基橙,降解率为75%,远大于未掺杂的TiO2纳米管阵列。一定量的稀土元素掺杂提高了TiO2纳米管阵列的光催化性能。制备条件对催化剂性能有较大影响,对稀土离子掺杂浓度、煅烧温度和阳极氧化时间进行了考察和优化。另外,还从目标降解物初始浓度、溶液pH、反应体系添加盐类等方面研究了反应条件对光催化反应的影响。钆掺杂TiO2纳米管阵列循环使用6次,仍然有良好的光催化性能,催化剂稳定性较好,具有潜在的工业应用价值。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 2光催化剂的结构特征'>1.1 TiO₂光催化剂的结构特征
• 2光催化原理'>1.2 TiO₂光催化原理
• 2光催化性能的因素'>1.3 影响TiO₂光催化性能的因素
• 2晶型的影响'>1.3.1 TiO₂晶型的影响
• 1.3.2 光催化反应的比表面积的影响
• 1.3.3 光强度的影响
• 1.3.4 有机物初始浓度的影响
• 1.3.5 反应液PH值的影响
• 1.3.6 溶液中杂质离子的影响
• 2光催化活性的方法研究进展'>1.4 提高TiO₂光催化活性的方法研究进展
• 1.4.1 半导体复合
• 1.4.2 表面光敏化
• 1.4.3 过渡金属掺杂
• 1.4.4 非金属掺杂
• 1.4.5 贵金属沉积
• 1.4.6 稀土元素掺杂
• 1.4.7 双元素掺杂
• 2光催化剂的制备技术进展'>1.5 掺杂的TiO₂光催化剂的制备技术进展
• 1.5.1 溶胶-凝胶法
• 1.5.2 化学共沉淀法
• 1.5.3 微乳液法
• 1.5.4 浸渍法
• 1.5.5 水热合成法
• 1.5.6 阳极氧化法
• 2光催化剂的应用进展'>1.6 TiO₂光催化剂的应用进展
• 1.6.1 光解水制氢
• 1.6.2 水污染处理
• 1.6.3 空气污染处理
• 1.6.4 氢传感器
• 1.6.5 太阳能电池阳极材料
• 1.6.6 医学应用
• 1.7 本文研究内容、目的及创新点
• 2纳米管阵列的制备、表征及其光催化性能研究'>2 TiO₂纳米管阵列的制备、表征及其光催化性能研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要实验仪器与化学试剂
• 2.2.2 催化剂的制备
• 2.2.3 催化剂的表征
• 2.2.4 光催化性能实验
• 2.2.4.1 目标降解溶液的配制
• 2.2.4.2 光解实验
• 2.2.4.3 分析方法
• 2.3 实验结果与分析
• 2.3.1 SEM
• 2.3.2 XRD
• 2.3.3 光催化性能分析
• 2.4 小结
• 2纳米管阵列的制备、表征'>3 稀土掺杂TiO₂纳米管阵列的制备、表征
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 主要实验仪器与化学试剂
• 3.2.2 催化剂的制备
• 3.2.3 催化剂的表征
• 3.3 实验结果与分析
• 3.3.1 SEM
• 3.3.2 XRD
• 3.3.3 XPS
• 3.3.4 催化剂光催化性能分析
• 3.4 小结
• 2纳米管阵列光催化性能影响因子研究'>4 稀土掺杂TiO₂纳米管阵列光催化性能影响因子研究
• 4.1 引言
• 4.2 光催化性能实验
• 4.2.1 目标降解溶液的配制
• 4.2.2 光解实验
• 4.2.3 分析方法
• 4.3 各种因素对光催化性能的影响
• 4.3.1 掺杂浓度对光催化性能的影响
• 4.3.2 煅烧温度对光催化性能的影响
• 4.3.3 甲基橙初始浓度对光催化性能的影响
• 4.3.4 pH对光催化性能的影响
• 4.3.5 盐类对光催化性能的影响
• 4.3.6 催化剂稳定性实验
• 4.4 动力学分析
• 4.5 小结
• 5 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 不足
• 5.3 展望
• 参考文献
• 附表
• 表1 图2.3 甲基橙标准曲线
• 表2 图2.6 不同条件的催化性能比较
• 表3 图3.8 催化性能比较图
• 表4 图4.1 掺杂浓度对光催化性能的影响
• 表5 图4.2 煅烧温度对光催化性能的影响
• 表6 图4.3 初始浓度对光催化性能的影响
• 表7 图4.4 pH对光催化性能的影响
• 表8 图4.5 盐类对光催化性能的影响
• 表9 图4.6 催化剂的循环实验
• 0/C_t）与光降解时间的关系'>表10 图4.7 ln（C₀/C_t）与光降解时间的关系
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文