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镁基复合储氢材料的制备及气态储氢性能研究

2020-11-22阅读(458)

镁基复合储氢材料的制备及气态储氢性能研究

论文摘要

本文首先全面评述了国内外关于Mg基材料气态储氢性能的研究与开发的进展,并分析了目前存在的主要问题,特别是吸放氢温度较高和吸放氢反应速率较慢等问题。在此基础上,本文确定了以Mg-Ni-Cr三元合金为研究起点,逐步优化到Mg基多元合金并采用表面催化改性制备Mg基复合材料的研究思路,寻求改善Mg基储氢合金吸放氢动力学性能和降低氢化反应温度的有效途径。 对不同计量比Mg2Ni1xCrx（x=0～0.30）合金的相结构及气态储氢性能研究表明,粉末烧结Mg2Ni1xCrx合金为单一的Mg2Ni相结构,固溶Cr使Mg2Ni相的晶胞参数变大。高能球磨过程中由于Cr的加入引发结构的不稳定,使Mg2Ni发生相分离,形成（Mg2Ni-Ni）复相合金。在Mg2Ni0.8Cr0.2三元合金的基础上,选取Ti替代Mg进一步研究了Mg2-xTixNi0.8Cr0.2（x=0.05～0.20）四元合金的相结构和气态储氢性能,Ti元素的加入导致烧结后Mg2-xTixNi0.8Cr0.2四元合金出现多相共存现象。Ti的加入有利于合金放氢动力学性能的提高。 采用纳米TiO2和CoO/Al2O3复合氧化物分别对Mg2Ni0.8Cr0.2合金进行表面催化改性,并分析了氧化物作为催化剂提高合金储氢性能的作用机理。添加纳米TiO2的Mg2Ni0.8Cr0.2合金经球磨后,从Mg2Ni相中析出的Ni与纳米TiO2颗粒均匀分散在基体Mg2Ni相表面。纳米TiO2在Mg2Ni0.8Cr0.2合金中的添加量为1.5wt%时综合储氢性能最好。根据不同温度下的P-C-T吸氢压力平台计算得出Mg2Ni0.8Cr0.2-1.5wt%TiO2复合材料氢化物的生成焓为-58kJ/mol H2,并且随着TiO2含量增加,复合材料的吸氢压力平台升高。复相催化剂CoO/Al2O3含量在0.5wt.%～5.0wt.%中变化时,对Mg2Ni0.8Cr0.2-CoO/Al2O3复合材料的相结构没有明显影响。复相催化剂CoO/Al2O3的添加有利于提高合金的吸放氢动力学性能,但随着添加量的增加,其最大吸氢量减少。 为了提高反应体系的综合储氢性能,在以上研究的基础上,选择Mg-Mg2Ni0.8Cr0.2-TiO2复相合金。分别改变纳米TiO2颗粒和Mg2Ni0.8Cr0.2合金的添加量系统研究了不同成分含量的复合材料的气态储氢性能。在Mg-15wt.%Mg2Ni0.8Cr0.2-xwt.%TiO2（x=0,0.5,1.5,2.5）复合材料中,当TiO2颗粒添加量为1.5wt.%时,复合材料的综合储氢性能改善最为显著。在此基础上讨论了Mg-xwt.%Mg2Ni0.8Cr0.2-1.5wt.%TiO2(x=20,25,30,

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 文献综述：Mg基储氢材料研究进展
  • 1.1 储氢合金的储氢机理
  • 1.2 氢在金属中的存在状态
  • 1.3 储氢合金的研究现状
  • 5型稀土系合金'>1.3.1 AB5型稀土系合金
  • 2型储氢合金'>1.3.2 AB2型储氢合金
  • 1.3.3 AB型储氢合金
  • 2B型储氢合金'>1.3.4 A2B型储氢合金
  • 1.3.5 V基固溶体型储氢合金
  • 1.3.6 其他新型储氢材料
  • 1.4 纯镁和氢的反应
  • 1.5 镁基储氢材料合金化
  • 1.5.1 Mg-Cu合金
  • 1.5.2 Mg-Al合金
  • 1.5.3 Mg-Fe、Mg-Co合金
  • 1.5.4 Mg-Ni合金
  • 1.6 与单质元素复合的镁基材料
  • 1.7 与化合物复合的镁基材料
  • 1.8 问题的提出及本文研究思路
  • 第二章 实验方法
  • 2.1 合金成分的设计
  • 2.1.1 元素替代
  • 2.1.2 添加表面催化剂
  • 2.1.3 多相复合镁基储氢材料
  • 2.1.4 Mg-Al储氢材料
  • 60化合物储氢材料'>2.1.5 有机金属M-C60化合物储氢材料
  • 2.2 材料的制备
  • 2.2.1 合金的扩散烧结
  • 2.2.2 合金的机械球磨
  • 2.3 吸氢实验装置和计算方法
  • 2.3.1 固体吸氢测试方法的简介
  • 2.3.2 实验设备简介
  • 2.3.3 实验过程和计算
  • 2.4 仪器分析
  • 2.4.1 X射线衍射（XRD）分析
  • 2.4.2 扫描电镜（SEM）观察
  • 2.4.3 透射电镜（TEM）分析
  • 2Ni合金相结构与气态储氢性能的影响'>第三章 元素替代对Mg2Ni合金相结构与气态储氢性能的影响
  • 3.1 Mg-Ni-Cr三元合金的结构表征和储氢性能
  • 3.1.1 球磨前后的相结构变化
  • 3.1.2 球磨时间对合金微结构的影响
  • 3.1.3 添加元素Cr对合金相结构的影响
  • 3.1.4 Mg-Ni-Cr三元合金吸氢后的相结构
  • 3.1.5 Mg-Ni-Cr三元合金的吸放氢性能
  • 3.2 Mg-Ti-Ni-Cr四元合金的结构表征和气态储氢性能
  • 3.2.1 球磨前后Mg-Ti-Ni-Cr四元合金的相结构
  • 3.2.2 Mg-Ti-Ni-Cr四元合金的吸放氢性能
  • 3.3 本章小结
  • 2、CoO／Al2O3）催化改性Mg2Ni0.8Cr0.2合金的相结构与气态储氢性能'>第四章 氧化物（纳米TiO2、CoO／Al2O3）催化改性Mg2Ni0.8Cr0.2合金的相结构与气态储氢性能
  • 2Ni0.8Cr0.2-纳米TiO2复合材料的相结构和储氢性能'>4.1 Mg2Ni0.8Cr0.2-纳米TiO2复合材料的相结构和储氢性能
  • 2后合金的结构表征'>4.1.1 添加纳米TiO2后合金的结构表征
  • 2对合金储氢动力学性能的影响'>4.1.2 添加纳米TiO2对合金储氢动力学性能的影响
  • 2颗粒后Mg2Ni0.8Cr0.2的P-C-T曲线'>4.1.3 添加纳米TiO2颗粒后Mg2Ni0.8Cr0.2的P-C-T曲线
  • 2O3—Mg2Ni0.8Cr0.2复合材料的相结构和气态储氢性能'>4.2 CoO／Al2O3—Mg2Ni0.8Cr0.2复合材料的相结构和气态储氢性能
  • 2O3复相催化剂的制备与结构表征'>4.2.1 CoO／Al2O3复相催化剂的制备与结构表征
  • 2O3复相催化剂后复合材料的相结构'>4.2.2 添加CoO／Al2O3复相催化剂后复合材料的相结构
  • 2O3-Mg2Ni0.8Cr0.2复合材料的气态储氢性能'>4.2.3 CoO／Al2O3-Mg2Ni0.8Cr0.2复合材料的气态储氢性能
  • 4.3 本章小结
  • 2催化改性Mg-Mg2Ni0.8Cr0.2复相合金的相结构和气态储氢性能'>第五章 纳米TiO2催化改性Mg-Mg2Ni0.8Cr0.2复相合金的相结构和气态储氢性能
  • 2Ni0.8Cr0.2-xwt.％TiO2复相合金相结构'>5.1 Mg-15wt.％Mg2Ni0.8Cr0.2-xwt.％TiO2复相合金相结构
  • 2Ni0.8Cr0.2-xwt.％TiO2复相合金的储氢性能'>5.2 Mg-15wt.％Mg2Ni0.8Cr0.2-xwt.％TiO2复相合金的储氢性能
  • 5.2.1 活化性能
  • 2含量对Mg-15wt.％Mg2Ni0.8Cr0.2复合材料吸氢性能的影响'>5.2.2 纳米TiO2含量对Mg-15wt.％Mg2Ni0.8Cr0.2复合材料吸氢性能的影响
  • 2含量对Mg-15wt.％Mg2Ni0.8Cr0.2复相合金放氢性能的影响'>5.2.3 纳米TiO2含量对Mg-15wt.％Mg2Ni0.8Cr0.2复相合金放氢性能的影响
  • 2Ni0.8Cr0.2含量对Mg-Mg2Ni0.8Cr0.2-1.5wt.％TiO2复合材料结构的影响'>5.3 Mg2Ni0.8Cr0.2含量对Mg-Mg2Ni0.8Cr0.2-1.5wt.％TiO2复合材料结构的影响
  • 2Ni0.8Cr0.2-1.5wt.％TiO2复合材料的储氢性能'>5.4 Mg-xwt.％Mg2Ni0.8Cr0.2-1.5wt.％TiO2复合材料的储氢性能
  • 5.5 本章小结
  • 第六章 稀土元素改性Mg合金的相结构与气态储氢性能
  • 6.1 球磨环境对稀土（La，Ce）掺杂Mg合金微结构的影响
  • 6.2 稀土Ce改性Mg-Ni合金的相结构
  • 6.3 稀土Ce改性Mg-Ni合金的气态储氢性能
  • 6.4 本章小结
  • 第七章 Mg-Al合金的气态储氢性能
  • 7.1 Mg-Al合金的相结构
  • 7.2 Mg-Al合金的气态储氢性能
  • 17Al12气态储氢性能'>7.2.1 球磨后Mg17Al12气态储氢性能
  • 2-10wt.％Mg17Al12复合材料的气态储氢性能'>7.2.2 MgH2-10wt.％Mg17Al12复合材料的气态储氢性能
  • 7.3 本章小结
  • 60复合物的制备与储氢性能初步探讨'>第八章 有机金属Pt-C60复合物的制备与储氢性能初步探讨
  • 60复合物的制备与结构表征'>8.1 有机金属Pt-C60复合物的制备与结构表征
  • 60复合物的制备'>8.1.1 有机金属Pt-C60复合物的制备
  • 60复合物的结构表征'>8.1.2 有机金属Pt-C60复合物的结构表征
  • 60复合物的气态储氢性能'>8.2 有机金属Pt-C60复合物的气态储氢性能
  • 8.3 本章小结
  • 第九章 总结与展望
  • 9.1 三元Mg-Ni-Cr系列、四元Mg-Ti-Ni-Cr系列
  • 2-Mg2Ni0.8Cr0.2、CoO／Al2O3-Mg2Ni0.8Cr0.2合金'>9.2 纳米TiO2-Mg2Ni0.8Cr0.2、CoO／Al2O3-Mg2Ni0.8Cr0.2合金
  • 2Ni0.8Cr0.2纳米TiO2复合材料'>9.3 Mg-Mg2Ni0.8Cr0.2纳米TiO2复合材料
  • 9.4 稀土元素改性Mg合金
  • 9.5 Mg-Al合金
  • 60复合物'>9.6 有机金属Pt-C60复合物
  • 9.7 对今后研究工作的建议和展望
  • 参考文献
  • 攻读博士期间发表的论文及授权专利
  • 致谢

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