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负载型金属氧化物的制备与表征及催化合成碳酸二异辛酯

2020-11-29阅读(640)

负载型金属氧化物的制备与表征及催化合成碳酸二异辛酯

论文摘要

本文采用沉淀法制备了ZrO2载体,选取硝酸钠、硝酸钾、硝酸钙为前驱体,通过浸渍法经高温焙烧得到Na2O/ZrO2、K2O/ZrO2、CaO/ZrO2固体碱催化剂。选取活性氧化铝为载体,采用同样的前驱体,通过浸渍法经高温焙烧得到Na2O/Al2O3、K2O/Al2O3、CaO/Al2O3固体碱催化剂。通过碳酸二甲酯和异辛醇反应合成碳酸二异辛酯的反应评价各种催化剂的活性。查阅参考文献,确定反应条件,实验条件为常压,第一步反应温度130℃,反应时间4 h,n（DMC）:n（EHOH）=1:2,催化剂用量为原料总质量的1.5%。通过X射线衍射仪对Na2O/ZrO2、K2O/ZrO2、CaO/ZrO2固体碱催化剂进行表征,在低温焙烧时,ZrO2载体主要呈现四方相,载体为四方相时活性比较好。但是随着焙烧温度的升高,出现单斜相氧化锆晶相,此时比表面积下降,活性较差。随着温度的升高,硝酸盐在氧化锆表面分解更彻底,但是比表面积随着焙烧温度的增加呈下降趋势。Na2O/ZrO2、K2O/ZrO2、CaO/ZrO2分别在600℃、500℃、700℃达到其最大活性。通过CO2-TPD对催化剂的碱性进行表征,Na2O/ZrO2在600℃焙烧的样品存在强碱性,K2O/ZrO2催化剂也存在强碱中心及中等强度的碱中心,CaO/ZrO2催化剂只有中等强度的碱中心,不存在强碱中心,并发现碱性与催化剂的活性存在顺变关系,碱性强,活性高。在氧化锆为载体的催化剂中添加稀土元素铈可以提高催化剂的碱性,Na2O/ZrO2-CeO2（0.92%）样品活性较高,产率可达到66.1%。能谱表明Na2O/ZrO2-CeO2（0.92%）催化剂的铈的含量为0.65%。通过X射线衍射仪对Na2O/Al2O3、K2O/Al2O3、CaO/Al2O3进行表征,不同焙烧温度对氧化铝的晶相没有产生影响。硝酸盐在氧化铝载体上的分解也不如在氧化锆载体上分解的彻底,Na2O/Al2O3、K2O/Al2O3、CaO/Al2O3均在700℃达到活性最大值,但是活性较氧化锆为载体的催化剂稍差。CO2-TPD测试证明氧化铝为载体的固体碱大多只具有弱碱的脱附峰和中等碱性的脱附峰,基本不具有强碱的脱附峰,活性也不高,可见碱性与活性存在对应关系。在活性氧化铝为载体的催化剂中添加稀土铈,发现存在铝酸铈及铝酸盐的衍射峰,由于形成新的物质造成硝酸盐的分解受到一定影响,比表面积也有所下降。总体来看,添加稀土元素铈对于改性氧化铝负载钠盐,钾盐效果较好,活性都有一定提高,但是对于氧化铝负载钙盐并没有更好的效果。能谱表明Na2O/Al2O3-CeO2（3%）催化剂的铈的含量为1.14%。通过红外光谱测试、核磁共振测试、质谱测试、气相色谱测试等方法表征产物,证明样品与碳酸二异辛酯的结构相吻合,色谱在线跟踪反应也表明反应进行2 h时已经产生碳酸二异辛酯,进行4 h时中间产物消失,说明催化剂的催化效果较高。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  • 1.1 概述
  • 1.2 固体催化剂
  • 1.2.1 催化剂的基本组成
  • 1.2.2 催化剂载体的选择
  • 1.2.3 催化剂载体的分类
  • 1.2.4 几种主要的催化剂载体
  • 1.2.5 常用的固体催化剂的制备方法
  • 1.3 固体碱催化剂简介
  • 1.3.1 固体碱的分类
  • 1.3.2 固体碱催化剂的研究现状
  • 1.4 高碳醇碳酸酯的研究现状
  • 1.4.1 酯交换反应合成高碳醇碳酸酯
  • 1.4.2 合成高碳醇碳酸酯的催化剂
  • 1.5 论文的研究意义及研究内容
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 实验药品与设备
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 仪器设备
  • 2.2 固体碱催化剂的制备
  • 2载体及催化剂的制备'>2.2.1 ZrO2载体及催化剂的制备
  • 2-CeO2载体及催化剂的制备'>2.2.2 ZrO2-CeO2载体及催化剂的制备
  • 2O3为载体的催化剂的制备'>2.2.3 Al2O3为载体的催化剂的制备
  • 2.3 固体碱催化剂的表征方法
  • 2.3.1 XRD表征
  • 2.3.2 固体碱催化剂的比表面积测定
  • 2.3.3 程序升温脱附法
  • 2.3.4 固体碱催化剂的红外测试
  • 2.3.5 固体碱催化剂的能谱测试
  • 2.4 碳酸二异辛酯的合成及表征
  • 2.4.1 碳酸二异辛酯的合成
  • 2.4.2 碳酸二异辛酯的表征
  • 2.5 本章小结
  • 第3章 结果与讨论
  • 2为载体的固体碱'>3.1 ZrO2为载体的固体碱
  • 2为载体的固体碱的XRD分析'>3.1.1 ZrO2为载体的固体碱的XRD分析
  • 2为载体的固体碱的活性评价'>3.1.3 ZrO2为载体的固体碱的活性评价
  • 2为载体的固体碱的BET分析'>3.1.4 ZrO2为载体的固体碱的BET分析
  • 2为载体的固体碱的CO2-TPD分析'>3.1.5 ZrO2为载体的固体碱的CO2-TPD分析
  • 2-CeO2为载体的固体碱'>3.2 ZrO2-CeO2为载体的固体碱
  • 2-CeO2为载体的固体碱的XRD分析'>3.2.1 ZrO2-CeO2为载体的固体碱的XRD分析
  • 2-CeO2为载体的固体碱的活性评价'>3.2.2 ZrO2-CeO2为载体的固体碱的活性评价
  • 2-CeO2为载体的固体碱的BET分析'>3.2.3 ZrO2-CeO2为载体的固体碱的BET分析
  • 2-CeO2为载体的固体碱的CO2-TPD分析'>3.2.4 ZrO2-CeO2为载体的固体碱的CO2-TPD分析
  • 2-CeO2为载体的固体碱的能谱分析'>3.2.5 ZrO2-CeO2为载体的固体碱的能谱分析
  • 2O3为载体的固体碱'>3.3 Al2O3为载体的固体碱
  • 2O3为载体的固体碱的XRD分析'>3.3.1 Al2O3为载体的固体碱的XRD分析
  • 2O3为载体的固体碱的FT-IR分析'>3.3.2 Al2O3为载体的固体碱的FT-IR分析
  • 2O3为载体的固体碱的活性分析'>3.3.3 Al2O3为载体的固体碱的活性分析
  • 2O3为载体的固体碱的BET分析'>3.3.4 Al2O3为载体的固体碱的BET分析
  • 2O3为载体的固体碱的CO2-TPD分析'>3.3.5 Al2O3为载体的固体碱的CO2-TPD分析
  • 2O3-CeO2为载体的固体碱'>3.4 Al2O3-CeO2为载体的固体碱
  • 2O3-CeO2为载体的固体碱的XRD分析'>3.4.1 Al2O3-CeO2为载体的固体碱的XRD分析
  • 2O3-CeO2为载体的固体碱的FT-IR分析'>3.4.2 Al2O3-CeO2为载体的固体碱的FT-IR分析
  • 2O3-CeO2为载体的固体碱的活性分析'>3.4.3 Al2O3-CeO2为载体的固体碱的活性分析
  • 2O3-CeO2为载体的固体碱的BET分析'>3.4.4 Al2O3-CeO2为载体的固体碱的BET分析
  • 2O3-CeO2为载体的固体碱的能谱分析'>3.4.5 Al2O3-CeO2为载体的固体碱的能谱分析
  • 3.5 合成产物的表征
  • 3.5.1 合成产物的傅立叶红外光谱分析
  • 1H-NMR分析'>3.5.2 合成产物的1H-NMR分析
  • 3.5.3 合成产物的质谱分析
  • 3.5.4 合成产物的气相色谱分析
  • 3.6 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢

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