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稀土—凹凸棒石催化剂直接分解NO的研究

2020-12-15阅读(675)

稀土—凹凸棒石催化剂直接分解NO的研究

论文摘要

随着现代工业的发展和汽车数量的日益增加,大气污染已经成为一个日益严重的全球性问题。氮氧化物（NOx）作为大气主要污染物之一,它的过量排放,对人类健康和自然界的生态平衡构成了巨大威胁。因此,NOx的有效脱除（尤其是催化脱除）,是当前大气污染控制领域的研究热点之一。本文以凹凸棒石和稀土化合物氧化钇、氧化镧、碳酸铈等为主要原料,采用共混法制备了系列稀土—凹凸棒石催化剂,并在固定床反应器中对其催化分解NO的活性进行了实验考察。实验筛选制备了La-Ce-Attapulgite和Ce-Y-Attapulgite催化剂,考察了稀土加入量、稀土配比、共混液pH值和活化煅烧温度等制备条件对其催化分解NO活性的影响。并在单因素试验的基础上,分别采用响应面法和正交法对其制备条件进行了优化。实验得出La-Ce-Attapulgite催化剂最佳制备条件为：共混液pH值6.5,稀土加入量3%,稀土质量配比LaxCe（1-x）（x=0.55）,煅烧温度409℃。Ce-Y-Attapulgite催化剂最佳制备条件为：共混液pH值7,稀土质量配比CexY（1-x）（x=0.8）,稀土加入量3%,煅烧温度375℃。在脱硝反应温度为400℃,空速5000h-1,氧含量5%,NO进口浓度0.08%的实验条件下,其脱硝率分别可达66.58%和69.89%。本文在考察了反应温度、空速、进口气体中NO和O2浓度等反应条件对脱硝过程影响的基础上,对其催化反应动力学进行了初步探讨。结果表明：该反应符合二级反应的特征,NO在活性位上的吸附是可逆的,两个被吸附的NO分子之间的表面反应为整个反应的速率控制步骤。实验采用X射线衍射仪、扫描电镜、红外光谱仪和热重分析仪等现代分析检测技术,对催化剂的组成、表面形态以及特征结构等进行考察和表征。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题研究背景
  • 1.2 氮氧化物产生及危害
  • 1.2.1 氮氧化物生成途径
  • 1.2.2 氮氧化物生成机理
  • 1.2.3 氮氧化物的危害
  • x净化技术研究进展'>1.3 NOx净化技术研究进展
  • x净化技术'>1.3.1 NOx净化技术
  • 1.3.2 NO直接分解催化剂的研究进展
  • 1.4 凹凸棒石简介
  • 1.4.1 凹凸棒石的组成与结构
  • 1.4.2 凹凸棒石的性能
  • 1.4.3 凹凸棒石在催化剂中的应用研究
  • 1.5 本论文的主要内容与研究意义
  • 1.5.1 主要研究内容
  • 1.5.2 研究意义
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 主要仪器与材料
  • 2.1.1 主要仪器与设备
  • 2.1.2 材料与试剂
  • 2.2 实验方法与流程
  • 2.3 催化剂的活性评价
  • 2.4 NO分析检测方法
  • 2.5 催化剂的表征
  • 2.5.1 X射线衍射（XRD）分析
  • 2.5.2 扫描电子显微镜（SEM）分析
  • 2.5.3 傅立叶变换红外分析（FT-IR）
  • 2.5.4 热重分析（TGA）
  • 第3章 La-Ce-Attapulgite催化剂制备条件优化及表征
  • 3.1 La-Ce-Attapulgite催化剂制备条件单因素实验分析
  • 3.1.1 混合液pH值对脱硝率的影响
  • 3.1.2 La、Ce配比对脱硝率的影响
  • 3.1.3 煅烧活化温度对脱硝率的影响
  • 3.1.4 稀土加入量对脱硝率的影响
  • 3.2 响应面法优化La-Ce-Attapulgite催化剂制备条件
  • 3.2.1 单因素实验分析结果
  • 3.2.2 响应面分析方案及试验结果
  • 3.2.3 模型的建立及其显著性检验
  • 3.2.4 制备工艺的响应曲面分析与优化
  • 3.3 La-Ce-Attapulgite催化剂的表征
  • 3.3.1 XRD分析
  • 3.3.2 SEM分析
  • 3.3.3 TG-DTG分析
  • 3.5 本章小结
  • 第4章 Ce-Y-Attapulgite催化剂制备条件的优化及表征
  • 4.1 Ce-Y-Attapulgite催化剂制备条件单因素实验分析
  • 4.1.1 混合液pH值对脱硝率的影响
  • 4.1.2 Ce、Y配比对脱硝率的影响
  • 4.1.3 煅烧温度的对脱硝率的影响
  • 4.1.4 稀土负载量的对脱硝率的影响
  • 4.2 Ce-Y-Attapulgite制备工艺条件正交实验结果分析
  • 4.2.1 正交试验
  • 4.2.2 两因素回归分析
  • 4.2.3 验证实验
  • 4.3 Ce-Y-Attapulgite催化剂的表征
  • 4.3.1 XRD分析
  • 4.3.2 IR分析
  • 4.3.3 SEM分析
  • 4.3.4 TG-DTG分析
  • 4.4 本章小结
  • 第5章 Ce-Y-Attapulgite催化剂的催化反应条件及宏观动力学
  • 5.1 Ce-Y-Attapulgite催化反应条件对脱硝率的影响
  • 5.1.1 温度对NO脱除率的影响
  • 2浓度对NO脱除率的影响'>5.1.2 O2浓度对NO脱除率的影响
  • 5.1.3 空速对NO脱除率的影响
  • 5.1.4 NO浓度对NO脱除率的影响
  • 5.1.5 Ce-Y-Attapulgite催化活性的稳定性实验
  • 5.2 Ce-Y-Attapulgite的宏观动力学
  • 5.2.1 动力学方程的建立
  • 5.2.2 动力学方程的验证
  • 5.3 本章小结
  • 第6章 结论与展望
  • 6.1 总结
  • 6.2 展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间的研究成果

    • 相关论文文献

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