催化臭氧氧化降解水中对氯硝基苯的效能研究

论文摘要

硝基苯、硝基氯苯等含芳环物质被许多国家或组织列为水体优先控制污染物,利用常规的水处理工艺很难将这些芳香物质去除,O3及以O3为基础的高级氧化技术（Advanced Oxidation Process,AOP）可以有效地降解水体中的难降解有机微污染物。本课题采用水解沉淀法制备了纳米二氧化钛催化剂,及氧化铈和氧化镧几种催化剂,对催化剂的物理化学性能进行了XRD、SEM、BET和Zeta等表征。以对氯硝基苯（pCNB）为目标污染物,考察臭氧及不同催化剂的催化臭氧氧化效能,探讨了臭氧和目标物浓度比（O3/pCNB）、pH值、催化剂投加量、羟基自由基抑制剂等因素对反应的影响,找到最佳反应条件,探讨催化剂物理性质对催化活性的影响,对反应机理进行了推测。实验表明,在低臭氧投量、常温和中性条件下,单独臭氧氧化pCNB去除效果低于40%,催化臭氧化方法的去除效果则相对较高,在34%82%范围内。结合考虑降解率、吸附率和催化剂溶出等因素,选取纳米TiO2作为催化剂较佳。无论是单独臭氧氧化,还是纳米TiO2催化臭氧氧化,提高O3/pCNB都可以提高去除效果,但该值过高时降解率提高有限,且会造成臭氧浪费,利用率降低。TiO2投量在50250mg/L时,20min的去除率变化不大,增大投量只能适量增大反应速率。无论单独臭氧氧化或纳米TiO2催化臭氧化,pH值是重要影响因素。碱性条件优于酸性条件。但在TiO2催化臭氧氧化反应中,降解受催化剂等电点电位影响。每种催化剂有不同的最佳反应pH值。当溶液pH值与催化剂等电点较远,则催化剂在水中扩散性良好,与目标物和臭氧充分接触,催化作用加强。单独臭氧氧化pCNB属于直接反应和间接反应共同作用。催化臭氧氧化pCNB为间接反应和吸附作用为主,间接反应占79%80%。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 对氯硝基苯简介
• 1.1.1 物化特性及毒性
• 1.1.2 pCNB 的处理方法
• 1.2 高级氧化技术
• 1.2.1 单独臭氧氧化
• 1.2.2 均相催化臭氧化
• 1.2.3 异相催化臭氧化
• 1.2.4 羟基自由基（·OH）的性质
• 2 催化剂'>1.3 纳米TiO₂催化剂
• 2 的制备'>1.3.1 纳米TiO₂的制备
• 2 的性能测试'>1.3.2 纳米TiO₂的性能测试
• 1.4 课题来源及研究内容
• 1.4.1 课题来源
• 1.4.2 课题背景及研究意义
• 1.4.3 课题研究内容
• 第2章 实验材料与方法
• 2.1 试验所用试剂与设备
• 2.1.1 试剂
• 2.1.2 仪器与设备
• 2.1.3 实验反应过程
• 2.2 溶液的配置
• 2.3 测定方法
• 2.3.1 pCNB 浓度的测定
• 3 浓度的测定'>2.3.2 O₃浓度的测定
• 2.3.3 pH 值测定
• 第3章 单独臭氧降解水中pCNB 效能研究
• 3.1 臭氧和对氯硝基苯浓度比（03/pCNB）的影响
• 3.2 pH 值的影响
• 3.3 叔丁醇（t-BuOH）的影响
• 3.4 本章小结
• 第4章 多种金属氧化物的制备及其催化臭氧降解水中pCNB 的效能对比研究
• 2O₃ 的制备与表征'>4.1 La₂O₃的制备与表征
• 2O₃ 的制备'>4.1.1 La₂O₃的制备
• 4.1.2 XRD 表征
• 4.1.3 比表面积、孔容与孔径分析
• 4.1.4 SEM 分析
• 2 的制备与表征'>4.2 CeO₂的制备与表征
• 2 的制备'>4.2.1 CeO₂的制备
• 4.2.2 XRD 表征
• 4.2.3 比表面积，孔容，孔径分析
• 4.2.4 SEM 分析
• 2 的表征'>4.3 常见TiO₂的表征
• 4.3.1 XRD 表征
• 4.3.2 比表面积、孔容与孔径分析
• 4.3.3 SEM 分析
• 4.4 三种催化剂催化臭氧降解水中pCNB 的效能对比
• 2O₃ 催化臭氧氧化去除对氯硝基苯'>4.4.1 La₂O₃催化臭氧氧化去除对氯硝基苯
• 2 催化臭氧氧化去除对氯硝基苯'>4.4.2 CeO₂催化臭氧氧化去除对氯硝基苯
• 2 催化臭氧氧化去除对氯硝基苯'>4.4.3 TiO₂催化臭氧氧化去除对氯硝基苯
• 4.4.4 三种催化剂催化臭氧降解水中pCNB 效能比较
• 4.5 本章小结
• 2催化臭氧降解水中pCNB 的效能研究'>第5章 纳米TiO₂催化臭氧降解水中pCNB 的效能研究
• 2 的制备与表征'>5.1 纳米TiO₂的制备与表征
• 2 的制备'>5.1.1 纳米TiO₂的制备
• 2 的物化性能表征'>5.1.2 纳米TiO₂的物化性能表征
• 2 催化臭氧氧化对氯硝基苯'>5.2 纳米TiO₂催化臭氧氧化对氯硝基苯
• 5.2.1 催化剂投量的影响
• 5.2.2 pH 值的影响
• 5.2.3 羟基自由基（·OH）抑止剂对降解效果的影响
• 5.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢