论文摘要
燃料电池具有清洁、高效、安全等优点,故其具有较好的发展空间。但是目前燃料电池的催化剂都是使用价格昂贵、资源稀缺的贵金属Pt作为主要的活性组分,这已经成为制约燃料电池商业化进程的重要因素。从燃料电池商业化进程来看,开发高性能和低载铂量的燃料电池催化剂对于促进燃料电池技术的发展和商业化进程具有十分重要的意义,相关的研究也已经成为了燃料电池领域重要的研究课题。本文主要从催化剂载体,制备技术,催化剂结构着手,探索制备出了一系列具有高性能、低铂型的催化剂,从而大幅度提高了贵金属铂的利用率,同时还提高了其对CO的抗中毒能力。主要的内容如下:(1)利用化学镀的方法在Si表面制备了枝状Au,再于枝状Au表面化学镀Pt,得到了Pt/Au/Si电极材料。实验表明枝状Au可有效提高Pt的分散度,提高Pt催化剂的利用率和电催化活性,同时Pt/Au/Si的电化学催化活性、稳定性、抗CO中毒性能都要优于Pt/Si。(2)再利用(1)中的方法所制备的枝状Au表面利用欠电位的方法制备了单层Pt催化剂。结果表明,随着枝状Au结构的增大,其表面Pt的沉积量也随之增大,从而使得该催化剂的活性也增大。其对酸性甲醇所表现出的质量化学活性是商业铂碳的8.6倍,电化学活性面积也是商业铂碳的3.8倍,同时对于抑制CO的中毒的性能也比商业E-TEK(Pt/C)有明显的提高。(3)以Si纳米粉作为载体,通过化学镀的方法在其表面部分沉积纳米Au颗粒后,再通过欠电位的方法在Au颗粒表面沉积Pt。通过测试表征发现单层Pt覆盖的Au/Si催化剂对于甲醇的质量电催化活性是商业E-TEK(Pt/C)的8倍,相比于不同层数的Pt,单层时Pt的质量利用率最高,该单层Pt负载Au/Si催化剂对于抑制CO的中毒的性能也比商业E-TEK(Pt/C)有明显的提高。
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