本文主要研究内容
作者张尚尚（2019）在《非共轭聚胺类荧光纳米粒子的合成、机理及性能研究》一文中研究指出：非共轭聚合物荧光纳米粒子（Non-conjugated Polymer Fluorescence Nano-particles,NCPF NPs）作为传感器、生物成像、药物和基因传递介质的应用开辟了新的途径。理想的NCPF NPs是不掺杂外部荧光色素的自荧光体系,具有良好的水溶性、高量子产率、光学稳定性和低毒性。在NCPF NPs的合成过程中,由于聚胺类大分子自身分子量较大及其所具有的伯胺（-NH2）等活波性基团的存在,不仅使NCPF NPs的粒径大小及分布难以控制,荧光标记效率较低,而且活性基团导致NCPF NPs不可避免地发生氧化等有害反应,致使NCPF NPs的荧光性能发生减弱衰变。此外,胺类荧光探针中的氨基可与多种金属离子发生配位作用而导致其荧光猝灭,在金属离子检测方面的应用受到了极大的限制。为了避免聚胺类荧光粒子的弊端,本文以具有不同空间结构的非共轭聚胺类化合物（1.0代聚酰胺-胺,1.0G PAMAM;支化聚乙烯亚胺,bPEI）为原料,以抗坏血酸（AA）的水热氧化物古洛糖酸（DKG）为交联剂,采用一锅法分别得到两种非共轭聚胺类荧光纳米粒子（Non-conjugated Polyamine Fluorescence Nano-particles,NCPAF NPs）。通过优化合成条件、离子识别以及荧光性能的研究,得到了该体系的荧光机理,其结果如下:采用一锅法使AA氧化成含有多羰基的DKG并与1.0G PAMAM或者bPEI发生交联反应,分别得到以1.0G PAMAM、bPEI为骨架的荧光纳米粒子（1.0G PAMAM-DKG Fluorescence Nano-particles,PADF NPs;bPEI-DKG Fluorescence Nano-particles,bPEIDF NPs）。通过实验条件优化分别得到粒径均一的黄绿色荧光PADF NPs（平均粒径4.86nm）,其粒径方差s12=0.5648;黄绿色荧光bPEIDF NPs（平均粒径为1.2 nm）,其粒径方差为s22=0.1826。通过pH响应及稳定性研究发现,PADF NPs以及bPEIDF NPs均在浓度小于1mmol/L时（PADF NPs浓度均以N数计）,可避免荧光材料浓度猝灭的现象发生。PADF NPs在碱性条件（pH>7.00）下荧光发生严重猝灭,但是在35℃的酸/中性溶液（pH=3.00、7.00）中荧光强度均可稳定5 d;bPEIDF NPs在35℃的酸/碱性溶液（pH=3.00、12.00）中荧光强度均可稳定7 d,并且酸性环境（pH=3.00）可以抑制bPEIDF NPs自身的结构缺陷完善而发生的蓝移。通过金属离子识别实验可知,PADF NPs和bPEIDF NPs均可对Cu2+产生选择性识别,其Cu2+浓度-荧光强度标准曲线分别为:（1）PADF NPs:Y1=-40.591X+100.12,R12=0.9869,（2）bPEIDF NPs:Y2=-192.11X+303.32,R22=0.9979,其中Y1、Y2为NCPAF NPs荧光强度,X为铜离子浓度（单位:mmol/L）。在水热反应中AA氧化生成的DKG与1.0G PAMAM或bPEI发生交联反应,使DKG和1.0G PAMAM或bPEI中的杂原子（N、O）得到固化,杂原子的振动和旋转受到限制,导致辐射跃迁强度增加、荧光增强。纳米粒子粒径分布以及亚荧光基团所处的化学环境存在差异,NCPF NPs存在多重激发态的现象。由于1.0G PAMAM的空间对称结构与DKG交联产物未能形成致密结构的胶体粒子,C=N等荧光基团特征荧光性能得以保留;而然,bPEI因其短支链上具有伯胺,可与DKG形成致密的有机胶粒。通过计算两种产物的粒径及其方差可知,1.0G PAMAM形成胶粒的粒径较大（5nm）且分布较宽（s12=0.5648）,bPEI形成胶粒的粒径较小（1.2 nm）且分布均一（s22=0.1826）,这是由于PADF NPs结构疏松,而bPEIDF NPs结构致密。在离子识别过程中,具有空电子轨道的Cu2+与N、O原子的孤对电子形成配位化合物,减弱了荧光基团中电子的转移,从而使荧光发生减弱或猝灭,产生选择性识别。
Abstract
fei gong e ju ge wu ying guang na mi li zi （Non-conjugated Polymer Fluorescence Nano-particles,NCPF NPs）zuo wei chuan gan qi 、sheng wu cheng xiang 、yao wu he ji yin chuan di jie zhi de ying yong kai bi le xin de tu jing 。li xiang de NCPF NPsshi bu can za wai bu ying guang se su de zi ying guang ti ji ,ju you liang hao de shui rong xing 、gao liang zi chan lv 、guang xue wen ding xing he di du xing 。zai NCPF NPsde ge cheng guo cheng zhong ,you yu ju an lei da fen zi zi shen fen zi liang jiao da ji ji suo ju you de bai an （-NH2）deng huo bo xing ji tuan de cun zai ,bu jin shi NCPF NPsde li jing da xiao ji fen bu nan yi kong zhi ,ying guang biao ji xiao lv jiao di ,er ju huo xing ji tuan dao zhi NCPF NPsbu ke bi mian de fa sheng yang hua deng you hai fan ying ,zhi shi NCPF NPsde ying guang xing neng fa sheng jian ruo cui bian 。ci wai ,an lei ying guang tan zhen zhong de an ji ke yu duo chong jin shu li zi fa sheng pei wei zuo yong er dao zhi ji ying guang cu mie ,zai jin shu li zi jian ce fang mian de ying yong shou dao le ji da de xian zhi 。wei le bi mian ju an lei ying guang li zi de bi duan ,ben wen yi ju you bu tong kong jian jie gou de fei gong e ju an lei hua ge wu （1.0dai ju xian an -an ,1.0G PAMAM;zhi hua ju yi xi ya an ,bPEI）wei yuan liao ,yi kang huai xie suan （AA）de shui re yang hua wu gu luo tang suan （DKG）wei jiao lian ji ,cai yong yi guo fa fen bie de dao liang chong fei gong e ju an lei ying guang na mi li zi （Non-conjugated Polyamine Fluorescence Nano-particles,NCPAF NPs）。tong guo you hua ge cheng tiao jian 、li zi shi bie yi ji ying guang xing neng de yan jiu ,de dao le gai ti ji de ying guang ji li ,ji jie guo ru xia :cai yong yi guo fa shi AAyang hua cheng han you duo tang ji de DKGbing yu 1.0G PAMAMhuo zhe bPEIfa sheng jiao lian fan ying ,fen bie de dao yi 1.0G PAMAM、bPEIwei gu jia de ying guang na mi li zi （1.0G PAMAM-DKG Fluorescence Nano-particles,PADF NPs;bPEI-DKG Fluorescence Nano-particles,bPEIDF NPs）。tong guo shi yan tiao jian you hua fen bie de dao li jing jun yi de huang lu se ying guang PADF NPs（ping jun li jing 4.86nm）,ji li jing fang cha s12=0.5648;huang lu se ying guang bPEIDF NPs（ping jun li jing wei 1.2 nm）,ji li jing fang cha wei s22=0.1826。tong guo pHxiang ying ji wen ding xing yan jiu fa xian ,PADF NPsyi ji bPEIDF NPsjun zai nong du xiao yu 1mmol/Lshi （PADF NPsnong du jun yi Nshu ji ）,ke bi mian ying guang cai liao nong du cu mie de xian xiang fa sheng 。PADF NPszai jian xing tiao jian （pH>7.00）xia ying guang fa sheng yan chong cu mie ,dan shi zai 35℃de suan /zhong xing rong ye （pH=3.00、7.00）zhong ying guang jiang du jun ke wen ding 5 d;bPEIDF NPszai 35℃de suan /jian xing rong ye （pH=3.00、12.00）zhong ying guang jiang du jun ke wen ding 7 d,bing ju suan xing huan jing （pH=3.00）ke yi yi zhi bPEIDF NPszi shen de jie gou que xian wan shan er fa sheng de lan yi 。tong guo jin shu li zi shi bie shi yan ke zhi ,PADF NPshe bPEIDF NPsjun ke dui Cu2+chan sheng shua ze xing shi bie ,ji Cu2+nong du -ying guang jiang du biao zhun qu xian fen bie wei :（1）PADF NPs:Y1=-40.591X+100.12,R12=0.9869,（2）bPEIDF NPs:Y2=-192.11X+303.32,R22=0.9979,ji zhong Y1、Y2wei NCPAF NPsying guang jiang du ,Xwei tong li zi nong du （chan wei :mmol/L）。zai shui re fan ying zhong AAyang hua sheng cheng de DKGyu 1.0G PAMAMhuo bPEIfa sheng jiao lian fan ying ,shi DKGhe 1.0G PAMAMhuo bPEIzhong de za yuan zi （N、O）de dao gu hua ,za yuan zi de zhen dong he xuan zhuai shou dao xian zhi ,dao zhi fu she yue qian jiang du zeng jia 、ying guang zeng jiang 。na mi li zi li jing fen bu yi ji ya ying guang ji tuan suo chu de hua xue huan jing cun zai cha yi ,NCPF NPscun zai duo chong ji fa tai de xian xiang 。you yu 1.0G PAMAMde kong jian dui chen jie gou yu DKGjiao lian chan wu wei neng xing cheng zhi mi jie gou de jiao ti li zi ,C=Ndeng ying guang ji tuan te zheng ying guang xing neng de yi bao liu ;er ran ,bPEIyin ji duan zhi lian shang ju you bai an ,ke yu DKGxing cheng zhi mi de you ji jiao li 。tong guo ji suan liang chong chan wu de li jing ji ji fang cha ke zhi ,1.0G PAMAMxing cheng jiao li de li jing jiao da （5nm）ju fen bu jiao kuan （s12=0.5648）,bPEIxing cheng jiao li de li jing jiao xiao （1.2 nm）ju fen bu jun yi （s22=0.1826）,zhe shi you yu PADF NPsjie gou shu song ,er bPEIDF NPsjie gou zhi mi 。zai li zi shi bie guo cheng zhong ,ju you kong dian zi gui dao de Cu2+yu N、Oyuan zi de gu dui dian zi xing cheng pei wei hua ge wu ,jian ruo le ying guang ji tuan zhong dian zi de zhuai yi ,cong er shi ying guang fa sheng jian ruo huo cu mie ,chan sheng shua ze xing shi bie 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自东北石油大学的张尚尚，发表于刊物东北石油大学2019-07-15论文，是一篇关于非共轭聚胺类荧光纳米粒子论文,代聚酰胺胺论文,支化聚乙烯亚胺论文,离子识别论文,荧光机理论文,东北石油大学2019-07-15论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自东北石油大学2019-07-15论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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