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Ti、Al基SCR催化剂及其脱硝性能研究

2020-11-22阅读(318)

Ti、Al基SCR催化剂及其脱硝性能研究

论文摘要

本文对部分钛基钒系催化剂和Ag／Al2O3催化剂的制备工艺及其活性组分变化、反应过程系统参数变化等对NO的脱除性能的影响进行了理论和试验研究。 研究了钛基钒系和Ag／Al2O3催化剂的制备方法及制备过程中重要参数的控制范围。采用平均粒度为25目的不规则颗粒状瑾青石载体研究了涂层法制备整体型催化剂时催化剂负载量与浸泡时间、浸泡液浓度、浸泡液温度的关系，应用单位表面积载体的负载量，可以将试验结果外推到已知表面积的任何形状成型载体。 对采用混合法制备的不同成分比例的V2O5／TiO-2、V2O5-WO3／TiO-2、V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂及采用浸渍法制备的Ag／Al2O3催化剂样品，通过静态氮物理化学吸附法、场发射扫描电子显微镜、透射电镜和X—射线衍射技术与机理性积分反应器上对各种催化剂的活性评价试验相结合，分析研究了催化剂中活性组分和助剂的含量变化对催化剂活性的影响，结果发现V2O5、MoO3、Ag在载体中的负载量存在最佳范围。 对不同催化剂抵抗SO2氧化的性能进行了试验研究。钛基钒系催化剂对SO2氧化作用的抵抗能力与催化剂的组分及含量密切相关。V2O5／TiO2催化剂的抗硫性较差，且V2O5含量越高，抗硫性越差。添加了WO3的V2O5-WO3／TiO2催化剂的抗硫性能得到了一定的提高，而V2O5-WO3-MoO3／TiO2催化剂的抗硫性能则明显优于前两种催化剂。 H2O蒸汽会导致两种催化剂活性的降低，10％的水蒸气含量将使两种催化剂上NO的转化率基本上都下降了20％左右。但是水蒸气对Ag／Al2O3催化剂的影响在高温区域明显要轻于低温区域。 研究了反应温度、空速值、还原剂与NO的摩尔比、氧浓度、NO初始浓度等因素对V2O5-WO3-MoO3／TiO2催化剂活性的影响。该催化剂最佳活性点温度（指NO转化率最大时所对应的反应温度）约为370℃，Ag/Al2O3催化剂最佳活性点温度为470℃左右。对于两类催化剂来说，随空速值的减小、摩尔比、氧含量，NO初始浓度的增加，NO转化率均呈增加趋势。 研究了V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂上NH3还原NO反应的动力学特性，计算出反应活化能为58166J／mol，指前因子为103508l s-1。通过对V2O5-WO3-MoO3／TiO2催化剂上反应气体的扩散研究，得到了催化剂内反应物NO的浓度分布方程，和内外扩散有效因子的计算公式，导出了催化剂宏观反应速率方程。内扩散有效因子仅为反应温度的函数，外扩散有效因子也是温度的函数，但其与流体质量速度有关。 针对自制的实验室SCR反应装置，建立了反应器内温度分布、浓度分布及反应

论文目录

  • 目录
  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • x排放控制方法'>1.1 NOx排放控制方法
  • 1.2 国内外SCR技术的应用现状
  • 1.3 SCR技术的研究现状
  • 3为还原剂） SCR技术的研究'>1.3.1 氨法（以NH3为还原剂） SCR技术的研究
  • 1.3.1.1 催化剂及载体的研究
  • 1.3.1.2 反应机理的研究
  • 1.3.1.3 抗毒性的研究
  • 2为还原剂） SCR技术的研究'>1.3.2 非氨法（以碳烃、CO、H2为还原剂） SCR技术的研究
  • 1.3.2.1 催化剂和载体的研究
  • 1.3.2.2 反应机理的研究
  • 1.4 本课题的研究目的和主要内容
  • 1.4.1 课题背景及研究目的
  • 1.4.2 课题主要研究内容
  • 第二章 钒系催化剂的制备及表征
  • 2.1 原料、试剂与试验设备
  • 2.1.1 原料与试剂
  • 2.1.2 试验仪器
  • 2.2 颗粒状钛基钒系催化剂制备工艺的研究
  • 2.2.1 催化剂组分的选择
  • 2.2.2 催化剂制备方法的研究
  • 2.2.2.1 溶液制备方法
  • 2.2.2.2 颗粒状钛基钒系催化剂制备方法
  • 2.3 钛基钒系催化剂的表征
  • 2.3.1 仪器设备及方法
  • 2.3.2 表征结果分析
  • 2.3.2.1 催化剂孔结构特性及微观形貌分析
  • 2.3.2.2 催化剂物相组成分析
  • 2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂制备工艺研究'>2.4 整体型V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂制备工艺研究
  • 2.4.1 成型载体上催化剂负载量影响因素的试验研究
  • 2.4.1.1 浸泡时间的影响
  • 2.4.1.2 浸泡液浓度的影响
  • 2.4.1.3 浸泡液温度的影响
  • 2.4.2 整体型催化剂制备方法
  • 2.5 结论
  • 第三章 钒系催化剂脱硝性能的试验研究
  • 3.1 试验条件的确定
  • 3.1.1 管壁效应和床层过热度影响
  • 3.1.2 外扩散过程的影响
  • 3.1.3 内扩散过程的影响
  • 3.2 钛基钒系催化剂的活性研究
  • 3.2.1 试验装置及试验方法
  • 2O5/TiO2催化剂的活性研究'>3.2.2 V2O5/TiO2催化剂的活性研究
  • 2O5-WO3/TiO2催化剂的活性研究'>3.2.3 V2O5-WO3/TiO2催化剂的活性研究
  • 2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂的活性研究'>3.2.4 V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂的活性研究
  • 3.2.5 三种催化剂活性的比较
  • 3.3 催化剂组分含量对活性的影响
  • 2O5含量对反应性能的影响'>3.3.1 催化剂中V2O5含量对反应性能的影响
  • 3含量对反应性能的影响'>3.3.2 催化剂中WO3含量对反应性能的影响
  • 3含量对反应性能的影响'>3.3.3 催化剂中MoO3含量对反应性能的影响
  • 3.4 催化剂抗硫性能及水蒸气含量对催化剂反应性能的影响
  • 3.4.1 催化剂抗硫性能的优化研究
  • 3.4.2 水蒸气对催化剂反应性能的影响
  • 2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂反应性能的影响因素'>3.5 V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂反应性能的影响因素
  • 3.5.1 空速对催化剂反应性能的影响
  • 3/NO（摩尔比）对催化剂反应性能的影响'>3.5.2 NH3/NO（摩尔比）对催化剂反应性能的影响
  • 2含量对催化剂反应性能的影响'>3.5.3 O2含量对催化剂反应性能的影响
  • 3.5.4 NO初始浓度对催化剂反应性能的影响
  • 3.6 整体型催化剂脱硝性能的试验研究
  • 3.6.1 试验方法及装置
  • 3.6.2 外扩散过程对整体型催化剂脱硝性能的影响
  • 3.6.3 反应温度对整体型催化剂脱硝性能的影响
  • 3.6.4 催化剂用量与NO转化率之间的关系
  • 3.6.5 反应器内温度沿高度的变化试验
  • 3.6.6 反应器内NO浓度沿高度的变化试验
  • 3.7 结论
  • 2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂动力学分析'>第四章 V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂动力学分析
  • 4.1 化学反应机理
  • 4.2 本征动力学试验
  • 4.3 本征速率方程
  • 4.4 宏观动力学研究方法
  • 4.5 宏观速率方程的建立
  • 4.5.1 流体与催化剂外表面间的浓度差与温度差
  • 4.5.2 催化剂外扩散有效因子
  • 4.5.3 多孔催化剂内反应组分的浓度分布
  • 4.5.4 催化剂微孔特性对反应速率的影响——内扩散有效因子
  • 4.5.5 催化剂总有效因子及宏观动力学方程
  • 4.6 结论
  • 第五章 SCR反应过程的模拟研究
  • 5.1 数学模型的建立
  • 5.1.1 反应器内温度、浓度分布的模拟
  • 5.1.2 反应体积（催化剂体积）计算的数学模型
  • 5.2 模型求解
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 内扩散的影响
  • 5.3.2 催化剂体积与转化率的关系
  • 5.3.3 反应器进口烟气温度对反应所需催化剂体积的影响
  • 5.3.4 NO初始浓度对反应所需催化剂体积的影响
  • 5.3.5 反应器内温度沿高度的分布
  • 5.3.6 反应器内NO浓度沿高度的分布
  • 5.3.7 催化剂内NO浓度沿催化剂厚度的分布
  • 5.4 实际SCR反应器结构计算
  • x排放特性试验及锅炉有关参数'>5.4.1 烟气中NOx排放特性试验及锅炉有关参数
  • 5.4.2 反应体积及催化剂用量计算
  • 5.5 结论
  • 第六章 非氨SCR法Al基Ag催化剂脱硝性能研究
  • 2O3催化剂的制备方法研究'>6.1 Ag/Al2O3催化剂的制备方法研究
  • 6.1.1 原料与试剂
  • 6.1.2 催化剂制备
  • 2O3催化剂的表征'>6.2 Ag/Al2O3催化剂的表征
  • 2O3催化剂的微观形貌表征'>6.2.1 Ag/Al2O3催化剂的微观形貌表征
  • 2O3催化剂的物相表征'>6.2.2 Ag/Al2O3催化剂的物相表征
  • 2O3催化剂活性研究'>6.3 Ag/Al2O3催化剂活性研究
  • 6.4 Ag负载量对催化剂活性的影响
  • 6.5 影响NO转化率的因素
  • 6.5.1 空速对NO转化率的影响
  • 3H6/NO对NO转化率的影响'>6.5.2 C3H6/NO对NO转化率的影响
  • 2含量对NO转化率的影响'>6.5.3 O2含量对NO转化率的影响
  • 6.5.4 NO初始浓度对NO转化率的影响
  • 2含量对NO转化率的影响'>6.5.5 SO2含量对NO转化率的影响
  • 6.5.6 水蒸气含量对NO转化率的影响
  • 6.6 结论
  • 第七章 全文总结
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读博士学位期间的主要成果

    • 相关论文文献

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