甲醇溶剂中纳滤传递机理的研究

论文摘要

膜分离技术是近几十年来在分离领域中迅速崛起、应用十分宽广的技术。而膜分离的模型研究是目前国内外膜分离领域研究的热点之一,由于膜分离模型中细孔模型的计算需要液体扩散系数,而很多液体扩散系数模型只适用一定范围,因此,确定适用于特定液体扩散系数的关联方程具有非常重要的意义。 本文将宏观与微观方法相结合,对甲醇溶剂中纳滤膜的传递机理进行研究。先利用分子模拟计算出溶质分子在水和甲醇溶剂中的分子体积,由分子体积结合膜平均孔径和偏离因子计算出膜的反射系数,再利用宏观实验得到纳滤传递及截留性能。在此基础上,研究甲醇溶剂中纳滤膜的传递机理模型。 首先利用分子动力学模拟计算不同浓度中性溶质水溶液中溶质分子的扩散系数,溶质分子主要选用常见的醇类,与各种不同浓度溶液中扩散系数关联方程计算出来的结果进行对照,计算结果表明:对于甲醇和乙醇溶液,Dullien和Asfour方程适用于计算扩散系数DAB;而对于其它醇类溶液,Leffler和cullinan方程适用于计算扩散系数DAB。 然后对实验所采用溶质分子的溶剂效应进行了模拟,甲醇溶剂中溶质分子体积均比水相中稍大,这可能是由于甲醇极性比水小,取向力、诱导力和色散力相比水较弱,并且不像水那样存在氢键作用,导致溶质分子之间排斥力较小,则甲醇相中溶质分子体积比水相中大。 接着研究了DK膜和MPF44膜在甲醇溶剂中的传递机理。首先建立了亲水膜的通量模型,对于DK膜,通量模型为Jv=2.153×10-9*ΔP*δ2/（Vmμ）;对于MPF44膜,适用模型为:Jv=0.8452×10-9*ΔP*δ2/（Vmμ）。 最后建立了一种计算膜孔径和偏离因子的方法,计算出DK膜在甲醇溶剂中的膜孔径r=0.976nm,偏离因子Sp=0.215;MPF44膜在水相中的膜孔径（?）=0.974nm,偏离因子S)p=0.111;MPF44膜在甲醇相中的膜孔径（?）=1.025nm,偏离

论文目录

• 第一章 文献综述
• 1.1 纳滤概述
• 1.2 纳滤膜的分类及其性质
• 1.2.1 纳滤膜的一般特点
• 1.2.2 纳滤膜的分类
• 1.2.3 纳滤膜的材质
• 1.2.4 纳滤膜的性能
• 1.3 纳滤膜的分离机理及模型的研究现状
• 1.3.1 纳滤膜在水相中的分离机理及模型
• 1.3.2 纳滤膜在有机相中的分离机理及模型
• 1.3.2.1 有机相中纳滤机理的研究
• 1.3.2.2 经验通量模型的研究状况
• 1.3.2.3 经验截留模型
• 1.4 有机相中纳滤过程的应用
• 1.4.1 有机相纳滤过程在食品加工中的应用
• 1.4.2 有机相纳滤过程在催化剂回收中的应用
• 1.4.3 有机相中纳滤过程在制药工业中的应用
• 1.5 溶剂效应的计算机模拟概述
• 1.6 量子化学计算方法
• 1.6.1 连续介质模型
• 1.6.2 虚拟电荷模型（VCM）
• 1.6.3 超分子模型（SMM）计算方法
• 1.6.4 量子力学（QM）和分子力学（MM）或分子动力学（MD）相结合的计算方法（QM／MM模型）
• 1.6.5 经验价键理论（EVBT）
• 1.7 分子力学计算方法
• 1.8 采用的模拟工具
• 1.8.1 分子结构生成
• 1.8.2 分子模拟
• 1.8.3 分子模拟结果的可视化显示
• 1.9 研究现状的不足及解决方法
• 第二章 实验材料与方法
• 2.1 实验材料
• 2.1.1 膜
• 2.1.2 溶质
• 2.1.2.1 溶质物性
• 2.1.2.2 部分溶质结构式
• 2.1.3 溶剂
• 2.1.4 仪器
• 2.2 膜的预处理
• 2.3 实验与分析方法
• 2.3.1 实验方法
• 2.3.2 分析方法
• 2.4 标准曲线的绘制
• 2.4.1 透明蓝35甲醇溶液标准曲线
• 第三章 中性溶质溶剂效应的模拟
• 3.1 含醇溶液中分子扩散系数的分子模拟
• 3.1.1 理论
• 3.1.1.1 无限稀释溶液中扩散的理论
• 3.1.1.2 浓溶液中扩散的理论
• 3.1.2 分子动力学模拟计算扩散系数的理论方法
• 3.1.3 模拟结果和讨论
• 3.1.3.1 无限稀释扩散系数的验证
• 3.1.3.2 浓溶液中扩散系数的验证
• 3.1.3.2.1 浓溶液中分子模拟与实验结果的对照
• 3.1.3.2.2 浓溶液中扩散系数的验证
• 3.2 中性溶质溶剂效应的模拟
• 3.2.1 理论及模拟方法
• 3.2.2 中性溶质不同溶剂相的模拟
• 3.3 小结
• 第四章 亲水性纳滤膜甲醇溶剂中传质模型的研究
• 4.1 理论及实验方法
• 4.1.1 膜过程的不可逆过程分析
• 4.1.2 反射系数计算模型的确定
• 4.1.3 溶质渗透系数计算模型的确定
• 4.1.4 膜孔径参数计算方法的确定
• 4.1.5 实验方法的确定
• 4.2 有机相纳滤传递通量模型的建立
• 4.2.1 有机相中H-P方程的验证
• 4.2.2 甲醇相中传递通量模型的建立
• 4.3 甲醇相纳滤机理研究
• 4.3.1 水相中截留模型
• 4.3.1.1 DK膜水相中截留模型
• 4.3.1.2 MPF44膜水相中截留模型
• 4.3.2 甲醇相中截留机理研究
• 4.3.2.1 溶胀的测定
• 4.3.2.2 DK膜甲醇相中的截留机理研究
• 4.3.2.3 MPF44膜甲醇相中的截留模型的建立
• 4.4 小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 附录1 计算膜平均孔径和偏离因子的程序
• 符号表
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文目录
• 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书