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富氧条件下烃类选择还原氮氧化物过程研究

2020-11-22阅读(931)

富氧条件下烃类选择还原氮氧化物过程研究

论文摘要

在催化剂与介质阻挡放电等离子体相结合体系中，研究了在富氧条件下烃类选择还原氮氧化物过程中等离子体与催化作用的协同效应及单纯催化剂作用下烃类选择性催化还原氮氧化物表面中间物种的组成与性质，取得了一些有意义的结果。 1．采用不同放电等离子体在低温下对CH4活化和NO的转化进行了研究，结果表明脉冲火花放电，脉冲流光放电（针—板式）能够活化甲烷，但是在含N2和O2的气氛中放电能合成大量氮氧化物，而脉冲流光放电（线—筒式）、介质阻挡放电（正脉冲和交流）虽然对甲烷活化较弱但能够活化转化NO。以CH4为还原剂，将介质阻挡放电等离子体与In／ZSM-5催化剂相结合，使得CH4还原氮氧化物的低温活性得以大幅提高：在300℃下，当使用0.03％NO／0.05％CH4／2％O2／N2为原料气，7200h-1空速，输入放电能量密度为208 J l-1的条件下，单纯等离子体、单纯催化及二者共同作用下的NOx脱除率分别为24％、25％和65％。 2．在Co-ZSM-5催化剂上，使用0.05％NO／15％O2／0.1％折合碳数HC／N2为原料气，在150-350℃，空速12000 h-1以及等离子体与催化剂协同作用下C2H2和C2H4还原NOx的活性明显好于CH4，而且C2H2较之C2H4还原活性更好一些。以C2H2为例，输入放电能量密度为140 J l-1，150℃，单纯等离子体、单纯催化及二者共同作用下的NOx脱除率分别为-3％、24％、53％；200℃时，它们分别为-7.5％、34％、67％。 3．275℃下，由含NO／C2H4／O2的标准三组份气体处理Co-ZSM-5催化剂得到的表面中间物种NCaObHc与NO／O2气流反应比单独与NO或者O2反应生成更多的N2，表明此类中间物种只能被（NO+O2）有效氧化为N2，CO和CO2。采用MS，IRAS及GC-MS联用的分析方法对以上表面物种NCaObHc与NO／O2气流反应产物进行了分析，确定了表面物种中N，C，H三种元素的平均原子数之比为1.0∶1.8∶5.0（由于产物CO，CO2和H2O中的氧元素既可能来自于表面物种中的氧，也可能是来自于气相的NO和O2，故无法确定氧元素的含量）。并估算了由以上方法得到的表面中间物种的浓度大约为1.7x1019molecules（g-catalyst）-1（假定一个表面物种中只含有一个N原子）。这是国际上对NOx烃类选择催化还原过程表面中间物种组成及浓度实验测定的首次报导。 4．采用程序升温和原位发射光谱诊断技术等对等离子体与催化剂协同作用的机制进行了初步研究和探讨。气相或吸附的烃类分子中C-H键，催化剂表面中间物种中C-N

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  • 参考文献
  • 2 文献综述与选题
  • 2.1 氮氧化物消除方法分类
  • 2.2 直接催化分解氮氧化物
  • 2.3 氮氧化物的催化还原
  • 3选择性催化还原'>2.3.1 NH3选择性催化还原
  • 2.3.2 三效催化剂
  • 2.3.3 烃类选择催化还原法
  • 2.4 等离子体用于氮氧化物的脱除
  • 2.4.1 等离子体直接脱除氮氧化物
  • 2.4.2 等离子体和催化剂结合脱除氮氧化物
  • 2.5 本论文的选题和主要研究思路
  • 参考文献
  • 3 实验部分
  • 3.1 催化剂制备
  • x活性评价'>3.2 烃类选择还原NOx活性评价
  • 3.2.1 单纯等离子体作用下反应活性评价
  • 3.2.2 单纯催化剂作用及等离子体与催化联合作用下反应活性评价
  • 3.3 程序升温技术用于表面吸附物种的实验研究方法
  • 3.3.1 程序升温脱附（TPD）方法研究等离子体对催化剂上表面吸附物种的影响
  • 3.3.2 程序升温氧化技术（TPO）用于催化剂上吸附物种的研究方法
  • 3.4 固定温度下,烃类选择还原氮氧化物表面中间物种研究方法
  • 3.4.1 单纯催化条件下表面中间物种研究方法
  • 3.4.2 等离子体与催化剂联合作用下表面中间物种研究方法
  • 3.5 介质阻挡放电等离子体发射光谱诊断方法
  • 3.6 介质阻挡放电等离子体脱除氮氧化物能耗的测量
  • 3.7 X射线粉末衍射（XRD）
  • 3.8 电子探针显微定量分析（EPMA）
  • 参考文献
  • 4 不同放电等离子体的甲烷低温活化及等离子体—催化甲烷还原氮氧化物的研究
  • 4.1 不同放电等离子体对甲烷与氮氧化物的活化转化
  • 4.1.1 脉冲火花放电
  • 4.1.2 脉冲流光放电
  • 4.1.3 介质阻挡放电fDBD)
  • 4.2 交流DBD与In／ZSM-5催化剂结合
  • 2／N2体系'>4.2.1 NO／O2／N2体系
  • 4／O2／N2体系'>4.2.2 NO／CH4／O2／N2体系
  • 4.2.3 等离子体与催化剂结合脱除氮氧化物产物研究
  • 4.3 本章小结
  • 参考文献
  • 2H2和C2H4还原氮氧化物研究'>5 介质阻挡放电等离子体与催化剂结合下C2H2和C2H4还原氮氧化物研究
  • 5.1 催化剂筛选
  • 4,C2H4和C2H2还原氮氧化物反应研究'>5.2 Co-ZSM-5催化剂上CH4,C2H4和C2H2还原氮氧化物反应研究
  • 5.2.1 不同还原剂活性比较
  • 2含量对氮氧化物脱除的影响'>5.2.2 O2含量对氮氧化物脱除的影响
  • x（x=1,2）产物分布及能耗研究'>5.2.3 COx（x=1,2）产物分布及能耗研究
  • 5.3 放电对催化剂初期活性重复性及结构影响的初步考察
  • 5.4 本章小结
  • 6 Co-ZSM-5上乙烯选择催化还原氮氧化物表面中间物种研究
  • 2H4选择催化还原氮氧化物表面中间物种组成和浓度研究'>6.1 C2H4选择催化还原氮氧化物表面中间物种组成和浓度研究
  • 2／C2H4三组份混合气预处理所形成表面中间物种的研究'>6.1.1 NO／O2／C2H4三组份混合气预处理所形成表面中间物种的研究
  • 2H4／O2混合气预处理所得表面物种的反应'>6.1.2 C2H4／O2混合气预处理所得表面物种的反应
  • 6.2 本章小结
  • 参考文献
  • 7 等离子体与催化剂协同作用还原氮氧化物机制探讨
  • 7.1 发射光谱用于等离子体脱除氮氧化物中活性物种的诊断研究
  • 2的影响'>7.2 乙烯存在下单纯等离子体对NO氧化为NO2的影响
  • 7.3 等离子体与催化剂联合作用下表面中间物种的生成与反应研究
  • 2共吸附的影响'>7.3.1 等离子体与催化剂联合作用对NO+O2共吸附的影响
  • 2反应的影响'>7.3.2 等离子体与催化剂联合作用下对反应中间物种与NO+O2反应的影响
  • 7.4 协同烃类选择还原氮氧化物机理探索
  • 7.5 本章小结
  • 参考文献
  • 8 结论与展望
  • 8.1 本研究工作所取得的主要成果
  • 8.2 展望：有待继续深入研究的问题
  • 攻读博士学位期间发表学术论文情况
  • 创新点摘要
  • 致谢

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