滇池沉积物中多氯联苯分布特征的研究

论文摘要

多氯联苯（PCBs）在湖泊沉积物环境中分布特征的研究对于揭示其污染现状、使用历史、来源途径、迁移转化以及评价其对环境的潜在生态风险都有重要的科学意义和应用价值。本研究选择我国西南地区典型高原湖泊——滇池作为主要研究对象,讨论了沉积物中PCBs的污染概况及演变规律,并对其来源作了初步分析,同时探讨了生态污染风险评价。研究运用微波辅助萃取—固相萃取净化——气相色谱/质谱检测滇池沉积物中6种指示性多氯联苯（PCB28, PCB52, PCB101, PCB138, PCB153和PCB180）。重点优化了微波辅助萃取技术,在萃取温度为100℃和萃取时间为30min（升温和恒温各15min）条件下,以30mL正己烷：二氯甲烷（1：1,v:v）的混合溶液为萃取溶剂,萃取5g加标沉积物样品。本方法对PCB28, PCB52, PCB101和PCB138, PCB153, PCB180的线性范围分别为1-3000 pg-g-1 （d.w.）和5-3000 pg-g-1 （d.w.）,相关系数R2>0.98,检出限和定量限分别为41.7-62.3 pg·g-1 （d:w.）、139.0-207.7 pg·g-1 （d.w.）。浓度水平为20ng·g-1（d.w.）的滇池沉积物样品平均加标回收率在75.1%-93.9%之间,相对标准偏差为3.9%-12.8%（n=3）。采集滇池10个地表水国家监控断面的沉积物样品,分析其中所含6种指示性多氯联苯的浓度,以确定这个具有重要生态及地理意义的水体中PCBs的分布特征、历史趋势及使用来源。表层沉积物中∑PCB浓度范围为0.6～2.2 ng·g-1（d.W.）,而柱状沉积物中每5cmm范围其浓度范围为N.D.～2.2 ng·g-1 （d.w.）。6种指示性PCBs在沉积物样品中呈现出相类似的分布特征规律,其中PCB28和PCB52占到了∑PCB浓度的67%以上。对于单个PCBs同系物来说,其浓度含量按照下列顺序依次降低：PCB28> PCB52> PCB101≈PCB138≈PCB153≈PCB180。组成特征与商品化Aroclors1242具有良好的线性相关性,可推断滇池区域的PCBs可能来源于Aroclors 1242的使用。分析测定柱状沉积物样品的垂直分布规律,两个明显的PCBs浓度波峰出现在顶部的流塑层以及20-25cm这一层位（对应于20世纪70年代）。通过对该柱状沉积物样品进行研究分析,可推断出当下仍存在着PCBs的污染源,正在不断污染着滇池区域,研究结果同样有效的反映出滇池区域内PCBs的历史使用规律。通过沉积物样品多层次的分析研究,最终得到的实验数据有助于滇池区域的研究人员、管理人员和政府官员掌握该区域PCBs相关的规律特征,具有重要的现实意义,同时有助于人们开始着手治理滇池区域现存的PCBs污染源。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 插图和附表清单
• 缩略词表
• 第一章 绪论
• 1.1 课题背景和意义
• 1.2 研究内容及方法
• 1.3 课题来源
• 1.4 创新点
• 第二章 文献综述
• 2.1 多氯联苯概述
• 2.1.1 多氯联苯的结构
• 2.1.2 多氯联苯的物理化学性质
• 2.1.3 多氯联苯的毒理学特征
• 2.2 沉积物中多氯联苯的分布与迁移
• 2.2.1 多氯联苯的来源
• 2.2.2 沉积物中多氯联苯的分布
• 2.2.3 沉积物中多氯联苯的迁移与转化
• 2.3 沉积物样品中多氯联苯的前处理技术和分析检测方法
• 2.3.1 前处理方法研究进展
• 2.3.2 分析检测方法
• 2.4 结语
• 第三章 研究区域概况
• 3.1 自然地理概况
• 3.2 滇池流域环境污染状况
• 3.3 持久性有机污染物调查
• 第四章 实验部分
• 4.1 试剂溶剂
• 4.1.1 标准品
• 4.1.2 溶剂
• 4.2 实验仪器及材料
• 4.3 溶液的配制
• 4.4 实验步骤
• 4.4.1 样品采集
• 4.4.2 沉积物样品处理
• 4.4.3 GC-MS分析
• 4.4.4 分析方法
• 4.4.5 数据统计分析
• 第五章 结果与讨论
• 5.1 微波辅助萃取条件的确定
• 5.1.1 萃取溶剂的选择
• 5.1.2 萃取温度的选择
• 5.1.3 萃取升温时间的选择
• 5.1.4 萃取恒温时间的选择
• 5.1.5 其它萃取条件的选择
• 5.1.6 分析方法评价
• 5.1.7 本萃取方法与其它提取方法的比较
• 5.1.8 质谱谱图
• 5.1.9 小结
• 5.2 滇池表层沉积物中多氯联苯的污染特征分布
• 5.2.1 滇池表层沉积物中多氯联苯的浓度分布
• 5.2.2 沉积物中多氯联苯的组成特征
• 5.2.3 沉积物中多氯联苯污染生态风险评价
• 5.2.4 小结
• 5.3 滇池柱状沉积物中多氯联苯的污染特征分布
• 5.3.1 滇池柱状沉积物中多氯联苯的浓度分布
• 5.3.2 构建滇池区域多氯联苯历史使用规律
• 5.3.3 小结
• 5.4 滇池积物中多氯联苯来源解析
• 第六章 结论
• 6.1 存在的不足
• 6.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录1 攻读硕士期间发表论文目录