SCR催化还原NO_x反应机理研究及数值模拟

论文摘要

选择性催化还原法(SCR),作为一种高效的机外净化脱硝技术,已经逐步开始应用于移动源柴油机尾气氮氧化物的控制,它的设计和研究也显得更加重要。SCR催化器设计非常复杂,必须综合考虑液滴雾化、气体流动、化学反应、传热等一系列过程,这些过程与催化剂载体和催化器结构有直接联系。本文着重研究了载体内部化学反应、气体流动和传热过程。本文使用达西定理定义动量方程,通过对载体内部流动、传热及化学反应过程的模型进行简化,将三维问题简化为一维问题,使用有限体积法将一维微分方程离散化,并使用FORTRAN语言完成了程序编写过程。为了得到收敛解,在计算过程中采用了欠松弛方法,最后计算求解了稳态、非稳态下催化剂内部组分、温度的时间及空间分布。为了验证一维简化模型可行性,对问题使用CFD软件Fire建模并完成仿真计算,将简化模型计算结果与软件仿真结果进行比较发现,无论是稳态问题还是非稳态问题,该模型都能与软件计算结果很好的吻合。在一定的实验数据基础下,将简化模型与优化软件结合,标定了用于计算反应速率的化学动力学参数,能为进一步设计仿真复杂结构提供参数依据。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 机内控制技术
• x形成'>1.2.1 柴油机尾气NO_x形成
• 1.2.2 机内控制技术研究现状
• 1.3 机外净化技术研究现状
• 1.4 SCR研究现状
• 1.4.1 催化剂方面研究
• 1.4.2 催化器内部流场研究
• 1.5 本文主要工作
• 第2章 SCR法基本原理
• 2.1 气—固相催化反应简介
• 3—SCR基本化学反应及机理'>2.2 NH₃—SCR基本化学反应及机理
• 3催化还原NO的影响'>2.2.1 氧存在对NH₃催化还原NO的影响
• 3催化还原NO的影响'>2.2.2 水蒸气存在对NH₃催化还原NO的影响
• 3催化还原NO机理'>2.2.3 NH₃催化还原NO机理
• 3吸附速度对转化效率的影响'>2.2.4 NH₃吸附速度对转化效率的影响
• 2.3 尿素（Urea）—SCR法
• 2.4 低温SCR法
• 2.5 本章小结
• 第3章 蜂窝陶瓷内一维流动仿真程序开发
• 3.1 蜂窝陶瓷基本参数计算
• 3.2 多孔介质内部一维简化模型
• 3.2.1 连续方程与动量方程
• 3.2.2 组分方程与能量方程
• 3.3 方程离散求解
• 3.3.1 交错网格法
• 3.3.2 动量方程离散求解
• 3.3.3 气相组分能量方程离散求解
• 3.3.4 固相组分能量方程离散求解
• 3.3.5 组分守恒方程离散求解
• 3.4 计算中用到的一些参数
• 3.4.1 化学生成热
• 3.4.2 传热计算所需系数
• 3.5 欠松弛方法
• 3.5.1 计算时遇到的问题
• 3.5.2 欠松弛方法的应用
• 3.6 非稳态问题解决方案
• 3.6.1 采用显式积分法带来的误差
• 3.6.2 时间步长的选择
• 3.6.3 化学反应源项的反复迭代求解
• 3.7 本章小结
• 第4章 一维简化模型与三维模型计算比较分析
• 4.1 Fire软件简介
• 4.2 Fire建模
• 4.3 稳态比较分析
• 4.3.1 不同进口温度下比较分析
• 4.3.2 载体内组分及温度空间分布比较
• 4.4 非稳态比较分析
• 4.4.1 非稳态温度分布
• 4.4.2 非稳态组分分布
• 4.5 本章小结
• 第5章 一维简化模型的应用
• 5.1 化学参数实验测量法
• 5.2 使用简化模型标定参数
• 3催化还原NO参数标定'>5.2.1 含氧条件下NH₃催化还原NO参数标定
• 3催化还原NO参数标定'>5.2.2 无氧条件下NH₃催化还原NO参数标定
• 5.3 使用简化模型标定参数的适用范围
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士期间发表的论文和取得的科研成果
• 致谢