TiO2负载型催化剂的制备及其降解低浓度H2S的实验研究

论文摘要

本文研究了采用溶胶-凝胶法制备钛溶胶，运用浸渍-提拉法将其负载在玻璃纤维布上并进行煅烧得到的TiO2光催化剂，在自制气-固光催化反应装置上进行H2S无机恶臭气体的降解性能研究。在本工艺条件下得到的负载型光催化剂，经XRD检测，其粒子平均尺寸小于10nm，主要晶型为锐钛矿相与金红石相的混合晶型。本文首次将负载在玻璃纤维布上的TiO2光催化剂应用于H2S恶臭气体的降解，并取得良好的效果。本研究的目的是，拓宽光催化剂TiO2的应用范围，寻找一种经济、高效的无机类恶臭气体降解方法。通过研究发现，影响光催化剂降解低浓度H2S气体效率的因素主要可分为两类：一是催化剂的制备工艺，如煅烧温度，负载层数以及催化剂改性等；二是气体环境的影响，如相对湿度，含氧量以及H2S初始浓度。煅烧温度的变化主要影响了TiO2光催化剂的粒子平均尺寸，对光催化剂的晶型成分构成影响不是太大，在不同的煅烧温度下得到的光催化剂晶型均为锐钛矿相与金红石相的混合晶型。其中500℃煅烧下得到的负载型光催化剂粒子平均尺寸较小为6.7nm，并且锐钛矿相含量也较其它煅烧温度得到的催化剂高，在本实验条件下，此工艺得到的光催化剂对H2S降解效率最高；负载层数并非越多越好，而是存在一个合理值，当负载层数为3层时，实验效果较佳，亦经济。光催化剂的改性工作也得到研究，通过在制备过程中加入硝酸银的方法制得银沉积的负载型TiO2光催化剂。XRD结果表明，银沉积并未明显改变光催化剂的晶型及粒子平均尺寸，实验结果亦表明，少量银参杂没有显著增加光催化剂对H2S的降解效率，而加大参杂量使得降解效率下降。H2O分子与纳米TiO2光催化剂粒子的作用，使得相对湿度对催化剂降解H2S有较大影响，当相对湿度为60％～80％时其降解效率较佳，最高可达97％；含氧量的变化影响了光催化剂对H2S的降解效果，实验表明当氧气含量为21％，即正常大气水平时，效果较佳，增加含氧量可能造成光催化剂的活性位被占据，使得对H2S的降解效率下降，故无需额外增加氧含量即可取得较高的降解效率，显示出了良好的经济性。此外，还对本实验研究条件下的TiO2光催化降解负荷进行了研究，认为当H2S初始浓度为300mg／m3左右，即污染负荷为34mgH2S／mgTiO2左右时，具有较高的降解效率。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1.前言
• 2S恶臭气体污染治理现状'>1.1 H₂S恶臭气体污染治理现状
• 1.1.1 恶臭气体污染现状
• 2S污染治理技术现状'>1.1.2 H₂S污染治理技术现状
• 1.2 纳米光催化氧化技术
• 1.2.1 纳米光催化氧化技术简介
• 2光催化氧化H₂S技术'>1.2.2 纳米TiO₂光催化氧化H₂S技术
• 2S处理技术性能比较'>1.3 几种H₂S处理技术性能比较
• 1.4 国内外研究动态
• 1.4.1 宏观研究动态
• 1.4.2 微观研究动态
• 2光催化剂研究中存在的问题及发展方向'>1.4.3 纳米TiO₂光催化剂研究中存在的问题及发展方向
• 1.5 本课题研究的主要内容
• 1.5.1 研究内容
• 1.5.2 实验研究方案和准备采取的措施
• 2光催化氧化H₂S机理分析'>2.纳米TiO₂光催化氧化H₂S机理分析
• 2光催化机理'>2.1 纳米TiO₂光催化机理
• 2简介'>2.1.1 纳米TiO₂简介
• 2光催化原理'>2.1.2 纳米TiO₂光催化原理
• 2光催化氧化H₂S机理'>2.2 TiO₂光催化氧化H₂S机理
• 2光催化氧化H₂S特性分析'>2.3 负载型纳米TiO₂光催化氧化H₂S特性分析
• 2.3.1 吸附
• 2.3.2 降解
• 2.3.3 解吸
• 2.4 本章小节
• 2负载型催化剂的制备及其表征'>3.TiO₂负载型催化剂的制备及其表征
• 3.1 实验仪器和原料
• 2制备方法'>3.1.1 纳米TiO₂制备方法
• 3.1.2 制备原理
• 3.1.3 实验设备
• 3.1.4 实验原料
• 2负载型催化剂的制备'>3.2 TiO₂负载型催化剂的制备
• 3.2.1 溶胶的制备
• 3.2.2 载体的前处理
• 3.2.3 成膜过程
• 2负载型催化剂的表征'>3.3 TiO₂负载型催化剂的表征
• 3.3.1 晶体形态
• 3.3.2 晶体平均粒径
• 3.3.3 晶体晶相组成
• 2负载型催化剂的制备'>3.4 银沉积改性TiO₂负载型催化剂的制备
• 2负载型催化剂的表征'>3.5 银沉积改性的TiO₂负载型催化剂的表征
• 3.6 本章小节
• 2S降解性能研究'>4.光催化剂对低浓度H₂S降解性能研究
• 4.1 实验设计
• 4.1.1 实验步骤
• 4.1.2 性能评价指标
• 4.1.3 测试方法
• 4.1.4 装置气密性检测
• 4.2 空白实验
• 4.2.1 实验目的
• 4.2.2 实验内容
• 4.2.3 实验条件
• 4.2.4 实验结果及讨论
• 4.3 煅烧温度实验
• 4.3.1 实验目的
• 4.3.2 实验内容
• 4.3.3 实验条件
• 4.3.4 实验结果及讨论
• 4.4 负载量实验
• 4.4.1 实验目的
• 4.4.2 实验内容
• 4.4.3 实验条件
• 4.4.4 实验结果及讨论
• 4.5 银沉积实验
• 4.5.1 研究目的
• 4.5.2 研究内容
• 4.5.3 实验条件
• 4.5.4 实验结果及讨论
• 4.6 本章小节
• 2光催化降解H₂S的影响'>5.反应条件对负载型TiO₂光催化降解H₂S的影响
• 5.1 相对湿度影响研究
• 5.1.1 研究目的
• 5.1.2 研究内容
• 5.1.3 实验条件
• 5.1.4 实验结果及讨论
• 5.2 含氧量的影响
• 5.2.1 研究目的
• 5.2.2 研究内容
• 5.2.3 实验条件
• 5.2.4 实验结果及讨论
• 2S初始浓度的影响'>5.3 H₂S初始浓度的影响
• 5.3.1 研究目的
• 5.3.2 研究内容
• 5.3.3 实验条件
• 5.3.4 实验结果及讨论
• 5.4 本章小节
• 6.结论和建议
• 6.1 结论
• 6.2 建议
• 致谢
• 参考文献
• 在学期间发表的学术论文与研究成果
• 获奖情况