Mg-Cu/SiO2催化剂对NO+CO反应的催化作用的研究

Mg-Cu/SiO2催化剂对NO+CO反应的催化作用的研究

论文摘要

汽车排出的有毒气体中NO和CO对大气的污染最严重,因此,NO+CO反应是一个控制污染的重要反应,但目前主要应用的脱硝催化剂-贵金属催化剂正面临着资源匮乏等危机,所以用非贵金属代替贵金属引起极大的关注。本论文以SiO2为载体,Cu为主催化剂、Mg为助催化剂制备了一种成本低的新型Mg-Cu/SiO2催化剂材料。并以NO+CO为探针反应,考察了制备方法、活化温度、不同助剂、Mg的加入方法、Cu和Mg的含量、焙烧方法、空速对催化剂活性的影响,并通过表征得到一系列有意义的结果:1.不同的制备方法和活化温度对催化剂的活性影响很大,本文采用三种不同的方法制备Cu/SiO2催化剂,以溶胶凝胶法3制备的催化剂600℃活化时,活性最优。2.Ca、Nd、Mg等元素对Cu/SiO2催化剂的活性影响很大,本文采用浸渍法分别将Ca、Nd、Mg等元素加入到催化剂中,其中,Mg元素修饰的催化剂的活性最高。3.Mg、Cu元素的含量以及Mg元素的加入方法、焙烧方法对催化剂的影响都很大。测试结果表明,当Mg的担载量为3%,Cu的担载量为2%,且采用浸渍法将Mg元素加入到Cu/SiO2(3)催化剂中,采用程序升温至500℃,空气中焙烧4h,所得的催化剂活性最高。4.空速对Mg-Cu/SiO2催化剂的活性影响不明显,这使Mg-Cu/SiO2催化剂在汽车尾气净化的应用中没有太大的局限性。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 氮氧化物和一氧化碳的来源和危害
  • 1.1.1 氮氧化物和一氧化碳的来源
  • 1.1.2 氮氧化物和一氧化碳的危害
  • 1.2 氮氧化物和一氧化碳的净化技术
  • 1.2.1 氮氧化物的脱除方法
  • 1.2.1.1 催化直接分解法
  • 1.2.1.1.1 贵金属催化剂
  • 1.2.1.1.2 金属氧化物和钙钛矿型复合氧化物催化剂
  • 1.2.1.1.3 金属离子交换的分子筛催化剂
  • 1.2.1.2 催化还原法
  • 3选择性催化还原(NH3-SCR)'>1.2.1.2.1 NH3选择性催化还原(NH3-SCR)
  • 1.2.1.2.2 三效催化剂
  • 1.2.1.2.3 烃类选择催化还原(HC-SCR)
  • 1.2.2 一氧化碳的脱除方法
  • 1.2.2.1 单金属氧化物催化剂
  • 1.2.2.2 复合金属氧化物催化剂
  • 1.2.2.3 金属担载在氧化物上的催化剂
  • 1.3 氮氧化物和一氧化碳的同时脱除
  • 1.3.1 NO+CO 的反应上的催化剂
  • 1.3.2 NO+CO 反应机理
  • 1.3.2.1 贵金属催化剂上反应机理的研究
  • 1.3.2.2 催化反应机理
  • 1.3.2.3 Cu 基催化剂上反应机理的研究
  • 1.4 本论文的目的和主要研究工作
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 载体及试剂的出处
  • 2.2 催化剂制备
  • 2催化剂的制备'>2.2.1 溶胶凝胶法 Cu/SiO2催化剂的制备
  • 2催化剂的制备'>2.2.2 M-Cu/SiO2催化剂的制备
  • 2.3 催化剂的活性评价
  • 2.4 催化剂的表征
  • 2.4.1 BET
  • 2.4.2 XRD
  • 2-TPR'>2.4.3 H2-TPR
  • 2.4.4 FT-IR
  • 2催化剂的影响'>第三章 制备方法及活化温度对 Cu/SiO2催化剂的影响
  • 3.1 制备方法及活化温度对催化活性的影响
  • 3.1.1 制备方法对催化活性的影响
  • 3.1.2 活化温度对反应活性的影响
  • 3.2 表征
  • 2-TPR 对Cu/SiO2催化剂的表征'>3.2.1 H2-TPR 对Cu/SiO2催化剂的表征
  • 2催化剂的表征'>3.2.2 FT-IR 对Cu/SiO2催化剂的表征
  • 3.3 小结
  • 第四章 不同助剂和不同制备方法对催化剂催化活性的影响
  • 4.1 不同助剂和Mg 元素的不同加入方法对催化剂催化活性的影响
  • 4.1.1 不同助剂对催化剂催化活性的影响
  • 4.1.2 Mg 元素的加入方法的优化
  • 4.1.2.1 Mg 元素、Cu 元素不同的加入顺序对催化剂催化活性的影响
  • 2催化剂对催化剂活性的影响'>4.1.2.2 不同方法加入 Mg 元素到 Cu/SiO2催化剂对催化剂活性的影响
  • 4.2 表征
  • 2-TPR 对M- Cu/SiO2催化剂表征'>4.2.1 H2-TPR 对M- Cu/SiO2催化剂表征
  • 2催化剂表征'>4.2.2 FT-IR 对M-Cu/SiO2催化剂表征
  • 4.3 小结
  • 第五章 Cu、Mg 元素的含量、焙烧方法和空速对催化剂活性的影响
  • 5.1 Mg 的含量对催化剂活性的影响
  • 5.2 Cu 的含量对催化剂活性的影响
  • 5.3 焙烧方法对催化剂活性的影响
  • 5.3.1 焙烧温度对催化剂活性的影响
  • 5.3.2 焙烧方法对催化剂活性的影响
  • 5.4 空速对催化剂活性的影响
  • 5.5 表征
  • 2-TPR 对 Mg-Cu/SiO2表征'>5.5.1 H2-TPR 对 Mg-Cu/SiO2表征
  • 2催化剂表征'>5.5.2 XRD 对 MgX-Cu2/SiO2催化剂表征
  • 2催化剂表征'>5.5.3 BET 对 MgX-Cu2/SiO2催化剂表征
  • 2催化剂表征'>5.5.4 FT-IR 对 MgX-Cu2/SiO2催化剂表征
  • 5.6 小结
  • 参考文献
  • 致谢
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