基于液相传质的微流控分析系统的研究

论文摘要

以微流控芯片（Microfluidic Chip）为核心基础技术之一的微全分析系统（Micro Total Analysis SystemsμTAS）在近年来得到迅速发展，成为当今世界上最前沿的科技领域之一。微流控芯片至少在一个维度上的微米级结构不仅显著增大内部流体的比界面积，同时减小微通道内不同溶液间的液液传质距离，使传质效率相比于宏观体系有显著提高，从而可实现试样溶液的高效分离、萃取、反应。本论文的研究目标是利用上述液相高效传质的优势，探讨建立基于微流控芯片液相传质（如液液萃取、多相层流等）的分离分析系统，实现试样的高效传质富集，并研究采用常规检测手段实现高灵敏检测。论文共分四章：第一章，综述了基于液相传质的微流控分析系统的发展和研究现状。包括从互溶溶液性对相关文献进行分类，详细阐述无膜液液萃取传质芯片和无膜多相层流分离反应芯片的特点。第二章，研究建立了高灵敏、低耗量的微流控捕陷液滴萃取富集-顺序注射化学发光分析系统。在玻璃微流控芯片中部1cm区域的主通道两侧，加工形成134个收口式矩形微结构（长100x宽50x深25μm）。长20mm的石英毛细管用作取样探针，一端连接主通道，另一端连接储液管；重力驱动实现试样或试剂的顺序进样。实验中含过氧草酸酯的酮类有机相停流在微结构内形成有机液滴，主通道内持续流动试样水溶液，待测组分可通过两相间的分子扩散，传质进入有机相；当液液萃取富集完成后，催化剂和过氧化氢等溶液引入主通道，与试样、过氧草酸酯混合，发生化学发光反应。本章研究并优化了微结构的尺度、有机溶剂和一系列萃取和化学发光的参数。用丁基罗丹明考察该系统的分析性能，5次分析的RSD为4％（n=5），检测下限为10-9mol／L。，单次分析的试样和试剂消耗量分别为2.7μL和160nL。第三章，应用微流控捕陷液滴萃取富集-顺序注射化学发光分析系统，建立了检测微量铝的新方法。该系统改进了取样探针结构，采用无外接毛细管的整体探针式微流控芯片，使芯片可永久耐受有机溶剂。一系列排列在微通道两侧的收口式矩形微结构用于捕陷液滴液液萃取。该系统在测定“二羟基偶氮苯合铝”时，单次分析时间少于12min，富集倍率85倍以上，试样和试剂消耗量仅1.8μL和120nL，精密度RSD达4.5％（n=6），检测下限为1.6×10-6mol／L。第四章，研究建立了一种用CCD光度检测的深通道多相层流微流控芯片分析系统。采用精密数控雕刻技术，加工用于微流控多相层流分析的深通道（深度500μm）聚碳酸酯芯片，以提高芯片进行吸收光度检测的灵敏度。建立了无需辅助光学设备的近距离CCD二维图像光度检测系统，应用于三流路并行的多相层流比色分析。该芯片分析系统的特点是芯片加工快捷，检测灵敏度高，检测光程较常规芯片增加1个数量级；系统结构简单，易于推广。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 互溶介质间多相层流无膜分离、反应
• 1.2.1 多相层流无膜分离的理论基础
• 1.2.2 多相层流无膜分离、反应技术
• 1.3 不互溶介质间的无膜传质萃取
• 1.3.1 多相传质无膜萃取的理论基础
• 1.3.2 多相传质无膜萃取技术
• 1.4 基于液相传质技术的芯片装置或功能的集成化
• 参考文献
• 第二章 基于捕陷液滴萃取富集─化学发光检测的微流控芯片顺序注射分析系统的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器与试剂
• 2.2.2 微流控芯片的加工
• 2.2.3 实验装置
• 2.2.4 实验操作与流程
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 微芯片的加工
• 2.3.2 萃取及化学发光反应
• 2.3.3 分析性能
• 2.3.4 系统耐久性
• 2.4 结论
• 参考文献
• 第三章 微流控芯片液滴萃取富集─化学发光检测分析微量铝的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 实验装置
• 3.2.3 操作流程
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 系统设计思想
• 3.3.2 一体式取样探针芯片
• 3.3.3 反应条件的优化
• 3.3.3.1 萃取时间的影响
• 2O₂浓度的影响'>3.3.3.2 H₂O₂浓度的影响
• 3.3.3.3 CPPO 乙腈溶液的浓度和流速的影响
• 3.3.4 分析性能
• 3.4 结论
• 参考文献
• 第四章 电荷耦合器件光度检测─深通道多相层流微流控芯片分析系统
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 仪器及试剂
• 4.2.2 芯片加工
• 4.2.3 分析系统
• 4.2.4 实验操作
• 4.2.5 图像采集及数据处理
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 深通道微流控芯片的加工
• 4.3.2 CCD光度检测
• 3+比色分析'>4.3.3 Fe³⁺比色分析
• 4.4 结论
• 参考文献
• 附录
• 致谢