刘扬:钴铁基碳纳米管复合材料的制备及其电催化析氧性能研究论文

刘扬:钴铁基碳纳米管复合材料的制备及其电催化析氧性能研究论文

本文主要研究内容

作者刘扬(2019)在《钴铁基碳纳米管复合材料的制备及其电催化析氧性能研究》一文中研究指出:电解水制氢技术作为一种高效、清洁、可靠的生产氢能的新能源技术,包括两个反应,即析氧反应(OER)和析氢反应(HER)。然而,在这两种反应中,OER作为一个复杂的四电子反应过程,反应的动力学过程缓慢,制约了氢气的产生。因此,开发低成本、高活性和良好稳定性的非贵金属催化剂替代贵金属催化剂(IrO2,RuO2)来降低过电位,减少电能消耗是十分必要的。本论文致力于开发高活性的钴铁基碳纳米管复合材料并将其作为OER催化剂,系统地研究了其结构特征和电化学性能,主要研究内容包括以下三部分:1.负载于聚苯胺包裹的碳纳米管上的CoFe2O4纳米颗粒电催化剂及其析氧性能在较低的温度(120℃)和常压条件下,通过原位合成制备了以聚苯胺包裹的多壁碳纳米管(PANI-MWCNTs)为载体,负载CoFe2O4纳米颗粒(NPs)的CoFe2O4/PANI-MWCNTs复合材料。电化学研究发现,在1M KOH溶液中,该电催化剂在10 mA cm-2的电流密度下具有314 mV的低过电位和30.4 mV dec-1的小Tafel斜率,显示出优异的OER活性。此外,此电催化剂可以连续循环1000次,并在0.54 V(vs.Ag/AgCl)的电压下稳定工作至少40 h,显示出了非常好的稳定性。这可能是由于PANI的引入改善了CoFe2O4NPs与MWCNTs之间的协同效应,从而提高了催化剂的活性和稳定性。同时,提供了更多的固定位点,防止CoFe2O4 NPs的团聚。2.冻干热处理两步法合成CoFe合金纳米颗粒嵌入的氮掺杂的碳纳米片/碳纳米管复合材料及其析氧催化性能通过冻干热处理两步法,合成了CoFe合金纳米颗粒嵌入在N掺杂碳纳米片/碳纳米管中的CoFe-N-CN/CNTs复合材料。催化剂制备过程中的冻干步骤有利于碳前体的均匀分散,并避免了金属颗粒的团聚。结构表征发现,CoFe-N-CN/CNTs复合材料的多孔结构不仅提供了高比表面积和孔隙率来强化传质,而且保障了CoFe纳米颗粒在碱性介质中的稳定性;插入的CNTs不仅可以充当电化学反应的补充位点以促进电子转移,而且可以作为间隔物增加石墨片层之间的基底间距从而有效地传输反应物,还可以增强材料的导电性;N杂原子的掺杂提供了更多的化学活性位点和固定位点,以加速催化反应和沉积金属纳米颗粒。因此,碱性溶液中CoFe-N-CN/CNTs在10 mA cm-2的电流密度下,过电位仅为285mV,Tafel斜率为51.09 mV dec-1,优于商业IrO2催化剂。3.N掺杂碳纳米管修饰的无定形CoFe双金属氢氧化物复合材料及其电催化析氧性能采用简单的一锅法,在室温条件下合成了N掺杂碳纳米管修饰的无定形CoFe双金属氢氧化物复合材料(Am-CFDH/NCNTs)。电化学研究发现,Am-CFDH催化剂由于其无定形性质及Co、Fe组分之间的相互作用显示出与商业IrO2催化剂相当的OER活性。引入的NCNTs可以提供更好的导电性、更多的锚定位点和官能团,增强电子和反应物的转移,防止Am-CFDH的团聚堆叠,暴露更多的活性位点,提高Am-CFDH与CNTs之间的协同效应。因此,Am-CFDH/NCNTs复合材料在碱性介质中具有超过20 h的良好稳定性和理想的OER活性,在10 mA cm-2时具有270 mV的低过电位和56.88 mV dec-1的小Tafel斜率。

Abstract

dian jie shui zhi qing ji shu zuo wei yi chong gao xiao 、qing jie 、ke kao de sheng chan qing neng de xin neng yuan ji shu ,bao gua liang ge fan ying ,ji xi yang fan ying (OER)he xi qing fan ying (HER)。ran er ,zai zhe liang chong fan ying zhong ,OERzuo wei yi ge fu za de si dian zi fan ying guo cheng ,fan ying de dong li xue guo cheng huan man ,zhi yao le qing qi de chan sheng 。yin ci ,kai fa di cheng ben 、gao huo xing he liang hao wen ding xing de fei gui jin shu cui hua ji ti dai gui jin shu cui hua ji (IrO2,RuO2)lai jiang di guo dian wei ,jian shao dian neng xiao hao shi shi fen bi yao de 。ben lun wen zhi li yu kai fa gao huo xing de gu tie ji tan na mi guan fu ge cai liao bing jiang ji zuo wei OERcui hua ji ,ji tong de yan jiu le ji jie gou te zheng he dian hua xue xing neng ,zhu yao yan jiu nei rong bao gua yi xia san bu fen :1.fu zai yu ju ben an bao guo de tan na mi guan shang de CoFe2O4na mi ke li dian cui hua ji ji ji xi yang xing neng zai jiao di de wen du (120℃)he chang ya tiao jian xia ,tong guo yuan wei ge cheng zhi bei le yi ju ben an bao guo de duo bi tan na mi guan (PANI-MWCNTs)wei zai ti ,fu zai CoFe2O4na mi ke li (NPs)de CoFe2O4/PANI-MWCNTsfu ge cai liao 。dian hua xue yan jiu fa xian ,zai 1M KOHrong ye zhong ,gai dian cui hua ji zai 10 mA cm-2de dian liu mi du xia ju you 314 mVde di guo dian wei he 30.4 mV dec-1de xiao Tafelxie lv ,xian shi chu you yi de OERhuo xing 。ci wai ,ci dian cui hua ji ke yi lian xu xun huan 1000ci ,bing zai 0.54 V(vs.Ag/AgCl)de dian ya xia wen ding gong zuo zhi shao 40 h,xian shi chu le fei chang hao de wen ding xing 。zhe ke neng shi you yu PANIde yin ru gai shan le CoFe2O4NPsyu MWCNTszhi jian de xie tong xiao ying ,cong er di gao le cui hua ji de huo xing he wen ding xing 。tong shi ,di gong le geng duo de gu ding wei dian ,fang zhi CoFe2O4 NPsde tuan ju 。2.dong gan re chu li liang bu fa ge cheng CoFege jin na mi ke li qian ru de dan can za de tan na mi pian /tan na mi guan fu ge cai liao ji ji xi yang cui hua xing neng tong guo dong gan re chu li liang bu fa ,ge cheng le CoFege jin na mi ke li qian ru zai Ncan za tan na mi pian /tan na mi guan zhong de CoFe-N-CN/CNTsfu ge cai liao 。cui hua ji zhi bei guo cheng zhong de dong gan bu zhou you li yu tan qian ti de jun yun fen san ,bing bi mian le jin shu ke li de tuan ju 。jie gou biao zheng fa xian ,CoFe-N-CN/CNTsfu ge cai liao de duo kong jie gou bu jin di gong le gao bi biao mian ji he kong xi lv lai jiang hua chuan zhi ,er ju bao zhang le CoFena mi ke li zai jian xing jie zhi zhong de wen ding xing ;cha ru de CNTsbu jin ke yi chong dang dian hua xue fan ying de bu chong wei dian yi cu jin dian zi zhuai yi ,er ju ke yi zuo wei jian ge wu zeng jia dan mo pian ceng zhi jian de ji de jian ju cong er you xiao de chuan shu fan ying wu ,hai ke yi zeng jiang cai liao de dao dian xing ;Nza yuan zi de can za di gong le geng duo de hua xue huo xing wei dian he gu ding wei dian ,yi jia su cui hua fan ying he chen ji jin shu na mi ke li 。yin ci ,jian xing rong ye zhong CoFe-N-CN/CNTszai 10 mA cm-2de dian liu mi du xia ,guo dian wei jin wei 285mV,Tafelxie lv wei 51.09 mV dec-1,you yu shang ye IrO2cui hua ji 。3.Ncan za tan na mi guan xiu shi de mo ding xing CoFeshuang jin shu qing yang hua wu fu ge cai liao ji ji dian cui hua xi yang xing neng cai yong jian chan de yi guo fa ,zai shi wen tiao jian xia ge cheng le Ncan za tan na mi guan xiu shi de mo ding xing CoFeshuang jin shu qing yang hua wu fu ge cai liao (Am-CFDH/NCNTs)。dian hua xue yan jiu fa xian ,Am-CFDHcui hua ji you yu ji mo ding xing xing zhi ji Co、Fezu fen zhi jian de xiang hu zuo yong xian shi chu yu shang ye IrO2cui hua ji xiang dang de OERhuo xing 。yin ru de NCNTske yi di gong geng hao de dao dian xing 、geng duo de mao ding wei dian he guan neng tuan ,zeng jiang dian zi he fan ying wu de zhuai yi ,fang zhi Am-CFDHde tuan ju dui die ,bao lou geng duo de huo xing wei dian ,di gao Am-CFDHyu CNTszhi jian de xie tong xiao ying 。yin ci ,Am-CFDH/NCNTsfu ge cai liao zai jian xing jie zhi zhong ju you chao guo 20 hde liang hao wen ding xing he li xiang de OERhuo xing ,zai 10 mA cm-2shi ju you 270 mVde di guo dian wei he 56.88 mV dec-1de xiao Tafelxie lv 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自兰州大学的刘扬,发表于刊物兰州大学2019-07-29论文,是一篇关于钴铁基催化剂论文,碳纳米管论文,尖晶石氧化物论文,合金论文,无定形论文,析氧反应论文,兰州大学2019-07-29论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自兰州大学2019-07-29论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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