典型多溴联苯醚在生物基质中分析方法的建立及BDE-47在小鼠体内的分布和代谢研究

典型多溴联苯醚在生物基质中分析方法的建立及BDE-47在小鼠体内的分布和代谢研究

论文摘要

多溴联苯醚(PBDEs)是一类新型持久性有机污染物(POPs),其作为一种广泛使用的溴化阻燃剂在环境中普遍存在,已经对生态系统造成了一定的影响。经研究证实,PBDEs对生物体和人体存在内分泌干扰等毒性危害。即使痕量的PBDEs进入环境中,因生物放大作用也会使处于高营养级的生物和人类受到毒害,所以生物体内PBDEs的含量可以反映出环境的污染状况。因此,建立一种简便、快速、高效、可靠的生物样品中PBDEs的分析方法,对于研究PBDEs的环境行为进而评价其环境危害和人体健康风险具有重要的意义。加速溶剂萃取法(ASE)萃取时间短、效率高、消耗溶剂少、萃取过程自动化,是生物样品中的环境污染物分析新近开发的一项前处理技术。本论文建立了一种分析生物样品中3种典型多溴联苯醚的方法,获得了优化的前处理条件和GC/MS检测条件,采用加速溶剂萃取(ASE),凝胶渗透色谱(GPC)/多层硅胶—氧化铝复合柱净化,气相色谱/负离子化学源—质谱(GC/NCI-MS)的分析方法。以猪肝为基质,研究3种典型PBDEs的加标回收率,结果表明,加标回收率为74.43%~119.62%,相对标准偏差在1.91%~8.94%之间。BDE-47、BDE-153和BDE-197的方法检出限分别为0.081 ng/g、0.110 ng/g和0.092ng/g(干重)。试验结果表明,该方法不仅灵敏度高、线性范围广、重复性好、回收率高,而且自动化程度高、快速简便,完全可以满足生物样品中3种典型PBDEs的痕量分析要求。所建立的方法已用于4种生物样品中的典型PBDEs的分析,检测结果可靠。由于PBDEs具有生物放大的作用,能够通过食物链的转移,使处于高营养级的生物受到毒害,而人一般处于食物链的最高级,所以其会在人体内高浓度的蓄积,最终导致对人体健康的危害。目前,PBDEs对人体的风险评价均是建立在动物模型上的(主要是啮齿类动物),因此,研究典型的PBDEs同系物在啮齿类动物体内的分布和代谢情况显得尤为重要,而目前国内关于PBDEs等环境污染物在啮齿类动物体内的代谢动力学研究还鲜有报道。通过研究得到关于一些典型的PBDEs同系物的体内分布和代谢数据,进而外推到人类,对评价人体健康风险有重要的意义。本论文以BDE-47为目标污染物,ICR小鼠为受试动物,利用所建立的生物基质中典型PBDEs的分析方法重点研究BDE-47在不同暴露剂量和持续暴露时间下的小鼠体内的吸收、排泄、分布和代谢情况。结果发现,BDE-47在ICR小鼠的胃肠道中很容易被吸收,而后分布于各个组织器官中;高浓度暴露组的小鼠的粪便和蓄积于各个组织器官中母体化合物的含量较低浓度暴露组都要高;BDE-47容易蓄积在脂质丰富的组织器官中;随着时间的推移,BDE-47会在肾脏和肝脏等组织器官中发生代谢作用,因此,其在小鼠体内各组织器官中的浓度也会发生变化。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1. PBDES概述
  • 1.1.1. PBDES的结构特性
  • 1.1.2. PBDES的理化性质
  • 1.1.3. PBDES的使用及危害
  • 1.2. PBDES的环境行为及污染现状
  • 1.2.1. PBDES的环境行为
  • 1.2.2. 大气中的PBDEs
  • 1.2.3. 水体中的PBDEs
  • 1.2.4. 土壤/沉积物中的PBDEs
  • 1.2.5. 生物体中的PBDEs
  • 1.2.6. 人体中PBDES的暴露水平
  • 1.3. PBDES的分析方法
  • 1.3.1. 样品的萃取方法
  • 1.3.2. 样品的净化方法
  • 1.3.3. 样品的仪器分析方法
  • 1.4. PBDES在啮齿类动物体内的分布和代谢研究进展
  • 1.4.1. PBDES在啮齿类动物体内的吸收与排泄
  • 1.4.2. PBDES在啮齿类动物体内的分布
  • 1.4.3. PBDES在啮齿类动物体内的代谢
  • 1.5. 论文的研究目的、意义及内容
  • 1.5.1. 研究目的和意义
  • 1.5.2. 研究内容
  • 1.5.3. 技术路线
  • 第二章 生物基质中典型PBDEs的分析方法的建立
  • 2.1. 引言
  • 2.2. 试验部分
  • 2.2.1. 主要仪器及试剂
  • 2.2.1.1. 主要仪器
  • 2.2.1.2. 标准样品及主要试剂
  • 2.2.1.3. 硅胶—氧化铝复合层析柱填料及其制备
  • 2.2.2. 样品的前处理
  • 2.2.2.1. ASE萃取
  • 2.2.2.2. GPC净化
  • 2.2.2.3. 多层硅胶—氧化铝复合柱进一步净化
  • 2.2.3. GC/NCI-MS分析
  • 2.3. 结果与讨论
  • 2.3.1. 样品前处理条件的优化和选择
  • 2.3.1.1. 萃取溶剂的优化和选择
  • 2.3.1.2. 萃取溶剂比例的优化和选择
  • 2.3.1.3. GPC净化效果
  • 2.3.1.4. 洗脱溶剂的选择及淋洗曲线
  • 2.3.2. GC/MS分析条件的选择
  • 2.3.3. 目标化合物的线性相关系数
  • 2.3.4. 分析方法的准确度、精密度和检测限
  • 2.3.4.1. 方法空白
  • 2.3.4.2 准确度和精密度
  • 2.3.4.3. 检测限
  • 2.3.5. 方法的实际应用
  • 2.4. 本章小结
  • 第三章 BDE-47在ICR小鼠体内的分布和代谢研究
  • 3.1. 引言
  • 3.2. 试验部分
  • 3.2.1. 主要仪器及试剂
  • 3.2.2. 试验设计
  • 3.2.3. 样品分析
  • 3.3. 结果与讨论
  • 3.3.1. 不同暴露剂量对ICR小鼠吸收与排泄的影响
  • 3.3.2. 不同暴露剂量对ICR小鼠体内各组织分布的影响
  • 3.3.3. 持续暴露时间对ICR小鼠体内各组织分布的影响
  • 3.3.4. 暴露期间BDE-47在小鼠体内的各组织器官内的含量比较
  • 3.4. 本章小结
  • 第四章 全文结论与展望
  • 4.1. 结论
  • 4.2. 不足与展望
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间参与的项目与发表的论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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