质子交换膜燃料电池中水传输机理研究

论文摘要

本文首先分析质子交换膜燃料电池催化层三相通道微观结构及其间发生的电化学反应，研究水在催化层、扩散亚层、扩散层等多孔介质结构部件的生成、输运、相变条件，考虑了材料疏水性、亲水性及微孔尺寸对水蒸汽饱和压力的影响。认为电化学反应生成的水开始应该是气态，在传输中可能成为液态。材料亲、疏水性和孔径对饱和蒸汽压力有巨大的影响，据此提出了相变模型。 随后根据多孔介质的UFT(Unsaturated Flow Theory)模型，导出了一维的梯度扩散层液态水相饱和度分布方程、液态水流量方程、液态水残留量方程、气体扩散因子方程。以此为基础，计算了不同孔隙结构的扩散层的相饱和度分布、液态水残留量、液态水排量和有效气体扩散因子，得到了一些有意义的结论。随后基于Fluent(Proton Exchange Membrane)PEM模块，考虑反应气体加湿、电化学反应、相变等因素的影响，计算了燃料电池扩散层中水的传输和分布状态。最后对梯度扩散层的爆破压力和凝结相饱和度进行了测试，定性的印证了理论计算的正确性。 对于气体流道中液态水的传输，本文首次考虑构成流道壁面的扩散层和石墨板的疏水性和亲水性作用，利用VOF(Volume Of Flow)模型，模拟了不同风速下直流道和蛇型流道中液态水的运动特征。先比较详细研究了微流动中表面张力、壁面粘性力、气体惯性力等对液态运动状态影响的判断准则数；根据计算条件，认为表面张力对液态水运动有重要影响，进而确定以We数(同时也考虑风速)的变化来考察液态水的运动状态。之后分析了液态水滴和水膜在直流道和蛇型流道中在4种We数下的运动状态计算结果。结果表明，GDL(Gas Diffusion Layer)的疏水性、石墨板流道的亲水性对液态水在流道中的运动起着重要作用；在所计算的条件下，We数大于4.4(或气流速度低于4m／s)时，表面张力和壁面粘性力的影响对液态水的运动起主要作用，石墨板的亲水性具有重要作用；We数小于4.4(或气流速度高于4m／s)时，惯性力的影响对液态水的运动起主要作用；石墨板流道的亲水性可以将扩散层表面的液态水“吸附”到石墨板壁面上，有利于氧气经扩散层向催化层扩散，因而对电池的性能产生影响；考虑到壁面改性应该有利于液态水的排出和氧气的扩散，碳纸应该尽可

论文目录

• 摘 要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题背景
• 1.2 文献综述
• 1.2.1 流道中水的传输
• 1.2.2 扩散层中水的传输
• 1.2.3 膜中水的传输
• 1.2.4 加湿方式
• 1.2.5 液态水的测量和诊断
• 1.2.6 过量液态水的排出
• 1.2.7 传输模拟及水传输研究发展趋势
• 1.3 本文工作
• 第2章 质子交换膜燃料电池的传输模型
• 2.1 基本方程
• 2.1.1 质量守恒方程
• 2.1.2 动量守恒方程
• 2.1.3 能量守恒方程
• 2.1.4 组份守恒方程
• 2.1.5 电化学方程
• 2.1.6 电流守恒方程
• 2.2 水传输和相变模型
• 2.2.1 膜中水传输模型
• 2.2.2 水的相变模型
• 2.3 质子交换膜燃料电池物性参数漠型
• 2.3.1 反应物与生成物
• 2.3.2 质子交换膜
• 2.3.3 催化层
• 2.3.4 扩散层
• 2.3.5 极板
• 2.4 本章小结
• 第3章 质子交换膜燃料电池中水的生成和相变
• 3.1 质子交换膜燃料电池中水的生成
• 3.1.1 催化层微观结构模型及电化学反应生成水
• 3.1.2 疏水材料和亲水材料与水的润湿关系
• 3.2 质子交换膜燃料电池中水的相变
• 3.2.1 混合气体压力和水的饱和蒸汽分压的关系
• 3.2.2 孔径与材料亲疏水性和水饱和压力的关系
• 3.2.3 水的相变条件
• 3.3 本章小结
• 第4章 扩散层中水的传输
• 4.1 多孔介质动力学基础
• 4.1.1 多孔介质中的传输机理
• 4.1.2 多孔介质中的UFT模型
• 4.2 梯度扩散层中水的传输
• 4.2.1 计算模型
• 4.2.2 扩散层梯度结构对液态水排出的影响
• 4.2.3 液态水分布对气体扩散的影响
• 4.3 扩散层中水传输的三维模拟
• 4.3.1 计算模型
• 4.3.2 结果及分析
• 4.4 扩散层中水的传输实验
• 4.4.1 实验方法
• 4.4.2 结果及分析
• 4.5 本章小结
• 第5章 流道中水的传输
• 5.1 流道中水传输模型
• 5.1.1 两相流的VOF模型
• 5.1.2 微流道流动准则数
• 5.1.3 几何模型及边界条件
• 5.2 直流道中水的传输模拟
• 5.2.1 直流道内液滴的运动
• 5.2.2 直流道内液膜的运动
• 5.3 蛇型流道中水的传输模拟
• 5.3.1 蛇型流道内液滴的运动
• 5.3.2 蛇型流道内液膜的运动
• 5.4 流道壁面改性处理对水传输的影响
• 5.5 本章小结
• 第6章 膜中水的传输及自增湿膜研究
• 6.1 膜中水传输的一维模拟
• 6.1.1 计算模型
• 6.1.2 结果及分析
• 6.2 自增湿膜中水传输的三维模型
• 6.3 膜厚对膜中水分布的影响
• 6.3.1 超薄膜（3μm）
• 6.3.2 薄膜（15μm）
• 6.3.3 厚膜（50μm及175μm）
• 6.4 其它因素对膜中水分布的影响
• 6.4.1 气体流动方向的影响
• 6.4.2 扩散层厚度的影响
• 6.4.3 加湿的影响
• 6.5 各因素对电池性能的影响
• 6.6 本章小结
• 第7章 结论与展望
• 7.1 结论
• 7.2 创新之处
• 7.3 展望
• 致谢
• 参考文献
• 攻读博士学位期间发表的论文和参加的课题