煤及煤岩显微组分热解、气化过程中氮的迁移机理

论文摘要

煤炭是世界上最丰富的化石燃料资源，在煤的利用过程中会产生许多对环境有害的污染物，氮氧化物（NOx）是其中一种。NOx不仅可形成酸雨、而且会引起光化学烟雾，N2O则对臭氧层造成破坏，因此减少或控制NOx排放的洁净煤利用技术已经引起世界范围内的广泛关注。深入了解NOx及其前驱物的生成规律，并充分认识其生成机理有助于对这一问题的解决。 本研究采用固定床反应器、滴落床／固定床反应器和流化床／固定床反应器，用离子色谱仪、元素分析仪、气相色谱-质谱仪等对煤热解、气化的气相、液相和固相产物中的含氮化合物进行分析，首先考察了5种不同变质程度原煤在热解过程中氮迁移的规律；其次对同一种煤中分离的三种煤岩显微组分和不同变质程度的镜质组热解过程中氮迁移的规律进行研究；随后进一步考察了煤和煤岩显微组分在不同气氛气化过程中氮迁移的规律；最后对含氮模型化合物热解和气化过程中氮迁移的规律做了研究，主要结果和结论如下： （1）煤热解过程中氮的迁移 煤热解过程中HCN主要生成于挥发分逸出阶段，其生成率随煤的挥发分含量增高、热解温度升高和加热速率增高而增大。NH3的生成率随

论文目录

• 第一章 文献综述
• 1.1 煤中的氮
• 1.1.1 氮的含量
• 1.1.2 氮的存在形态
• 1.2 原煤热解、气化过程中氮的迁移
• 1.2.1 影响气相产物中氮分配的因素
• 1.2.2 影响焦油中氮含量的因素
• 1.2.3 影响焦中氮含量的因素
• 3的生成机理'>1.2.4 HCN和NH₃的生成机理
• 1.3 煤岩显微组分热解、气化过程中氮的迁移
• 1.3.1 煤岩显微组分的分离
• 1.3.2 煤岩显微组分中氮的含量及存在形态
• 1.3.3 煤岩显微组分的热解、气化特性研究
• 1.3.4 煤岩显微组分热解和气化过程中氮的迁移
• 1.4 模型化合物热解、气化过程中氮的迁移
• 1.4.1 模型化合物的热解
• 1.4.2 模型化合物的气化
• 1.5 选题的依据和研究内容
• 第二章 实验装置及测试方法
• 2.1 实验用样
• 2.1.1 煤样
• 2.1.2 显微组分样
• 2.2 实验装置及操作
• 2.2.1 实验装置
• 2.2.2 操作方法
• 2.2.3 原煤热解过程中氮的衡算
• 2.3 分析及表征方法
• 3的离子色谱（IC）分析'>2.3.1 HCN和NH₃的离子色谱（IC）分析
• 2.3.2 显微组分形貌的扫描电子显微镜（SEM）分析
• 2.3.3 煤样比表面积分析
• 2.3.4 煤样红外（FT-IR）分析
• 2.3.5 煤样X-射线衍射（XRD）分析
• 2.3.6 煤中氮存在形态的XPS分析
• 2.3.7 显微组分热解和气化的热重（TG）分析
• 2.3.8 显微组分含量测定
• 2.3.9 NO的测定
• 2.3.10 煤及半焦的元素分析
• 2.3.11 焦油的气相色谱质谱联用分析（GC-MS）
• 2.3.12 显微组分的TG-MS分析
• 第三章 煤热解过程中氮的迁移
• 3.1 煤Ar热解过程中氮的迁移
• 3.1.1 煤程序升温热解过程中氮的迁移
• 3.1.2 煤快速热解过程中氮的迁移
• 3.2 煤加氢热解过程中氮的迁移
• 3.2.1 煤阶的影响
• 3.2.2 温度的影响
• 3.2.3 矿物质的影响
• 3.3 小结
• 第四章 煤岩显微组分热解过程中氮的迁移
• 4.1 煤岩显微组分的结构特性
• 4.1.1 平朔煤三种基本煤岩显微组分的结构特性
• 4.1.2 不同变质程度镜质组的结构特性
• 4.2 煤岩显微组分的热解反应性
• 4.2.1 平朔煤三种基本煤岩显微组分的热解反应性
• 4.2.2 不同变质程度镜质组的热解反应性
• 4.3 平朔煤三种基本煤岩显微组分热解过程中氮的迁移
• 3的生成'>4.3.1 HCN和NH₃的生成
• 4.3.2 焦油中的氮
• 4.3.3 半焦中的氮
• 4.3.4 煤岩显微组分热解过程释放氮的协同效应
• 4.4 不同变质程度镜质组热解过程中氮的迁移
• 3的生成'>4.4.1 HCN和NH₃的生成
• 4.4.2 半焦中的氮
• 4.5 小结
• 第五章 煤气化过程中氮的迁移
• 2气化过程中氮的迁移'>5.1 煤CO₂气化过程中氮的迁移
• 5.1.1 煤阶的影响
• 5.1.2 气化温度的影响
• 2气化过程中HCN和NH₃生成的比较'>5.1.3 煤热解和CO₂气化过程中HCN和NH₃生成的比较
• 2／Ar气化过程中氮的迁移'>5.2 煤O₂／Ar气化过程中氮的迁移
• 2O／Ar气化过程中氮的迁移'>5.3 煤H₂O／Ar气化过程中氮的迁移
• 2气化过程中NH₃的生成'>5.4 半焦CO₂气化过程中NH₃的生成
• 5.5 小结
• 第六章 煤岩显微组分气化过程中氮的迁移
• 2气化特性'>6.1 煤岩显微组分的CO₂气化特性
• 2气化特性'>6.1.1 平朔煤三种煤岩显微组分的CO₂气化特性
• 2气化特性'>6.1.2 不同变质程度镜质组的CO₂气化特性
• 6.2 平朔煤三种煤岩显微组分气化过程中氮的迁移
• 2气化'>6.2.1 CO₂气化
• 2／Ar气化'>6.2.2 O₂／Ar气化
• 2气化的TG-MS研究'>6.2.3 CO₂气化的TG-MS研究
• 6.3 不同变质程度镜质组气化过程中氮的迁移
• 2气化'>6.3.1 CO₂气化
• 2O／Ar气化'>6.3.2 H₂O／Ar气化
• 2气化的TG-MS研究'>6.3.3 CO₂气化的TG-MS研究
• 6.4 小结
• 第七章 模型化合物热解、气化过程氮的迁移
• 7.1 实验部分
• 7.1.1 催化剂的制备
• 7.1.2 装置和方法
• 7.2 结果与讨论
• 3的生成'>7.2.1 吡啶热解过程中HCN和NH₃的生成
• 3的生成'>7.2.2 吡啶水蒸气气化过程中HCN和NH₃的生成
• 3生成的比较'>7.2.3 热解与气化过程中HCN和NH₃生成的比较
• 7.2.4 催化剂的XRD分析
• 7.2.5 液体产物的GC-MS分析
• 7.3 小结
• 第八章 煤热解、气化过程中氮迁移的机理
• 8.1 HCN的生成
• 3的生成'>8.2 NH₃的生成
• 8.3 煤热解、气化过程中氮迁移的机理
• 8.4 煤热解、气化过程中氮的定向抑制措施
• 第九章 主要结论和创新点
• 9.1 主要结论
• 9.2 主要创新点
• 9.3 不足和设想
• 致谢
• 个人简历
• 发表论文目录
• 论文独创性说明