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Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）基热电材料的制备与性能研究

2020-12-01阅读(451)

Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）基热电材料的制备与性能研究

论文摘要

金属硅化物半导体热电材料Mg2Si，以其环境友好特性受到了人们的广泛关注。已有研究表明，Mg2Si1-xSnx固溶体具有优于纯的Mg2Si和纯的Mg2Sn的热电性能，通过对其进行合适的掺杂，可以得到ZT>1的热电材料，该体系是一种非常有前途的中温域热电材料。为了解决传统方法制备Mg2Si1-xSnx基热电材料过程中Mg带来的氧化，挥发，碳化等问题，本文采用低温固相反应（SSR）结合放电等离子脉冲烧结（SPS）技术，成功制备出了Mg2Si1-xSnx（x=0，0．2，0．4，0．5，0．6，0．8，1．0）热电材料。系统研究了Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1．0）粉体的低温固相反应制备工艺，结果表明：通过改变升温制度可以抑制Mg氧化；调节预压力大小可以有效抑制Sn析出，控制Mg过量可以补偿Mg的挥发：本实验条件下，当Mg过量0．0025mol、预成型压力20MPa、在893～943K目标温度下，保温23～30h可以获得不同组分的单相Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1．0）粉体。将合成的粉体采用SPS烧结，得到了致密的单相Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1．0）热电材料。热电性能测试表明：Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1．0）的热电性能随着Sn含量改变变化明显，Sn的引入减小了Mg2Si的禁带宽度，从而提高了电导，同时降低了绝对Seebeck系数；同时由于Si和Sn原子之间较大的原子质量和尺寸的差别，增强对声子的散射，降低了热导。当x=0．2时，Mg2Si1-xSnx在420K时具有最大的功率因子；在490K时具有最大的热电优值ZT0．1。选择Bi作为n型掺杂元素，对Mg2Si0．8Sn0．2和Mg2Si0．5Sn0．5进行掺杂。Bi掺杂的Mg2Si0．8Sn0．2和Mg2Si0．5Sn0．5试样，均表现为n型半导体，掺杂元素浓度对其热电性能影响明显。Mg2Si0．8Sn0．2掺入3．0at％Bi的试样相对其他掺杂量的试样，在850K时具有最高的功率因子2．5×10-3W／mK2；同时在850K时具有最大的热电优值（ZT）值1．17，与目前这个体系报导的最高ZT值相近(7500ppm Sb掺Mg2Si0．5Sn0．5，ZT=1．2,620K)。Mg2Si0．5Sn0．5掺入2．5at％Bi的试样相对其他掺杂量的试样，在800K时具有最大的功率因子1．39×10-3W／mK2；同时在800K时具有最大的ZT值0．78。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪 论
  • 1.1 热电效应的应用
  • 1.2 热电材料的研究意义
  • 1.3 热电材料研究进展
  • 1.3.1 低温热电材料
  • 1.3.2 中温热电材料
  • 1.3.3 高温热电材料
  • 2Si1-xSnx热电材料研究进展'>1.4 Mg2Si1-xSnx热电材料研究进展
  • 2Si1-xSnx热电材料的基本性能'>1.4.1 Mg2Si1-xSnx热电材料的基本性能
  • 2Si1-xSnx热电材料的制备方法'>1.4.2 Mg2Si1-xSnx热电材料的制备方法
  • 2Si1-xSnx热电材料的性能研究'>1.4.3 Mg2Si1-xSnx热电材料的性能研究
  • 1.5 本论文的研究意义和研究内容
  • 1.5.1 本论文的研究意义
  • 1.5.2 本论文的研究内容
  • 第2章 研究方法与实验设备
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）的制备方法及设备'>2.1 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）的制备方法及设备
  • 2.1.1 气氛保护低温固相反应法及设备
  • 2.1.2 放电等离子烧结技术及设备
  • 2.2 热电材料的性能评价方法
  • 2.2.1 Seebeck系数测试原理及设备
  • 2.2.2 电导率的测试原理及设备
  • 2.2.3 Hall系数的测试原理及设备
  • 2.2.4 热导率的测试原理及设备
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）的制备和热电性质研究'>第3章 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）的制备和热电性质研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验
  • 3.2.1 实验流程
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）固溶体的低温固相反应合成'>3.2.2 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）固溶体的低温固相反应合成
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）热电材料的SPS烧结'>3.2.3 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）热电材料的SPS烧结
  • 3.3 实验测试手段
  • 3.4 实验结果与讨论
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）固溶体制备工艺制度的确定'>3.4.1 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）固溶体制备工艺制度的确定
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）固溶体形貌分析'>3.4.2 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）固溶体形貌分析
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）基体的热电性质分析:'>3.5 Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）基体的热电性质分析:
  • 3.5.1 半导体中载流子的输运特性
  • 3.5.2 热电性能测试:
  • 3.6 本章小结
  • 2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）的制备和热电性能研究'>第4章 Bi掺杂Mg2Si1-xSnx（0≤x≤1.0）的制备和热电性能研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 掺杂固溶体的制备
  • 2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）固溶体粉末的制备'>4.2.1 Bi掺杂的Mg2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）固溶体粉末的制备
  • 2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）热电材料的SPS烧结'>4.2.2 Bi掺杂Mg2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）热电材料的SPS烧结
  • 2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）组分表征'>4.3 Mg2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）组分表征
  • 2Si0.8Sn0.2XRD测试:'>4.3.1 Bi掺杂Mg2Si0.8Sn0.2XRD测试:
  • 2Si0.5Sn0.5物相分析'>4.3.2 Bi掺杂Mg2Si0.5Sn0.5物相分析
  • 2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）热电性能'>4.4 Bi掺杂Mg2Si1-xSnx（x=0.2,0.5）热电性能
  • 2Si0.8Sn0.2热电性能'>4.4.1 Bi掺杂Mg2Si0.8Sn0.2热电性能
  • 2Si0.5Sn0.5的热电性能的影响'>4.4.2 Bi掺杂Mg2Si0.5Sn0.5的热电性能的影响
  • 4.5 小结
  • 第5章 结论
  • 参考文献
  • 致谢

    • 相关论文文献

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