纳米粒子多相流矩方法研究

论文摘要

纳米粒子多相流的主要研究对象为直径在1nm-1μm范围内的颗粒在流场中的动力学特性的变化及其颗粒与连续介质间的相互影响关系。对于稀相系统,颗粒的形状和大小是研究的两个最基本物理量。纳米颗粒的运动介于分子运动理论和连续介质理论之间,在数学描述上不能直接使用常规多相流研究中所使用的Stokes定律。这种流动广泛存在于工业生产和日常生活中,研究的目的是获得颗粒在由气相生成到颗粒长大过程的所有机理性信息,其中包括结晶或化学反应成核、凝并或冷凝增长、湍动剪切破碎以及颗粒在流场中的输运等。目前,国际上众多的研究集中在对绝对稀相纳米粒子多相流动的研究,时空尺度上相邻颗粒间完全不相关,采用的最基本的研究方法为Stokes,Einstein和Smoluchowski共同构建的平均场理论,体现在数学表达式上为Smoluchowski方程（SE）。然而,SE方程为一强非线性微积分方程,至今仍未获得完全意义上的解析解。本文从数值计算的角度,采用矩的思想首先对SE方程进行处理,然后通过泰勒展开技术对所得方程进行封闭,得到了兼顾精度和效率的泰勒展开矩方法数学表达式（TEMOM）。在颗粒碰撞率的研究方面,根据颗粒尺度的不同,存在分子动力学理论和Fick扩散理论两种不同的物理描述方法。然而,在针对全尺度颗粒的数学表达上,这两种理论并不协调。本文,采用Otto平均和调和平均方式的处理,得到了基于这两种理论的TEMOM模型表达式,可以对全尺度范围颗粒的碰撞问题进行求解,并由比较得出TEMOMOtto模型为最优计算求解矩方法。目前,高数量浓度微纳米颗粒物排放已经成为影响环境的一个严重问题。由于颗粒形成过程中的较小时间尺度和颗粒体积的较小空间尺度等问题,在实验和理论研究方面,至今都没有很大的突破。本论文首次把TEMOM模型应用于对H2SO4-H2O二元均质凝结成核的研究,揭示了燃油含硫量、环境温度、相对湿度和排气管出口湍流强度对颗粒生成和增长特性的影响,为颗粒污染物的防止治理和排放标准的制定提供了重要的参考依据。通过改变流场或者前驱物的浓度对纳米颗粒生成物的大小和形状实施有效的控制是现代纳米颗粒制备工业的关键性技术。本论文首次采用欧拉的数学描述方式,把已有的拉格朗日形式的双变量求解方法应用于积分矩方法,对由钛氧化物（TTIP）分解产生的TiO2纳米颗粒凝并体的生成过程进行研究。这一部分的工作加深了人们对于燃烧流场中纳米粒子动力学特性变化的了解,对实际工业过程中颗粒特性的可控性操作具有非常重大的指导意义。非稀相复相系统颗粒的碰撞问题是最近几年的一个新的研究方向,颗粒间的相关是研究过程中必需考虑的一个重点和难点问题,经典Smoluchowski平均场理论不能直接应用于该问题的求解。本文继续沿用Smoluchowski的平均场处理方式,通过修正Stokes阻力和渗透压力表达式,首次得到了适用于非稀相状态情况下的颗粒碰撞理论表达式,拓宽了Smoluchowski平均场理论的研究范围。本文的研究成果,对于提高矩方法的求解水平,拓宽平均场理论的研究范围及其揭示流场信息对不同环境条件下颗粒的生成及其变化特性的影响等,都具有重要的现实意义。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 符号表
• 第一章 绪论和文献综述
• 1.1 研究背景及其意义
• 1.2 颗粒运动分析方法
• 1.2.1 Newton阻力定律
• 1.2.2 Stokes阻力定律及其Cunningham修正
• 1.2.3 分子动力学理论
• 1.2.4 扩散特性分析
• 1.2.5 颗粒相对连续介质相动量方程的影响
• 1.3 有关PGDE方程求解方法的研究进展
• 1.3.1 矩方法理论
• 1.3.2 分区方法理论
• 1.3.3 蒙特卡罗方法理论
• 1.4 国内纳米粒子复相系统研究进展
• 1.5 本论文的研究内容及其创新点
• 1.6 参考文献
• 第二章 Taylor-expansion矩方法
• 2.1 Smoluchowski平均场理论研究方法和研究背景
• 2.2 理论推导
• 2.2.1 自由分子区Brownian凝并问题
• 2.2.2 Stokes区颗粒凝并问题
• 2.3 计算方法和计算条件
• 2.4 结果和讨论
• 2.4.1 自由分子区Brownian凝并问题
• 2.4.2 Stokes区颗粒凝并问题
• 2.5 结论
• 2.6 参考文献
• 第三章 全区间颗粒Brownian凝并的TEMOM模型研究
• 3.1 研究背景和意义
• 3.2 理论推导
• 3.2.1 矩方法理论
• 3.2.2 分区方法理论
• 3.3 计算方法和条件
• 3.4 结果和讨论
• 3.4.1 计算精度问题
• 3.4.2 自保持分布特性
• 3.4.3 计算效率
• 3.5 结论
• 3.6 附录:Near-Continuum区TEMOM模型的推导过程
• 3.7 参考文献
• 第四章 TEMOM矩方法在发动机尾气二元均质凝结领域的机理性研究
• 4.1 发动机排放颗粒污染物研究背景和意义
• 4.2 理论
• 4.2.1 连续相动量方程
• 4.2.2 连续相能量方程
• 4.2.3 颗粒相动力学理论
• 4.2.4 TEMOM矩方法
• 4.3 数值计算条件及其方法
• 4.4 结果讨论
• 4.4.1 TEMOM模型验证
• 4.4.2 实验验证
• 4.4.3 瞬态分析
• 4.4.4 时均分析
• 4.5 总结
• 4.6 参考文献
• 2纳米凝并体颗粒的双变量积分矩方法研究'>第五章 燃烧法生成TiO₂纳米凝并体颗粒的双变量积分矩方法研究
• 5.1 燃烧法合成纳米颗粒研究背景及其意义
• 5.2 理论
• 5.2.1 化学动力学理论
• 5.2.2 燃烧动力学理论
• 5.2.3 颗粒动力学理论
• 5.2.4 SE方程
• 5.2.5 颗粒系统表面积浓度表示方法
• 5.3 计算条件及其方法
• 5.4 结果和讨论
• 5.4.1 燃烧流场结构及其实验验证
• 5.4.2 凝并体颗粒尺度分布特性分析
• 5.4.3 凝并体内原始小颗粒动力学特性分析
• 5.4.4 凝并体形状特性分析
• 5.4.5 凝并体间的碰撞特性
• 5.5 结论
• 5.5 附录正文公式（5-17）和（5-24）之间关系推导
• 5.6 参考文献
• 第六章 非稀相复相系统颗粒Brownian凝并问题研究
• 6.1 颗粒Brownian凝并研究基础及其背景
• 6.2 Smoluchowski理论及其求解方法
• 6.2.1 考虑颗粒容积率情况下渗透压力的求取
• 6.2.2 考虑颗粒容积率情况下Stokes阻力的求取
• 6.2.3 单分散性浓相系统颗粒的扩散及其颗粒碰撞频率问题
• 6.2.4 多分散性浓相系统颗粒的碰撞问题简单说明
• 6.3 结论
• 6.4 参考文献
• 第七章 总结和展望
• 7.1 全文总结
• 7.2 工作展望
• 论文附加说明
• 攻读博士学位期间发表论文
• 致谢