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过渡金属—氧化物催化剂的制备、表征及在2-丁醇脱氢制备2-丁酮反应中的研究

2020-12-07阅读(1063)

过渡金属—氧化物催化剂的制备、表征及在2-丁醇脱氢制备2-丁酮反应中的研究

论文摘要

本文深入、细致的研究了铜复合金属助剂体系催化剂。铜基催化剂的制备采用了浸渍法、溶胶-凝胶、离子交换和共沉淀等方法,用BET.XRD.EPR和TPR进行表征,并在2-丁醇脱氢反应中研究其不同的催化性能,从而研究制备方法对催化剂结构和性能产生的影响,进而详细研究了反应的活性中心及产生副反应的活性位。探索性研究了纳米材料的特性以及过渡金属复合氧化物的协同作用对有关探针反应体系的影响。本文的研究结果表明,在2-丁醇脱氢反应中最佳的催化剂组成为Cu-Zr-Na/G-Si,反应条件为：反应温度280℃,常压,空速1500h-1,载气流量15ml/min。在此条件下,2-丁醇脱氢转化率为96.3%,2-丁酮的选择性为97.1%。研究结果表明,Cu0是2-丁醇在铜基催化剂上脱氢反应的催化活性中心。2-丁醇脱水发生的直接原因是催化剂表面的酸性。而缩合产物产生的主要原因是多组分催化剂表面的金属和氧化物之间的相互作用产生的某种形式的铜氧物种。我们探索性研究了纳米金属和氧化物材料在2-丁醇脱氢的反应的催化性能。结果表明纳米材料的相互作用在探针反应中表现出明显优势。表明催化剂中各组分见的协同作用是提高催化剂性能的关键因素。复合过渡金属氧化物体系研究表明,复合金属氧化物之间存在必不可少协同作用,这种协同作用改变了复合氧化物体系的结构特性,适当的调变可从根本上改变催化剂性能。

论文目录

  • 提要
  • 第一章 前言
  • 1.1 铜等过渡金属-氧化物催化剂在催化反应中研究的简介
  • X相关反应中的应用'>1.1.1 铜基过渡金属元素催化剂在COX相关反应中的应用
  • 1.1.2 铜催化剂加氢反应中的应用
  • 1.1.3 铜催化剂在脱氢反应中的应用
  • 1.1.4 铜催化剂在其它反应中的应用
  • 1.2 助剂与载体
  • 1.2.1 助剂
  • 1.2.2 载体
  • 1.3 催化剂制备方法
  • 1.3.1 浸渍法
  • 1.3.2 沉淀法
  • 1.3.3 离子交换法
  • 1.3.4 溶胶-凝胶法
  • 1.3.5 低温固相反应法
  • 1.4 纳米粒子催化剂
  • 1.4.1 纳米粒子的特性
  • 1.4.2 纳米粒子制备
  • 1.4.3 纳米粒子表征
  • 1.4.4 纳米材料在催化领域中的应用
  • 1.5 本论文的研究背景及立题依据
  • 1.5.1 研究背景
  • 1.5.2 国内外2-丁酮的生产情况
  • 1.5.3 2-丁酮的生产方法
  • 1.5.4 本论文的立题依据
  • 参考文献
  • 第二章 主要试剂、表征手段和产物分析
  • 2.1 主要试剂
  • 2.2 主要测试手段
  • 2.3 脱氢反应的实验装置及数据处理
  • 2.3.1 醇脱氢反应的实验装置
  • 2.3.2 产物分析及数据处理
  • 参考文献
  • 第三章 浸渍法制备铜复合金属氧化物催化剂在2-丁醇脱氢反应中研究
  • 3.1 催化剂制备过程
  • 3.2 主要活性组分的确定
  • 3.3 铜基复合金属氧化物组成的调变对2-丁醇脱脱氢性能的影响
  • 3.3.1 铜担载量的改变反应性能的影响
  • 3.3.2 调变助剂过渡金属元素对铜催化剂的影响
  • 3.3.3 碱土金属的调变对铜催化剂的影响
  • 3.3.4 碱金属调变的铜催化剂的反应性能
  • 3.3.5 锆量的调变对铜催化剂反应性能的影响
  • 3.4 反应条件对2-丁醇脱氢活性的影响
  • 3.4.1 反应温度对2-丁醇脱氢性能的影响
  • 3.4.2 进料空速对2-丁醇脱氢活性的影响
  • 3.4.3 进料载气对2-丁醇脱氢活性的影响
  • 3.5 催化剂制备条件对2-丁醇脱氢活性的影响
  • 3.5.1 不同干燥条件对Cu-Zr-Na/G-Si催化剂性能的影响
  • 3.5.2 共浸渍后放置时间对催化剂表面物种存在状态的影响
  • 3.5.3 焙烧温度对共浸渍法制备Cu-Zr-Na/G-Si催化剂性能的影响
  • 3.5.4 还原温度对共浸渍法制备Cu-Zr-Na/G-Si催化剂性能的影响
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 溶胶-凝胶、离子交换和共沉淀法制备的催化剂在2-丁醇脱氢反应中的催化行为
  • 4.1 溶胶-凝胶法制备的Cu-SG-Si催化剂的催化性能
  • 4.1.1 Cu-SG-Si催化剂的催化性能
  • 4.1.2 溶胶-凝胶和共浸渍法制备的Cu-SG-Si催化剂性能对比
  • 4.2 离子交换法制备的Cu-E/G-Si催化剂的催化性能
  • 4.2.1 催化剂的表征
  • 4.2.2 催化剂的活性测试结果
  • 4.3 共沉淀法制备的Cu-ZrO2催化剂的催化性能
  • 4.3.1 催化剂的表征
  • 4.3.2 催化剂的活性测试结果
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 纳米金属及氧化物和复合过渡金属氧化物的合成及有关探针反应的应用
  • 5.1 纳米金属及氧化物的制备及特性
  • 5.1.1 材料的制备
  • 5.1.2 材料的表征
  • 5.1.3 纳米金属及氧化物的反应特性
  • 本节小结
  • 5.2 复合过渡金属氧化物的合成及有关探针反应的应用
  • 5.2.1 材料制备
  • 5.2.2 材料性能及表征
  • 本节小结
  • 参考文献
  • 结论与展望
  • 作者简历
  • 致谢
  • 发表论文
  • 中文摘要
  • Abstract

    • 相关论文文献

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