流向变换催化燃烧反应系统特性与数值模拟

论文摘要

每年在石油天然气和煤矿生产中排放的大量甲烷已经带来了一系列环境和安全问题,如何实现数量大浓度低的甲烷气体有效处理利用引起了广泛的关注和研究。流向变换催化燃烧技术有效地将催化反应放热和热量回收集中在一起,燃烧温度低于传统热力燃烧,转化率高,基本无二次污染,运行稳定性强,适合处理浓度低流量大的甲烷气体。本文围绕甲烷高效清洁催化燃烧,采用试验与数值模拟相结合的方法,针对流向变换催化燃烧系统开展研究。首先,对流向变换催化燃烧反应器在冷态条件下的流动与阻力特性进行了试验研究。研究了反应器在不同填料高度、床层表观流速和换向周期下阻力损失特性和动态响应规律。结果表明,随着反应器流向的周期性变化,阻力特性呈周期性的矩形波形式;压力稳定时间随着填料高度、床层表观流速的增加略有上升;填料性质、高度、床层表观流速对阻力损失影响较大;根据Ergun方程,对试验数据进行回归并得到相应的相关系数。然后在较宽的试验条件变化范围内进行了甲烷流向变换催化燃烧试验研究。结果表明反应器的总热效应是反应放热与系统散热的综合结果,浓度、换向周期以及风速等操作条件均能够改变反应器的热效应,最终反应器出现三种变化状态:循环定态、飞温、熄火。高浓度和低流速会导致“M”型温度分布甚至“飞温”的出现,降低浓度和提高轴向传热可以减少发生“飞温”的可能。浓度过低引起系统反应放热过少或者换向周期过长导致过多热量移出反应器都有可能发生“熄火”现象。对于浓度过低不能维持自热的操作情况下,采用辅以电加热的方法可以有效地解决该问题。甲烷的转化率较大程度上受反应器温度水平的影响,在甲烷浓度大于0.4%以上,转化率基本上都超过了95%,满足处理要求.最后建立了反应器非定态、非均相的一维模型,与试验结果进行对比,验证了模型的有效性。模拟研究了操作因素、填料性质、反应器结构参数等反应器性能的影响。结果表明:浓度增大,温度水平增大,高温平台变宽;流速增大,温度水平现上升后下降;换向周期较小,催化段的温度水平较高,高温平台较宽,切换周期增大,温度分布变得更陡峭。不同粒径的填料对温度分布影响不大,高体积热容的材料可以提高蓄热能力并减少热损失,使反应器温度水平提高。反应器内径增大,床层温度水平增加明显,床层高温平台变宽;保温层厚度在一定范围内增加后,床层温度水平上升较快,当大于一定值后,继续增加后保温效果的增加并不明显。催化段长度增加,床内温度水平下降,温度分布更为平坦,但催化段较短,容易形成局部的较窄的高温平台;蓄热段长度增加,床内最高温度下降,高温平台宽度增加,催化段的平均温度上升明显。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 催化反应器的强制周期性操作
• 1.2 催化反应器流向变换强制周期性操作
• 1.2.1 流向变换催化反应器工作原理
• 1.2.2 流向变换催化反应器的特点及应用
• 1.3 甲烷的来源和危害
• 1.4 甲烷的热力处理方法
• 1.4.1 直接燃烧法
• 1.4.2 热力燃烧法
• 1.4.3 蓄热式燃烧法
• 1.4.4 催化燃烧法
• 1.5 流向变换催化燃烧技术的研究进展
• 1.5.1 反应床物性特性对反应器性能的影响
• 1.5.2 操作参数对反应器性能的影响
• 1.5.3 流向变换催化反应器的模型研究
• 1.5.4 自热操作最低浓度要求
• 1.5.5 防止反应器过热的方法
• 1.6 流向变换催化反应器的其他形式
• 1.7 课题意义及研究内容
• 第2章 流向变换催化燃烧反应流动与燃烧系统
• 2.1 系统工作原理及功能
• 2.2 系统的装置组成
• 2.2.1 反应床主体部分
• 2.2.2 供气和配气部分
• 2.2.3 电加热系统
• 2.2.4 流向变换控制系统
• 2.2.5 数据检测采集系统
• 2.3 试验准备
• 2.3.1 系统气密性检查
• 2.3.2 换向控制系统检查
• 2.3.3 数据采集系统检查
• 2.4 试验步骤
• 2.5 本章小结
• 第3章 流向变换催化燃烧反应器冷态流动与阻力特性试验研究
• 3.1 冷态试验方法
• 3.2 流向变换反应器动态压降分布
• 3.3 流动稳定时间及其影响因素
• 3.4 床层阻力损失及其影响因素
• 3.4.1 流向切换周期的影响
• 3.4.2 床层表观流速的影响
• 3.4.3 床层填料高度的影响
• 3.5 反应器填充床流动阻力的数学模型
• 3.6 本章小结
• 第4章 流向变换催化燃烧反应器操作性能试验研究
• 4.1 系统动态变化特性
• 4.1.1 测点温度动态特性
• 4.1.2 热波的形成与循环定态
• 4.1.3 循环周期内温度动态变化
• 4.1.4 反应器出口尾气排放动态变化特性
• 4.2 反应器内部温度分布特性
• 4.2.1 输入浓度对温度分布的影响
• 4.2.2 换向周期对温度分布的影响
• 4.2.3 表观流速对温度分布的影响
• 4的转化率及其影响因素'>4.3 CH₄的转化率及其影响因素
• 4.4 "飞温"现象与"M"型温度分布
• 4.5 "熄火"现象以及消除
• 4.5.1 "熄火"现象
• 4.5.2 采用电加热方法的可行性
• 4.6 本章小结
• 第5章 流向变换催化燃烧反应器模型化研究
• 5.1 固定床催化反应器的数学模型
• 5.2 流向变换催化燃烧反应器的数学模型的建立
• 5.2.1 数学模型的基本假设
• 5.2.2 非稳态传热模型的比较与选择
• 5.2.3 数学模型方程的建立
• 5.2.4 催化反应动力学模型的处理
• 5.3 定解条件
• 5.3.1 初始条件
• 5.3.2 边界条件
• 5.4 流向变换催化燃烧反应器数学模型的数值解法
• 5.5 模型计算参数的设置
• 5.5.1 反应器几何参数
• 5.5.2 催化剂和蓄热小球的参数
• 5.5.3 气相的物性参数
• 5.5.4 固相和壁面热力学参数
• 5.5.5 床层传质系数相关参数
• 5.5.6 床层传热系数相关参数
• 5.6 本章小结
• 第6章 流向变换催化燃烧反应器的数值模拟
• 6.1 数值模拟结果验证
• 6.2 反应床内温度分布和浓度分布
• 6.3 操作条件对温度分布的影响
• 6.3.1 浓度的影响
• 6.3.2 表观流速的影响
• 6.3.3 流向变换周期的影响
• 6.4 床层填料性质对温度分布的影响
• 6.4.1 催化剂和蓄热球粒径的影响
• 6.4.2 蓄热介质体积热容的影响
• 6.4.3 固相导热系数的影响
• 6.5 反应床的结构参数对温度分布的影响
• 6.5.1 反应床内径的影响
• 6.5.2 保温层厚度的影响
• 6.5.3 催化段长度的影响
• 6.5.4 蓄热段长度的影响
• 6.6 本章小结
• 第7章 全文总结与工作展望
• 7.1 全文总结
• 7.2 主要创新点
• 7.3 未来工作展望
• 参考文献
• 作者简介