论文摘要
化学发光分析技术具有灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单等特点,在化学、生物、环境等领域得到了广泛的应用。近几年研究发现金纳米对一些化学发光体系有较强的催化性能,如鲁米诺-过氧化氢体系,过氧草酸酯-过氧化氢体系,以及高碘酸钾-氢氧化钠-碳酸钠体系等。但在金纳米催化化学发光体系中,溶液离子强度和pH值对金纳米催化活性的影响报道的很少。本论文利用非均相介质功能化金纳米的高稳定性,研究了金纳米催化活性氧化学发光机理,并把其应用于环境分析。其主要内容包括以下三部分:(1)研究发现,非离子含氟表面活性剂FSN (Zonyl FSN-100 (F(CF2CF2)1-7CH2CH2O(CH2CH2O)0-15H)修饰的金纳米在高离子强度和较广的pH范围内具有很强的稳定性,利用修饰后的金纳米研究了过氧亚硝酸-碳酸钠化学发光体系,并发现该体系的化学发光强度与亚硝酸盐的浓度成正比。联合流动注射技术,该方法已成功地用于自来水中亚硝酸盐的测定,亚硝酸盐的检出限(S/N=3)为0.036μmol/L。回收率为97%-106%。(2)利用FSN修饰的不同粒径的金纳米区别H2O2-Co2+-NaOH和H2O2-Co2+-NaHCO3化学发光体系。通过化学发光光谱,紫外可见光谱,以及活性氧捕获剂猝灭作用等技术详细研究了FSN修饰的金纳米对两个相似体系的增敏机理以及确认不同的发光体。(3)研究制备金纳米过程中未反应的氯金酸对金纳米催化活性氧化学发光作用的影响。发现AuCl4-可以显著地增强过氧碳酸盐(HCO4-)的化学发光而双酚A的参与可大大抑制AuCl4--HCO4-系统的发光强度。基于这些现象,在没有任何特殊的发光试剂如光泽精和鲁米诺等条件下,研制了一种新的测定双酚A的流动注射化学发光方法。利用该方法测定了聚碳酸酯塑料中的双酚A,结果满意。此外,基于化学发光光谱,紫外可见光谱和活性氧捕获剂的猝灭作用等技术,研究了AuCl4--HCO4-体系的发光机理以及双酚A抑制该体系化学发光的原因。
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摘要ABSTRACT第一章 金纳米催化化学发光1.1 前言1.2 金纳米催化鲁米诺化学发光体系的研究及应用1.2.1 鲁米诺-过氧化氢体系1.2.2 鲁米诺-铁氰化物体系1.2.3 鲁米诺-高碘酸盐体系1.2.4 鲁米诺-硝酸银体系1.2.5 金纳米催化鲁米诺发光体系的应用1.3 金纳米催化过氧化草酸酯化学发光体系的研究1.4 过氧化合物体系1.5 本课题的提出第二章 金纳米催化过氧亚硝酸与碳酸钠体系化学发光研究及其分析上的应用2.1 引言2.2 实验部分2.2.1 试剂与仪器2.2.2 金纳米的制备与修饰2.2.3 化学发光测定2.3 结果与讨论2.3.1 表面活性剂FSN修饰的金纳米研究化学发光的优越性2.3.2 FSN修饰的金纳米溶液pH对化学发光强度的影响2.3.3 FSN修饰的金纳米化学发光反应后性质的考察2.3.4 反应体系发光体的确认2.3.5 金纳米催化过氧亚硝酸-碳酸盐体系的发光机理2.3.6 分析应用2.4 结论2+-H2O2-NaOH和Co(2+)-H2O2-NaHCO3体系发光体的识别'>第三章 非离子含氟表面活性剂修饰的金纳米对Co2+-H2O2-NaOH和Co(2+)-H2O2-NaHCO3体系发光体的识别3.1 引言3.2 实验部分3.2.1 试剂与仪器3.2.2 金纳米的制备与修饰3.2.3 化学发光测定3.2.4 实验条件3.3 结果与讨论3.3.1 柠檬酸钠修饰的金纳米对两个发光体系无增敏作用3.3.2 FSN与金纳米间的相互作用2O2-Co2+-NaOH和H2O2-Co2+-NaHCO3化学发光体系的影响'>3.3.3 FSN对H2O2-Co2+-NaOH和H2O2-Co2+-NaHCO3化学发光体系的影响3.3.4 FSN修饰的金纳米(pH 10.2)的增敏作用3.3.5 金纳米粒径的不同对两个体系发光体的区分3.3.6 活性氧捕获剂的影响3.3.7 反应机理3.4 结论第四章 Au(Ⅲ)-过氧碳酸盐发光体系检测双酚A4.1 引言4.2 实验部分4.2.1 试剂与仪器4.2.2 化学发光程序4.2.3 样品处理4.3 结果与讨论4-的制备'>4.3.1 HCO4-的制备4.3.2 实验条件的优化4.3.3 精密度、检出限和标准曲线的绘制4.3.4 干扰研究4.3.5 实际样品的分析4.3.6 发光机理的研究4.3.7 反应机理4.4 结论第五章 结论参考文献致谢科研成果作者和导师简介
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