泰山大气沉降中PAHs的分布特征研究

论文摘要

本研究在泰山采集雨水、云雾水和颗粒物（PM2.5）样品,雨水采集时间为2005年9月～2007年8月,采集样品数量50个。云雾水和颗粒物的采样时间为2008年的10月18日～11月27日,采集样品数量分别为15个和32个。分析其中多环芳烃（PAHs）的浓度变化特征、沉降特征、与气象条件和大气污染物的相关性以及主要来源。结果表明,泰山降雨（雪）中PAHs的含量范围为1.76（苯并[a]蒽）—33.31（菲）ng/L,加权平均总浓度值为81.16ng／L。菲（PhA）是降水中含量最多的污染物质,加权平均浓度为33.31ng／L。芴是含量次多的污染物,加权平均浓度为16.61ng／L。其他检测到的个体多环芳烃浓度小于10ng／L。国际癌研究中心特别强调的六种具有潜在致癌作用的PAHs（苯并[a]蒽,苯并[b]荧蒽,苯并[k]荧蒽,苯并[a]芘,茚并[1,2,3-cd]芘,二苯并[a,h]蒽）的含量不高,只占总PAHs浓度的13.1%。PM2.5样品中,总的PAHs沉降浓度为6.88ng/m3,苯并[b]荧蒽（BbF）是含量最多的化合物,沉降浓度为1.62ng/m3,占据了总浓度的23%。荧蒽（FluA）和芘（Pyr）沉降浓度次之,占总浓度的14.21%和10.39%,其他组分贡献较小。重组分（HMW）PAHs在颗粒中在总沉降量中占的含量要明显高于轻组分（LMW）PAHs组分,尤其六种有潜在致癌性的污染物都有比较高的沉降浓度。云雾水样品中PAHs的浓度范围为5.93（苯并[k]荧蒽）至79.81（菲）ng／L,总的平均浓度为302.64ng／L。菲（PhA）是含量最多的化合物,平均浓度为79.81ng/L,芴（Flu）和苊（en）的含量次之,浓度分别为41.64 ng/L和27.83ng／L。轻组分的多环芳烃（2-3环）在云雾水样品中含量较多,占据多环芳烃总浓度的61.71%。六种潜在致癌PAHs中,除苯并（b）荧蒽（BbF）含量较高（23.30ng／L）,其他五种化合物的含量均不高。和其他地方相同类型PAHs沉降的分析结果相比,泰山地区的PAHs含量不算高。泰山湿沉降中PAHs的含量呈明显的季节变化,PAHs的浓度在冬季最高（11月-2月）,平均浓度为94.24ng/L；夏季最低（6-8月）,平均浓度为72.90ng／L。降雨发生时的气流来向对降水中PAHs的沉降浓度有很大影响,雨水受来自高污染地区的气流影响往往具有较高的PAHs沉降浓度。在降雨样品中,大部分的PAHs个体的沉降浓度与降雨量呈现出比较明显的负相关关系；芘（Pyr）,苯并（a）蒽（BaA）,苯并（b）荧蒽（BbF）,苯并（k）荧蒽（BkF）和苯并（a）芘（BaP）与雨水中的Na+和Cl-有很好的正相关关系,表明这些污染物有一定程度的海洋来源。BaA,BbF和BaP与雨水中的pH体现出了比较好的正相关性。PM2.5上的PAHs浓度与SO2和CO有很好的正相关联系,表明PAHs,SO2和CO有着相同的来源,如燃烧排放。通过特征分子比值法和因子分析法的分析对泰山PAHs进行源解析,得出泰山地区大气沉降中（雨水,云雾水和颗粒物）PAHs均主要来源为煤炭燃烧源,石油源的贡献相对较小。本研究通过对泰山点大气沉降态中PAHs的观测研究,分析了PAHs在大气中的沉降特征,PAHs沉降的影响因素和作用范围,以及与气象条件和其他污染物的联系,对于研究PAHs在大气中的迁移转化规律、分析PAHs的产生来源有着重大指导作用。由于泰山站点受局地污染的影响较小,本研究更能反映出区域PAHs的污染水平、污染物来源以及传输影响。对于了解我国PAHs污染迁移规律,制定有效地控制措施有着重要的科学指导意义。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第1章 前言
• 1.1 研究意义
• 1.2 国内外研究进展
• 1.3 研究主要内容和创新点
• 第2章 实验条件及方法
• 2.1 观测站点
• 2.2 样品的采集与化学分析
• 2.3 数据的处理方法及软件
• 第3章 雨水中多环芳烃的分布特征
• 3.1 雨水中多环芳烃的浓度分布特征
• 3.2 雨水中多环芳烃浓度的季节变化
• 3.3 雨水中多环芳烃与气象条件和离子的相关性分析
• 3.4 后推气流轨迹分析
• 3.5 雨水中多环芳烃的来源分析
• 3.6 小结
• 第4章 云雾中和颗粒物中多环芳烃的分布特征
• 4.1 云雾水和颗粒中的PAHs的浓度分布
• 4.2 云雾对PM2.5中PAHs的清除效率
• 4.3 PM2.5中PAHs与气象条件、气体污染物的相关性分析
• 4.4 颗粒物和云雾水中PAHs的来源分析
• 4.5 小结
• 第5章 总结与展望
• 5.1 总结
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 发表论文目录
• 学位论文评阅及答辩情祝表