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TiO2/SiO2/γ-Fe2O3光催化复合材料的制备表征及其光催化性能

2020-12-09阅读(784)

TiO2/SiO2/γ-Fe2O3光催化复合材料的制备表征及其光催化性能

论文摘要

TiO2半导体光催化法降解染料废水是一种新兴的环境治理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、无毒、价廉、稳定性好等优点。但传统的TiO2光催化技术因多以人工紫外光作为光源,成本昂贵,限制了光催化技术的工业化应用；同时,粉体TiO2在使用过程中难分离回收并且活性成分损失大。因此,负载化的TiO2催化剂作为绿色环保材料,可在废水处理以及空气净化等方面发挥重要作用,以满足社会可持续发展的需要。利用溶胶—凝胶法,选择弱磁性γ-Fe2O3作为磁性核心,在γ-Fe203与表面TiO2层之间增加SiO2隔离层,制备出TiO2／SiO2/γ-Fe2O3复合型光催化材料,克服了磁性内核的局部氧化缺陷,减少了热处理过程中核心与二氧化钛之间的交互作用。采用多种方法如x射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、扫描电镜（SEM）和振动样品磁强测试（VSM）对制备的催化剂进行表征,研究其光学和物理化学性质。XRD图谱显示TiO2／SiO2/γ-Fe2O3颗粒中TiO2的衍射峰与标准谱线上锐钛矿型TiO2的三大特征峰对应较好,从而保证了催化剂的高效性。紫外—可见光谱分析表明,TiO2／SiO2/γ-Fe2O3材料不但增强了对紫外光的吸收能力,更进一步拓宽了其在可见光区的光谱范围。磁性测试证明了该催化剂保留了γ-Fe2O3的顺磁性能,有利于提高其水相中的分散性,并能通过外加磁场有效地进行固液分离。以亚甲基蓝溶液作为模型模拟染料废水,分别在紫外光与可见的条件下研究TiO2／SiO2／γ-Fe203光催化剂的光催化活性,其中主要探讨了负载量、催化剂使用量、亚甲基兰溶液的初始浓度与初始pH值等因素对反应体系光催化活性的影响。根据单因素的试验结果做出正交试验表,经试验验证后表明：TiO2／SiO2/γ-Fe2O3催化剂在负载20%（wt%）、亚甲基兰初始浓度10 mg/L、溶液初始pH值9.7以及催化剂投加量1.0g/L的条件下,紫外光4 h内对亚甲基兰的降解效率为98.8%。可见光照射下光催化反应的最优试验条件与紫外光基本一致。催化剂的回收试验表明,在紫外光下催化剂的回收试验中,TiO2／SiO2/γ-Fe2O3催化剂使用三次后对亚甲基蓝溶液仍有较好的降解效果,降解率保持在95%,催化剂的回收率接近96%。在测定亚甲基蓝溶液中CODCr去除率的试验中,光催化反应4 h,CODcr的去除率为66.2%,说明TiO2／SiO2/γ-Fe2O3催化剂对亚甲基蓝矿化处理效果较明显。在可见光下催化剂的回收试验中,TiO2／SiO2/γ-Fe2O3催化剂初次使用时,降解率可达60%左右。催化剂首次使用时对亚甲基蓝溶液CODCr的去除率只达到32.4%,矿化程度不理想,若要达到更高的标准还需继续进行生化处理。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 引言
  • 1.1 绪论
  • 2光催化氧化技术'>1.2 TiO2光催化氧化技术
  • 2光催化氧化技术的概况'>1.2.1 TiO2光催化氧化技术的概况
  • 2光催化氧化的原理'>1.2.2 TiO2光催化氧化的原理
  • 1.2.3 光催化氧化技术的特点
  • 2的固定化方法'>1.2.4 TiO2的固定化方法
  • 1.3 半导体光催化剂的改性
  • 1.3.1 掺杂
  • 1.3.2 负载
  • 1.3.4 光敏化
  • 1.4 光催化反应的影响因素
  • 1.4.1 载体对催化剂活性的影响
  • 1.4.2 光照强度
  • 1.4.3 温度
  • 1.4.4 溶液pH值
  • 1.4.5 初始浓度
  • 1.4.6 外加氧化剂
  • 1.4.7 光源的影响
  • 1.5 降解染料废水的研究进展
  • 1.6 选题目的与研究内容
  • 1.6.1 选题目的
  • 1.6.2 研究内容
  • 第二章 光催剂的制备与表征
  • 2.1 试验材料
  • 2.1.1 主要试验试剂与药品
  • 2.1.2 主要试验仪器与设备
  • 2.2 试验装置
  • 2.3 溶胶凝胶过程
  • 2.3.1 溶胶凝胶法原理
  • 2.3.2 影响因素
  • 2.3.3 溶胶凝胶法的特点
  • 2.4 催化剂的制备
  • 203的制备'>2.4.1 磁基体γ-Fe203的制备
  • 2/γ-Fe2O3复合粒子的制备'>2.4.2 SiO2/γ-Fe2O3复合粒子的制备
  • 2/SiO2/γ-Fe2O3光催化剂的制备'>2.4.3 TiO2/SiO2/γ-Fe2O3光催化剂的制备
  • 2.5 光催化剂的表征
  • 2.5.1 XRD表征
  • 2.5.2 TEM和SEM表征
  • 2.5.3 VSM分析
  • 2.5.4 UV-vis测试
  • 2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂的光催化降解试验'>第三章 光照下TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂的光催化降解试验
  • 3.1 试验材料
  • 3.1.1 主要试验试剂与药品
  • 3.1.2 主要试验仪器与设备
  • 3.2 试验方法
  • 3.2.1 甲基蓝溶液的光催化降解试验
  • 3.2.2 光催化降解率的计算
  • 2/SiO2/γ-Fe2O3对亚甲基蓝的吸附特性'>3.3 TiO2/SiO2/γ-Fe2O3对亚甲基蓝的吸附特性
  • 3.3.1 试验分析方法
  • 3.3.2 吸附平衡时间的确定
  • 3.4 紫外光照射下的光催化降解试验
  • 3.4.1 负载量对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.4.2 催化剂用量对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.4.3 溶液初始浓度对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.4.4 曝气量对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.4.5 溶液初始pH值对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.5 可见光照射下的光催化降解试验
  • 3.5.1 负载量对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.5.2 催化剂用量对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.5.3 溶液初始浓度对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.5.4 溶液初始pH值对亚甲基蓝光催化效果的影响
  • 3.6 正交试验
  • 第四章 催化剂的回收试验
  • 4.1 试验材料
  • 4.1.1 主要试验试剂与药品
  • 4.1.2 主要试验仪器与设备
  • 4.2 紫外光照射下催化剂的回收
  • 4.2.1 回收次数对光催化活性的影响
  • cr的测量'>4.2.2 CODcr的测量
  • 4.3 可见光照射下催化剂的回收
  • 4.3.1 回收次数对光催化活性的影响
  • cr的测量'>4.3.2 CODcr的测量
  • 4.4 光催化反应降解机理探讨
  • 第五章 结论与展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录:攻读硕士期间发表的论文

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