钙钛矿结构锰氧化物薄膜的制备及其物性研究

论文摘要

自从二十世纪九十年代发现钙钛矿结构的锰氧化物具有巨磁电阻效应以来，钙钛矿结构的锰氧化物的巨磁电阻效应成为了人们关注的热点。由于巨磁电阻效应在工业上具有很大的应用背景，如信息存储领域中的磁记录，磁头和传感器等方面的应用。然而，这些应用主要是基于薄膜的特性。从基础研究上来讲，这些锰氧化物表现出丰富的物理内容，如顺磁-铁磁相变伴随绝缘-金属相变，电荷轨道有序，相分离，Jahn-Teller畸变，双交换模型以及各种相互作用之间的耦合，这些复杂的现象激发了物理学研究人员的研究兴趣。更重要的是，从应用研究上来讲，对巨磁阻薄膜的研究和探索，不仅对当前的自旋电子学的应用有重要意义，而且为全氧化物或氧化物-金属原型薄膜器件的研制提供了有效途径。本论文通过对钙钛矿锰氧化物外延膜的氧含量、应力与厚度效应的研究，探讨了锰氧化物外延膜的结构畸变与磁性和输运性质的关系，特别是不同氧压与超薄薄膜的结构与输运性质的关系，晶格失配应变与厚度效应等进行了深入的探讨。下面是整个论文的主要内容（共四章）。第一章全面介绍了巨磁阻锰氧化物的物理和薄膜的研究状况。首先回顾了锰氧化物的各种性质，如晶体结构，电子结构，双交换模型，电荷有序，输运性与巨磁效应，相分离，掺杂效应等。最后讨论了锰氧化物外延薄膜的制备方法，及影响锰氧化物薄膜结构和电磁性质的相关因素以及在制备薄膜时需要注意的问题。第二章以Nd0.7Sr0.3MnO3（NSMO）外延薄膜为研究对象，主要讨论不同氧压对Nd0.7Sr0.3MnO3（NSMO）外延薄膜的微结构及电磁性能的影响。通过研究不同氧含量与外延膜的厚度效应的关系，指出超薄薄膜的结构和电阻／磁转变主要依赖于不同氧压；而对于较厚的薄膜，其结构和电磁性既受氧压也受后处理过程控制，这是由于较厚的膜薄中出现了柱界，柱界在后处理过程中吸附氧原子造成的。因此，为了制备高质量的巨磁阻超薄薄膜，需要高的制备氧压。另外，退火温度对薄膜的微结构和电磁性能也有一定的影响。第三章研究了晶格失配应变引起的晶格畸变对Nd0.7Sr0.3MnO3（NSMO）外延膜的结构和电磁性质的影响。实验研究指出薄膜的应变状态直接地影响薄膜的输运行为。对共格外延的薄膜，其结构和电磁性质主要依赖于晶格失配应变（即J-T）和薄膜厚度。薄膜与衬底的晶格失配越大，发生晶格驰豫的厚度越小，且随着膜厚的增加，金属-绝缘体转变温度TP更快的趋近于单晶块材的TP。因此，为制备高性能的巨磁阻薄膜，晶格失配必须被考虑。第四章以La0.7Sr0.3MnO3（LSMO）外延薄膜为研究对象，研究了不同厚度的外延膜引起的外延膜电阻率的变化。不同厚度的La0.7Sr0.3MnO3（LSMO）外延薄膜被沉积到立方相的LaAlO3（001）单晶衬底上，XRD测试结果显示，LSMO外延膜的结构是单相的，具有与衬底相同的晶格取向；随着膜厚的增加，LSMO外延膜的晶格经历应变到驰豫的变化。电阻测量显示，应变驰豫的薄膜（较厚的薄膜）有较大的电阻率，这与该膜中缺陷浓度增加有关。此外，也对生长在不同单晶衬底上的LSMO外延膜（厚度相同）的结构和电阻进行了对比研究。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 钙钛矿锰酸盐物理、薄膜的研究进展
• 1.1 研究钙钛矿氧化物薄膜的重要意义
• 1.2 钙钛矿锰氧化物研究的发展与现状
• 1.2.1 CMR效应的发现及其所具有的重要价值
• 1.2.2 钙钛矿锰氧化物中CMR效应的产生
• 1.3 钙钛矿锰氧化物的晶体结构和电磁特性
• 1.3.1 晶体结构
• 1.3.2 磁结构
• 1.3.3 电子结构
• 1.3.4 导电特性
• 1.3.5 电子和磁相图
• 1.4 锰氧化物巨磁电阻效应机制的研究
• 1.5 锰酸盐薄膜的制备、结构与应变效应
• 1.5.1 锰酸盐薄膜的制备方法
• 1.5.2 PLD技术制备钙钛矿氧化物薄膜优越性及其应用前景
• 1.5.3 晶格应变对外延膜的生长及其微结构的影响
• 1.5.4 晶格应变对外延膜磁转变温度的影响
• 1.6 本章小结
• 第二章 不同氧压与锰酸盐薄膜结构和物性的关系
• 2.1 引言
• 0.7Sr_0.3MnO₃块材及薄膜的制备和实验测量'>2.2 Nd_0.7Sr_0.3MnO₃块材及薄膜的制备和实验测量
• 0.7Sr_0.3MnO₃靶材制备'>2.2.1 Nd_0.7Sr_0.3MnO₃靶材制备
• 0.7Sr_0.3MnO₃（NSMO）外延膜制备及室验测量'>2.2.2 Nd_0.7Sr_0.3MnO₃（NSMO）外延膜制备及室验测量
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 不同氧压下的NSMO外延膜结构性能
• 2.3.2 较低氧压下的NSMO外延膜的电磁性能
• 2.3.3 不同氧压下的应变薄膜的结构和电磁性能
• 2.3.4 退火温度对NSMO薄膜的结构和电磁性能影响
• 2.4 本章小结
• 0.7Sr_0.3MnO₃外延膜的结构和电磁性的关系'>第三章 不同晶格应变与Nd_0.7Sr_0.3MnO₃外延膜的结构和电磁性的关系
• 3.1 引言
• 0.7Sr_0.3MnO₃薄膜的制备和实验测量'>3.2 Nd_0.7Sr_0.3MnO₃薄膜的制备和实验测量
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 双轴应变对NSMO外延膜结构的影响
• 3.3.2 NSMO外延膜的应变态对其电磁性的影响
• 3.4 本章小结
• 0.7Sr_0.3MnO₃薄膜厚度对电阻率的影响'>第四章 外延的La_0.7Sr_0.3MnO₃薄膜厚度对电阻率的影响
• 4.1 引言
• 0.7Sr_0.3MnO₃薄膜的制备和实验测量'>4.2 La_0.7Sr_0.3MnO₃薄膜的制备和实验测量
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 不同厚度LSMO单晶外延膜的结构和物性
• 4.3.2 不同衬底上沉积的相同厚度LSMO单晶外延膜
• 4.4 本章小结
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间的研究成果