论文摘要
钒的配位化学是一个具有潜在生物应用前景的新领域。钒元素在生命活动中起着至关重要的作用,如钒固氮酶、以钒为活性中心的卤代过氧化物酶(V-HPOs)及钒对Na-K-ATP酶和核糖核酸酶的抑制等。钒在生物体内发挥怎么的功能及如何发挥这些功能,这些都引起了科学工作者的关注,而钒的功能模型配合物在探究生物酶的催化机理过程中起到了至关重要的作用,因此,钒功能配合物的合成及生物活性研究成为当今热门课题。钒卤代过氧化物酶(V-HPOs)空间构型的确定为我们设计合成具有催化活性的钒功能配合物指明了方向。钒卤代过氧化物酶模型配合物的合成主要是围绕模拟天然酶活性中心钒(V)的N、O配位环境及V-HPOs中氨基酸残基、水分子与活性中心的氢键作用。而在模拟钒卤代过氧化物酶活性中心合成模型配合物的过程中,结构模型与功能模型是存在不同的。结构模型目的在于复制酶活性中心配位环境,所以其在合成过程中把重点放在了配体的构型、配位点及光谱性质上,而功能模型的侧重点在于模拟酶的催化活性反应,所以功能模型的活性中心并不注重是否与天然酶的活性中心保持一致。因此,要合成具有结构和功能的钒配合物模型,配体的选择与设计显得尤为关键。本论文主要以小分子羧酸及过氧化氢为含氧配体(模拟酶活性中心的V-O,V=O),咪唑、吡唑及其衍生物为含氮配体(模拟酶活性中心的V-N),合成了系列的不同价态钒卤代过氧化物酶结构和功能模型配合物。本论文共设计合成了11个模型配合物(分子式如下表所示)用以研究钒卤代过氧化物酶模型配合物的中心金属价态、配位模式、空间构型及氢键对催化有机底物溴化的影响。利用X.射线单晶衍射方法测定了配合物1~11的晶体结构;并且用元素分析、红外光谱和紫外光谱对配合物进行了表征;用热分析方法讨论了配合物4~10的热稳定性;通过催化动力学数据系统评估了四类模型配合物的溴化催化活性。
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