论文摘要
乙烯、丙烯等低碳烯烃是现代化工的重要有机原料。随着石油资源的日益短缺,迫切需要寻找一种非石油路线,代替传统的石油路线,以减缓乙烯、丙烯等原料的供应压力。从煤和天然气经由合成气再经甲醇制取低碳烯烃（MTO）工艺备受瞩目的前途光明的重要化工工艺。本研究以ZSM-5为载体,采用真空浸渍法制备了一系列具有高催化性能的多组分复合催化剂Na/ZSM-5、Na-K/ZSM-5、Na-Li/ZSM-5、 Na-K-Li/ZSM-5、Na-Li-Ca-Mg/ZSM-5用于甲醇制取低碳烯烃,经研究和比较表明,用浸渍法制备的含碱金属或碱土金属,或复含碱金属和碱土金属的多组分复合的催化剂体系中340Na+50K/ZSM-5无论是甲醇转化率还是低碳烯烃选择性,都具有最佳的催化性能,在MTO反应中,在360℃～375℃,常压,甲醇液时空速1.5-2h-1条件下,甲醇单程转化率高达96.61%,C2=-C4=烯烃选择性高达89.45%,C2=-C3=选择性高达74.75%。XRD表征结果显示,制备的多组分复合催化剂骨架结构完整；金属组分以单层形式高度分散在载体上。BET表征结果表明,金属组分的添加对催化剂的孔道有一定修饰作用,且随着金属组分负载量的增加,C2=～C3=烃的选择性增加,C4=烃的选择性下降,总低碳烯烃C2=-C4=选择性增加。原位红外IR表征结果表明,多组分复合催化剂表面酸性不均匀,有B酸和L酸,而且随着金属负载量的增加催化剂表面B酸和L酸的酸量均减少。催化剂表面酸性减少,甲醇的转化活性下降,低碳烯烃的选择性上升。最后,解析了物料衡算的思路并采用实例进行了物料衡算。
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学位论文数据集摘要英文摘要目录Content第一章 文献综述1.1 甲醇制烯烃（MTO）领域的研究1.1.1 甲醇制烯烃（MTO）研究的意义及进展1.2 甲醇制烯烃（MTO）反应机理1.2.1 形成表面甲氧基1.2.2 生成第一个C-C键3、C4的生成过程'>1.2.3 C3、C4的生成过程1.3 甲醇制烯烃（MTO）催化剂1.3.1 ZSM-5分子筛1.3.2 SAPO-n系列催化剂1.3.3 甲醇制烯烃催化剂研制新进展1.4 甲醇制烯烃新工艺1.4.1 UOP/Hydro公司的甲醇制烯烃工艺1.4.2 大连化物所SDTO工艺1.4.3 Lurgi公司甲醇制丙烯工艺1.5 论文选题的目的和意义第二章 Na/ZSM-5催化剂催化性能的研究2.1 引言2.2 实验部分2.2.1 实验试剂与仪器2.2.2 Na/ZSM-5催化剂的制备2.2.3 Na/ZSM-5催化剂的XRD表征2.2.4 Na/ZSM-5催化剂的BET表征2.2.5 Na/ZSM-5催化剂MTO反应评价2.2.6 气相产物分析2.2.7 液相产物分析2.3 结果与讨论2.3.1 XRD测试结果2.3.2 BET测试结果2.3.3 Na负载量对MTO反应催化性能的影响2.3.4 小结第三章 Na-k/ZSM-5催化剂的研究3.1 引言3.2 实验部分3.2.1 实验试剂与仪器3.2.2 Na-k/ZSM-5催化剂的制备3.2.3 Na-k/ZSM-5催化剂的XRD表征3.2.4 Na-k/ZSM-5催化剂的BET表征3.2.5 FTIR表征3.2.6 Na-K/ZSM-5催化剂MTO反应评价3.2.7 气相产物分析3.2.8 液相产物分析3.3 结果与讨论3.3.1 Na-K催化剂XRD表征结果3.3.2 Na-K/ZSM-5催化剂孔结构对催化性能的影响3.3.3 Na-K/ZSM-5催化剂表面酸性对催化性能的影响3.3.4 Na-K负载量对MTO反应催化性能的影响3.3.5 小结第四章 Na-Li/ZSM-5催化剂Na、Li对甲醇制烯烃（MTO）的影响4.1 引言4.2 实验部分4.2.1 实验试剂与仪器4.2.2 Na-Li/ZSM-5催化剂的制备4.2.3 Na-Li/ZSM-5催化剂的XRD表征4.2.4 Na-Li/ZSM-5催化剂的BET表征4.2.5 FTIR表征4.2.6 Na-Li/ZSM-5催化剂MTO反应评价4.2.7 气相产物分析4.2.8 液相产物分析4.3 结果与讨论4.3.1 Na-Li/ZSM-5 XRD表征结果4.3.2 Na-Li/ZSM-5催化剂孔结构对催化性能的影响4.3.3 Na-Li/ZSM-5催化剂表面酸性对催化性能的影响4.3.4 Na-Li负载量对MTO反应催化性能的影响4.3.5 小结第五章 Na-K-Li/ZSM-5催化剂对甲醇制烯烃（MTO）的影响5.1 引言5.2 实验部分5.2.1 实验试剂与仪器5.2.2 Na-K-Li改性ZSM-5催化剂的制备5.2.3 Na-K-Li改性ZSM-5催化剂的XRD表征5.2.4 Na-K-Li改性ZSM-5催化剂MTO反应评价5.2.5 气相产物分析5.2.6 液相产物分析5.3 结果与讨论5.3.1 XRD结果5.3.2 Na-K-Li负载量对MTO反应催化性能的影响5.3.3 小结第六章 Na-Li-Ca-Mg/ZSM-5催化剂对甲醇制烯烃（MTO）的影响6.1 引言6.2 实验部分6.2.1 实验试剂与仪器6.2.2 Na-Li-Ca-Mg改性ZSM-5催化剂的制备6.2.3 Na-Li-Ca-Mg改性ZSM-5催化剂的XRD表征6.2.4 Na-Li-Ca-Mg改性ZSM-5催化剂的BET表征6.2.5 FTIR测试6.2.6 Na-Li-Ca-Mg改性ZSM-5催化剂MTO反应评价6.2.7 气相产物分析6.2.8 液相产物分析6.3 结果与讨论6.3.1 XRD结果6.3.2 Na-Li-Ca-Mg改性后孔径对催化性能的影响6.3.3 Na-Li-Ca-Mg改性后表面酸性对催化性能的影响6.3.4 Na-Li-Ca-Mg负载量对MTO反应催化性能的影响6.3.5 小结第七章 金属种类对催化性能的影响7.1 前言7.2 实验部分7.2.1 实验试剂与仪器7.2.2 催化剂的制备7.2.3 催化剂的XRD表征7.2.4 IR表征7.2.5 催化剂MTO反应评价7.2.6 气相产物分析7.2.7 液相产物分析7.3 结果与讨论7.3.1 XRD结果7.3.2 原位红外测试结果7.3.3 催化性能比较7.3.4. 催化剂性质与催化性能之间的关系7.3.5 小结第八章 甲醇制烯烃催化剂催化性能比较8.1 前言8.2 各催化剂体系催化性能比较8.3 几种催化性能较好的催化剂8.4 本实验成果与国内、国际的比较第九章 物料衡算9.1 甲醇制低碳烯烃物料衡算思路9.2 物料衡算的实例解析第十章 结论参考文献致谢研究成果及发表的学术论文作者和导师简介
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