Ce-HX分子筛催化合成N，N-二甲基环己胺

论文摘要

N,N-二甲基环己胺是重要的化工原料。本文以Ce-HX分子筛为催化剂,运用Box-Behnken实验设计法,研究了由环己胺与甲醇N-甲基化合成N,N-二甲基环己胺的反应条件。通过离子交换法制备了一系列不同铈交换容量的Ce-HX分子筛催化剂,采用热分析、X-射线衍射和NH3-TPD等手段对所制备的催化剂进行了表征,采用常压固定床反应器对催化剂进行活性评价,考察了铈交换容量对HX分子筛骨架结构、酸性以及催化性能的影响。结果表明,当Ce交换容量在2.0%内,Ce-HX分子筛仍保持13X分子筛的骨架结构;Ce交换容量为1.5%的Ce-HX分子筛的酸性和活性达到最大值。采用Box-Behnken实验设计方法,研究了反应温度、液时空速和摩尔比三个因素对N,N-二甲基环己胺收率的影响,得到适宜反应条件为反应温度340℃,液时空速1.4h-1,进料（环己胺:甲醇）摩尔比为1:6,在此条件下,N,N-二甲基环己胺的最大收率为65.17%,接近预测值64.64%。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 N,N-二甲基环己胺
• 1.1.1 N,N-二甲基环己胺的性质
• 1.1.2 N,N-二甲基环己胺的应用
• 1.1.3 合成 N,N-二甲基环己胺的工艺路线
• 1.2 伯胺的 N-甲基化反应
• 1.2.1 胺的性质
• 1.2.2 苯胺与甲醇的烷基化反应
• 1.3 分子筛催化剂
• 1.3.1 分子筛的酸性
• 1.3.2 分子筛的离子交换性质
• 1.3.3 分子筛的催化性质
• 1.4 稀土金属用于分子筛的改性
• 1.5 实验设计
• 1.6 本文的研究思路与主要内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 催化剂的制备和评价
• 2.1.1 催化剂的制备
• 2.1.2 催化剂的评价
• 2.2 环己胺与甲醇烷基化适宜反应条件的筛选
• 2.2.1 实验设计
• 2.2.2 环己胺与甲醇N-烷基化反应实验方案
• 2.3 环己胺烷基化产物分析
• 2.3.1 产物分析条件
• 2.3.2 校正因子的测定
• 2.3.3 产物分析
• 2.4 催化剂的表征
• 2.4.1 热重分析
• 2.4.2 物相结构分析
• 2.4.3 表面酸性分析
• 第三章 结果与讨论
• 3.1 分子筛催化剂焙烧温度的确定
• 3.2 Ce 交换容量对Ce-HX 催化剂的影响
• 3.2.1 不同交换容量的Ce-HX 催化活性的比较
• 3.2.2 物相结构测试
• 3.2.3 表面酸性分析
• 3.3 环己胺和甲醇烷基化适宜反应条件的筛选
• 3.3.1 Box-Behnken 实验设计思路
• 3.3.2 Box-Behnken 实验结果及数据处理
• 3.3.3 验证实验
• 3.4 Ce-HX 分子筛催化剂与HX 分子筛催化剂对比
• 3.5 环己胺与甲醇反应过程的研究
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢