污水生物处理过程中环境雌激素的行为归趋及风险评价

论文摘要

本文研究了典型环境雌激素（EEDs）在污水生物处理过程中的分布特征、污泥吸附及去除途径。样品预处理后使用液相色谱/质谱/质谱检测EEDs浓度,对比了污泥吸附能力,并进行了相关定量构效关系分析。结果表明厌氧反应器中污泥-水分配系数（Kp）的对数值logKp与辛醇水分配系数的对数值logKOW呈线性关系,Kp与分子长度呈线性关系;通过对比分析Kp与去除率,结果提示雌三醇（E3）、双酚A（BPA）、大豆苷元（Daidzein）、染料木素（Genistein）的主要去除途径为生物降解,其它EEDs为生物降解和污泥吸附的共同作用。为了综合评价工艺对EEDs的去除效果及其出水的环境风险,采用重组基因酵母试验（YES）对水样的总雌激素活性（雌二醇当量,EEQYES）进行测定,结果表明上流式厌氧污泥床（UASB）和厌氧滤池（AF）的去除效果最好;参考美国EPA的壬基酚淡水标准和德国相关的EEDs建议标准（Hansen,2007）,对水样进行了环境风险评价。结果表明,部分生活污水的环境风险较高,而UASB和AF出水的壬基酚当量（NEQ）则下降到EPA的小时平均浓度标准以下;进出水中17β-雌二醇（E2）、17α-乙炔基雌二醇（EE2）、4-壬基酚（4-NP）、BPA的浓度全部超过德国建议标准。生活污水中Genistein的浓度大部分超标,但处理后其浓度基本降到标准以下。另外,为了探讨基于蛋白质组学技术的EEDs高通量筛选方法,研究了E2处理前后人类乳腺癌MCF-7细胞的蛋白质表达谱的特定变化,发现下调蛋白明显多于上调蛋白,研究结果同时也为探索EEDs作用机制提供了新的线索。本文综合评价了不同厌氧、好氧生物处理工艺对生活污水EEDs的去除效果,由于出水中EEDs和总雌激素活性的环境风险不容忽视,建议通过优化处理工艺进一步提高出水安全性;基于蛋白质组学技术的探讨,对发展环境雌激素高通量筛选方法及其环境风险评价提供了新的思路。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 环境雌激素的研究现状
• 1.1.1 EEDs 的种类、来源及危害
• 1.1.2 所选九种典型EEDs 的结构与性质
• 1.1.3 所选九种典型EEDs 在生活污水中的分布及转化研究现状
• 1.1.4 重组基因酵母试验（YES）检测环境样品的雌激素活性
• 1.1.5 基于蛋白质组学技术的环境雌激素筛选方法
• 1.2 厌氧生物处理技术研究现状概述
• 1.2.1 厌氧处理技术的基本原理及相关微生物
• 1.2.2 厌氧反应器的发展及其在污水处理中的应用
• 1.2.3 厌氧消化的特点及后处理
• 1.3 课题来源、意义及研究内容
• 1.3.1 课题来源
• 1.3.2 研究背景及意义
• 1.3.3 研究内容
• 1.3.4 技术路线
• 第二章 实验方法
• 2.1 分析方法介绍
• 2.1.1 化学分析方法
• 2.1.2 生物分析方法
• 2.2 试验材料与仪器
• 2.2.1 药品与材料
• 2.2.2 仪器
• 2.3 反应器运行参数
• 2.4 分析方法
• 2.4.1 样品预处理
• 2.4.2 化学分析
• 2.4.3 YES 方法
• 2.4.4 基于蛋白质组学技术的环境雌激素筛选方法
• 第三章 EEDs 在UASB-MBR/CWTP 工艺中的分布、吸附和去除研究
• 3.1 EEDs 在UASB-MBR/CWTP 工艺流程水相中的分布特征
• 3.2 EEDs 在UASB-MBR/CWTP 工艺中的污泥吸附行为研究
• 3.2.1 EEDs 在UASB、MBR 和CWTP 反应器中的污泥吸附量
• 3.2.2 EEDs 在UASB、MBR 和CWTP 反应器中污泥-水分配系数Kp
• 3.2.3 污泥吸附的QSAR 分析
• 3.3 EEDs 在UASB-MBR/CWTP 工艺中的去除行为研究
• 3.3.1 EEDs 在UASB 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 3.3.2 EEDs 在MBR 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 3.3.3 EEDs 在CWTP 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 3.3.4 EEDs 在MBR 和CWTP 反应器中的去除效果对比
• 3.4 本章小结
• 第四章 EEDs 在AF-MBR/CWTP 工艺中的分布、吸附和去除研究
• 4.1 EEDs 在AF-MBR/CWTP 工艺流程水相中的分布特征
• 4.2 EEDs 在UASB-MBR/CWTP 工艺中的污泥吸附行为研究
• 4.2.1 EEDs 在AF、MBR 和CWTP 反应器中的污泥吸附量
• 4.2.2 EEDs 在AF、MBR 和CWTP 反应器中的污泥-水分配系数Kp
• 4.2.3 污泥吸附的QSAR 分析
• 4.3 EEDs 在AF-MBR/CWTP 工艺中的去除行为研究
• 4.3.1 EEDs 在AF 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 4.3.2 EEDs 在MBR 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 4.3.3 EEDs 在CWTP 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 4.3.4 EEDs 在MBR 和CWTP 反应器中的去除效果对比
• 4.4 本章小结
• 第五章 EEDs 在AnSBR-MBR/CWTP 工艺中的分布、吸附和去除研究
• 5.1 EEDs 在AnSBR-MBR/CWTP 工艺流程水相中的分布特征
• 5.2 EEDs 在UASB-MBR/CWTP 工艺中的污泥吸附行为研究
• 5.2.1 EEDs 在AF、MBR 和CWTP 反应器中的污泥吸附量
• 5.2.2 EEDs 在AF、MBR 和CWTP 反应器中的污泥-水分配系数Kp
• 5.2.3 污泥吸附的QSAR 分析
• 5.3 EEDs 在AF-MBR/CWTP 工艺中的去除行为研究
• 5.3.1 EEDs 在AnSBR 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 5.3.2 EEDs 在MBR 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 5.3.3 EEDs 在CWTP 反应器中的去除率及去除途径探讨
• 5.3.4 EEDs 在MBR 和CWTP 反应器中的去除效果对比
• 5.4 本章小结
• 第六章 EEDs 的生物学检测及风险评价
• 6.1 雌二醇当量与去除效果评价
• 6.2 壬基酚当量与风险评价
• 6.3 基于蛋白质组学技术的环境雌激素筛选方法初探
• 6.3.1 GC/MS 分析结果
• 6.3.2 蛋白质表达谱的建立
• 6.3.3 蛋白质表达谱差异分析
• 6.4 本章小节
• 第七章 总结与展望
• 7.1 总结
• 7.2 展望
• 附录：所选九种EEDs 在水相和污泥相中的分布数据
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表或录用的论文