论文摘要
多氯联苯（Polychlorinated Biphenyls，PCBs）是一类典型的、分布广泛的持久性有机氯代污染物，组成复杂，理论上有209种同类物和异构体。鉴于它们在地下水环境和土壤中的长期滞留性、慢性毒性和潜在的致癌作用，迫使人们亟待从污染环境中去除这些污染物。本文研究了纳米Fe0/Fe3O4与微生物联合体系降解水溶液和土壤中的PCBs。利用纳米Fe0的还原作用脱去联苯环上的氯原子，使其毒性降低或消除；再利用微生物的共代谢作用，引入多氯联苯降解菌，协同降解PCBs。通过分析纳米Fe0/Fe3O4与微生物之间的相互关系，揭示纳米Fe0/Fe3O4与微生物降解的协同作用机理。研究结果将为地下水的修复提供理论基础，也为土壤残留PCBs快速降解提供新途径。主要研究内容与结果如下：1.从污染土样中分离出一株多氯联苯降解菌，利用细菌通用引物扩增降解菌的16S rDNA，得到1500bp的片段。经纯化，测序后在Genbank上进行同源性比较分析及系统发育树构建，初步鉴定该菌株为Pseudomonas sp.。从微生物的生长曲线和对PCBs的降解曲线实验表明，降解菌共代谢降解PCBs，并以PCBs为碳源；PCBs的存在，为微生物的生长提供营养，促进微生物的生长。反应7d，降解菌对PCB9、PCB28、PCB77的降解率分别为69.72、63.17%、58.63%。2.当培养温度为30℃、培养基pH为7.0、接种量为109cfu·mL-1、PCB77初始浓度为1.0mg·L-1时，降解菌对PCB77的降解率为58.63%。PCB77的降解率随着接种量的增大而逐渐增大；而降解率随着PCB77初始浓度的不断增大而减小；培养基pH在5-9之间时，pH为7时PCB77降解率最大；外加蔗糖浓度为2g·L-1时，PCB77的降解率最大。3.利用纳米零价铁还原降解PCB77，结果表明：反应7d时，纳米零价铁对PCB77的降解率可达82.99%，并且水溶液中氯离子的浓度随着时间的推移而增大，从反应初期的18μmol·L-1增加到47μmol·L-1，由此推断并证实，溶液中的PCB77是通过还原脱氯实现的，纳米Fe0对PCB77有比较明显的降解效果。4.采用纳米Fe0/微生物、纳米Fe3O4/微生物联合体系降解水溶液中的PCB77。结果表明联合体系的降解效果要优于相对应的纳米材料、微生物单一体系，纳米Fe0/微生物7d时对PCB77的降解率可达93.30%。纳米材料/微生物协同作用机理是：纳米Fe0、纳米Fe3O4在对PCB77的还原脱氯过程中产生了Fe2+、Fe3+，能为微生物生长提供营养，还原过程中产生的电子为微生物生长提供能量，中间产物联苯比多氯联苯更容易被微生物降解。联合体系的微生物生长量高于单一的微生物体系。5.采用纳米Fe0/微生物、纳米Fe3O4/微生物联合体系降解土壤中PCB77。结果表明：PCB77在土壤中的降解符合一级动力学方程,不同类型土壤中的降解速率不同。PCB77在红壤、砂姜黑土、黄褐土中的降解半衰期（t1/2）分别为133.3、141.4、147.4d。投加纳米Fe3O4/微生物的降解半衰期分别为46.5、49.4、43.9d。而投加了纳米Fe0/微生物的降解半衰期则变为26.3、29.9、31.8d。比较联合体系和单一体系后发现，联合体系对土壤中的PCB77降解速度更快、降解效率更高。纳米Fe0、纳米Fe3O4与降解菌之间对PCB77降解存在明显的协同效应。
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