论文摘要
AlxInyGa1-x-yN四元化合物半导体材料，通过调节Al和In的组分不但可以实现禁带宽度和晶格常数的独立调节，还可以与GaN缓冲层的热外延系数相匹配，更兼具AlxGa1-xN材料的禁带宽度大和InxGa1-xN材料对位错不敏感，发光效率高等优点，从而使AlxInyGa1-x-yN半导体薄膜成为高效发光二极管的研究热点并广泛受到关注。本文主要针对AlxInyGa1-x-yN四元化合物半导体材料研究的热点问题，利用MOVPE技术通过调节金属Al束流和生长温度，生长禁带宽度大，高晶体质量的AlxInyGa1-x-yN四元化合物，并通过调节生长参数成功制备了与GaN缓冲层晶格匹配的AlxInyGa1-x-yN材料，在此基础上对AlxInyGa1-x-yN四元化合物的相分离、发光机制、电-声子耦合进行了研究，制备了AlxInyGa1-x-yN基MSM紫外探测器。本论文的具体研究内容如下：在c轴蓝宝石衬底上利用MOVPE设备，通过调节金属Al束流生长了不同禁带宽度的高质量的AlxInyGa1-x-yN四元化合物半导体，并且在只调节金属Al束流的情况下，成功生长了与GaN缓冲层晶格匹配的AlxInyGa1-x-yN。通过光学、电学等一系列表征手段研究了金属Al束流对AlxInyGa1-x-yN四元化合物薄膜光电性质的影响。内量子效率测试结果表明，AlxInyGa1-x-yN四元化合物的内量子效率高于In组分近似的InxGa1-xN的内量子效率，也高于GaN缓冲层的内量子效率。在调节金属Al束流生长AlxInyGa1-x-yN的基础上，将生长温度从850oC下降到830oC，生长了AlxInyGa1-x-yN四元化合物半导体。通过光学、电学等一系列表征手段研究了生长温度对AlxInyGa1-x-yN四元化合物薄膜光电性质的影响。降低生长温度后，样品的带边发光峰强度明显提高，但是材料的晶体质量下降并且表面粗糙度上升，这是由于Al原子的迁移率低、表面粘附系数高，较低的生长温度使其不能到达晶格中适当位置而在表面形成岛状生长。对生长的不同Al组分的AlxInyGa1-x-yN四元化合物材料的相分离进行了研究。在一定组分下，Al在AlxInyGa1-x-yN四元化合物中起到相分离“催化剂”的作用，在Al组分低于14%时，材料中没有发生明显的相分离现象，在Al为18%时相分离现象明显，XRD测试表明材料中存在富In区和富Al区。对所生长的不同Al组分的AlxInyGa1-x-yN四元化合物材料的发光机制进行了研究，并分析了Al原子的注入对发光机制的影响。光致发光谱测试结果表明：在一定组分下，我们所生长的AlxInyGa1-x-yN四元化合物的发光强度随禁带宽度的增大而增强，即我们获得了禁带宽度大，发光强度高的AlxInyGa1-x-yN四元化合物材料。变温发光谱表明AlxInyGa1-x-yN四元化合物带边发光峰位随温度变化呈现“S”型，说明样品中存在载流子局域机制。结合相分离分析表明：由于AlN、InN晶格常数和键能差距很大，在AlxInyGa1-x-yN中只有在Al或In组分很小的时候材料中才存在固熔区。一定组分下，AlxInyGa1-x-yN四元化合物材料随Al组分的升高，材料中组分不均匀，相分离的趋势增强。由此形成富In的In纳米簇，并造成材料能带变化，在势能最低处形成局域能级，局域能级将激子束缚住，从而避免了位错等非辐射中心的捕获，并且提高相邻激子波函数的重叠几率，激子波函数重叠几率的提高意味着辐射复合几率的提高，因此材料对于位错不敏感，在禁带宽度增大，位错密度提高后，材料仍有很高的发光强度。拉曼测试结果验证了以上结论，拉曼散射谱中存在In纳米簇声子峰，并且In纳米簇的声子峰强度随Al组分的升高而增强。对所生长的AlxInyGa1-x-yN四元化合物材料中电-声子之间相互作用进行了研究，并对所生长的InxGa1-xN和AlxInyGa1-x-yN材料声子发光峰的黄昆方程进行了计算，分别求出了In0.03Ga0.97N和Al0.15In0.03Ga0.82N的黄昆因子。计算结果表明：Al0.15In0.03Ga0.82N的黄昆因子大于相同In组分In0.03Ga0.97N的黄昆因子，并且这两种材料的黄昆因子也都大于非掺GaN体材料的黄昆因子。这种情况说明，GaN，InxGa1-xN， AlxInyGa1-x-yN三种材料中，随材料体内无序程度的加剧，除了受激载流子的局域作用加强之外，声子的局域振动也加强，这将导致电-声子之间的作用逐渐加强，这种现象体现在光致发光谱中主要是发光峰向短波长方向扩展（声子伴线的出现），以及0级声子峰和声子伴线发光强度增强。在Al0.40In0.02Ga0.58N外延膜上通过标准光刻工艺，制备了Al0.40In0.02Ga0.58N金属-半导体-金属（MSM）结构紫外探测器。并对探测器的暗电流和光谱响应特性进行了深入分析。I-V测量表明器件展现明显的肖特基二极管特性，势垒高度为0.98eV。在10V偏压下探测器的截止波长为310nm峰值响应为0.065A/W。并且在10V偏压下，探测器的可见-紫外比（R295nm/R450nm）接近两个数量级。探测器在360nm处的响应来源于GaN，这表明探测器在紫外波段可作为双波段探测器。
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摘要Abstract第1章 绪论1.1 课题背景及研究的目的和意义1.2 III族氮化物基本物理性质1.2.1 GaN、AlN、InN基本物理性质xGa1-xN、InxGa1-xN)基本物理性质'>1.2.2 III族氮化物三元化合物(AlxGa1-xN、InxGa1-xN)基本物理性质1.3 III族氮化物紫外LEDs的研究进展1.4 III族氮化物紫外LEDs存在的主要问题1.4.1 载流子约束能力低1.4.2 量子斯塔克效应1.4.3 缺乏载流子局域作用1.4.4 缓冲层和衬底的光吸收1.4.5 高Al材料制备的困难xInyGa1-x-yN四元化合物的特点'>1.5 AlxInyGa1-x-yN四元化合物的特点xInyGa1-x-yN研究进展'>1.6 AlxInyGa1-x-yN研究进展xInyGa1-x-yN的MOVPE生长'>1.6.1 AlxInyGa1-x-yN的MOVPE生长xInyGa1-x-yN在光电器件中的应用'>1.6.2 AlxInyGa1-x-yN在光电器件中的应用xGa1-xN、AlxInyGa1-x-yN ) 发光机制研究'>1.6.3 含In III族氮化物 ( InxGa1-xN、AlxInyGa1-x-yN ) 发光机制研究xInyGa1-x-yN研究存在的问题'>1.6.4 AlxInyGa1-x-yN研究存在的问题1.7 本文主要研究内容第2章 实验原理2.1 III氮化物的MOVPE生长技术2.1.1 III族氮化物反应机理2.1.2 金属有机源控制2.1.3 III族氮化物生长的主要问题2.2 材料晶体质量的表征方法2.2.1 X射线双晶衍射2.3 样品微结构分析2.3.1 原子力显微镜2.3.2 扫描电镜2.4 样品成分XPS能谱测试2.5 材料光电性能的表征测试方法2.5.1 光致发光谱2.5.2 拉曼光谱2.5.3 霍尔测试0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 多量子阱模拟的物理原理简述'>2.6 In0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 多量子阱模拟的物理原理简述2.6.1 III族氮化物异质结中的应力和压电效应2.6.2 电子、空穴和掺杂统计2.6.3 载流子在量子阱中的输运2.6.4 载流子在异质结中的输运2.6.5 载流子非平衡状态下的复合2.6.6 载流子局域模式的引入xInyGa1-x-yN四元化合物MOVPE生长'>第3章 AlxInyGa1-x-yN四元化合物MOVPE生长3.1 引言xInyGa1-x-yN四元化合物的MOVPE生长'>3.2 AlxInyGa1-x-yN四元化合物的MOVPE生长xInyGa1-x-yN晶体质量的影响'>3.3 TMAl束流对于AlxInyGa1-x-yN晶体质量的影响xInyGa1-x-yN晶体质量的影响'>3.3.1 TMAl束流对于AlxInyGa1-x-yN晶体质量的影响xInyGa1-x-yN四元化合物组分的确定'>3.3.2 AlxInyGa1-x-yN四元化合物组分的确定3.3.3 TMAl束流对样品表面形貌的影响3.4 TMAl束流对样品光学性能影响3.4.1 透射光谱和吸收光谱3.4.2 光致发光谱（PL）3.4.3 低温光致发光谱3.4.4 内量子效率3.5 生长温度对于样品晶体结构和光电性能的影响xInyGa1-x-yN晶体质量分析'>3.5.1 生长温度830 ℃ AlxInyGa1-x-yN晶体质量分析xInyGa1-x-yN晶体表面形貌分析'>3.5.2 生长温度830 ℃ AlxInyGa1-x-yN晶体表面形貌分析xInyGa1-x-yN晶体光学性能分析'>3.5.3 生长温度830 ℃ AlxInyGa1-x-yN晶体光学性能分析xInyGa1-x-yN电学性能分析'>3.6 AlxInyGa1-x-yN电学性能分析3.7 本章小结xInyGa1-x-yN四元化合物发光机制分析'>第4章 AlxInyGa1-x-yN四元化合物发光机制分析4.1 引言xInyGa1-x-yN四元化合物相分离研究'>4.2 AlxInyGa1-x-yN四元化合物相分离研究xInyGa1-x-yN 四元化合物发光机制研究'>4.3 AlxInyGa1-x-yN 四元化合物发光机制研究4.3.1 低温PL谱测量与分析4.3.2 变温PL谱测试与分析4.3.3 “S”型变温曲线xInyGa1-x-yN 四元化合物载流子局域作用研究'>4.3.4 AlxInyGa1-x-yN 四元化合物载流子局域作用研究4.3.5 拉曼谱对于In纳米簇存在的验证xInyGa1-x-yN载流子局域的影响'>4.3.6 生长温度变化对AlxInyGa1-x-yN载流子局域的影响xInyGa1-x-yN载流子局域对于LEDs内量子效率的影响'>4.4 AlxInyGa1-x-yN载流子局域对于LEDs内量子效率的影响0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 多量子阱结构和发光性能'>4.4.1 In0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 多量子阱结构和发光性能0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 多量子阱载流子局域效应模拟研究'>4.4.2 In0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 多量子阱载流子局域效应模拟研究0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 与In0.2Ga0.8N/GaN 多量子阱LEDs量子效率比较'>4.4.3 In0.2Ga0.8N/AlxInyGa1-x-yN 与In0.2Ga0.8N/GaN 多量子阱LEDs量子效率比较xInyGa1-x-yN四元化合物半导体电-声子耦合研究'>4.5 AlxInyGa1-x-yN四元化合物半导体电-声子耦合研究4.5.1 电-声子耦合在光致发光谱中的体现0.03Ga0.97N 和Al0.15In0.03Ga0.82N的拉曼散射测量'>4.5.2 In0.03Ga0.97N 和Al0.15In0.03Ga0.82N的拉曼散射测量4.5.3 “SC”模型对材料无序性的分析4.5.4 黄昆因子计算4.6 本章小结xInyGa1-x-yN紫外MSM探测器光电性能分析'>第5章 AlxInyGa1-x-yN紫外MSM探测器光电性能分析5.1 引言5.2 MSM紫外探测器的设计和制备5.2.1 MSM紫外探测器的结构和原理5.2.2 样品材料选择和性能分析0.40In0.02Ga0.58N MSM UV探测器制备'>5.2.3 Al0.40In0.02Ga0.58N MSM UV探测器制备0.40In0.02Ga0.58N MSM探测器光电性能分析'>5.4 Al0.40In0.02Ga0.58N MSM探测器光电性能分析0.40In0.02Ga0.58N MSM探测器电流-电压特性'>5.4.1 Al0.40In0.02Ga0.58N MSM探测器电流-电压特性0.40In0.02Ga0.58N MSM探测器光电响应特性分析'>5.4.2 Al0.40In0.02Ga0.58N MSM探测器光电响应特性分析5.5 本章小结结论参考文献攻读博士学位期间发表的论文及其它成果致谢个人简历
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AlInGaN半导体薄膜的MOVPE生长和光电特性研究
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