论文题目: 高比表面积纳米WO3的制备及其光催化降解气相甲醛的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 化学工程与技术
作者: 邹丽霞
导师: 钟秦,刘庆成
关键词: 比表面积,纳米,光催化,气相甲醛,微波辐射
文献来源: 南京理工大学
发表年度: 2005
论文摘要: 以钨酸钠为原料用阳离子树脂交换法制得钨酸，分别对钨酸采用水热法、阳极铝模板法（AAO）、超声空化-离心法、微波辐射回流法制备系列WO3，研究各因素对该WO3产物的晶相、晶粒、形貌、比表面积、红外吸收光谱、紫外-可见光吸收等性能的影响，并用该WO3光催化降解气相甲醛，评价其光催化活性。实验结果表明：热处理钨酸的方式与温度影响产物WO3晶相、表面形貌，红外吸收光谱及光催化活性，微波干燥使样品晶粒小、分散性和储存性较好，265℃水热钨酸以微波干燥能制备高结晶纳米棒WO3，有较高光催化活性。AAO模板法能制备排列有序、比表面积为29.6 m2·g-1的WO3·H2O纳米线阵列膜；水热法能制备高结晶度、更小晶粒的WO3；通过超声空化-离心钨酸7次，能制备微孔、片状纳米H0.10WO3·1.06H2O，比表面积为26.16 m2·g-1，是超声空化-离心钨酸1次的产物比表面积的2.4倍，光响应波长扩大到480nm；微波加热回流法制备出中孔且孔径分布均匀，比表面积达53.91 m2·g-1的立方菱状晶体WO3·0.33 H2O，掺杂NiO后，产物为WO3·0.33H2O·NiO，比表面积高达66.37 m2·g-1，光响应波长扩展到大约600nm。制备的WO3系列产物的光催化活性为：微波辐射回流法＞超声空化-离心法>水热法或AAO模板法。在UV光下WO3·0.33H2O·NiO光催化分解甲醛的降解率是溶胶-凝胶法制备的样品WO3的3.4倍，在可见光下降解率为76.8％，该催化剂连续5次使用，未发现有明显的钝化现象。高比表面积纳米WO3·0.33 H2O·NiO催化剂在可见光下有较强的光催化反应特性，这将在室内空气净化领域有较大的应用价值。
论文目录:
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 课题的背景及意义
1.1.1 室内空气污染及甲醛的危害
1.1.2 室内空气中甲醛污染防治措施与技术
1.1.3 非均相光催化氧化降解有机污染物的意义
1.2 国内外光催化氧化降解室内空气中VOCs的研究进展
1.2.1 光催化氧化降解VOCs及甲醛的研究进展
1.2.2 光催化剂的研究进展
1.3 国内外三氧化钨的研究进展
1.3.1 三氧化钨的物理化学性质
1.3.2 三氧化钨的应用及作为光催化剂的意义
1.3.3 三氧化钨的制备方法研究进展
1.4 本论文主要研究内容
2 非均相光催化降解气相有机污染物(VOCs)理论基础
2.1 半导体光催化作用机理
2.1.1 半导体光激发带间跃迁
2.1.2 半导体的量子效率
2.2 光催化降解VOCs及气相甲醛的基本原理
2.2.1 光催化降解VOCs的基本原理
2.2.2 光催化氧化气相甲醛机理
2.3 影响半导体光催化反应的主要因素
2.3.1 半导体光催化剂结构对光催化活性的影响
2.3.2 载体效应对光催化活性的影响
2.3.3 外场效应的影响
2.3.4 提高半导体光催化活性的途径
2.3.4.1 制备纳米级光催化剂
2.3.4.2 催化剂的表面修饰
2.3.4.3 催化剂—吸附剂载体复合化
2.4 光催化(PCO)反应器
2.5 光源
3 WO_3光催化降解气相甲醛实验方法及钨酸的制备
3.1 实验仪器与试剂
3.2 光催化剂负载固定化
3.2.1 载体选择
3.2.2 载体的预处理过程
3.2.3 负载光催化剂
3.3 光催化剂物性表征
3.4 光催化实验方法
3.5 PCO光催化反应动力学
3.6 动态阳离子树脂交换法制备钨酸溶胶实验
3.6.1 实验
3.6.2 实验结果
3.6.3 小结
4 水热法制备WO_3及其光催化降解甲醛活性
4.1 前言
4.2 实验
4.3 实验结果与讨论
4.3.1 热处理对钨酸产物晶相的影响
4.3.2 热处理钨酸对产物形貌的影响
4.3.3 热处理对钨酸产物红外光谱的影响
4.3.4 热处理钨酸对产物光催化降解甲醛活性的影响
4.4 小结
5 半导体纳米线阵列膜的制备及光催化降解甲醛活性
5.1 前言
5.2 实验
5.2.1 多孔阳极氧化铝的制备
5.2.2 TiO_2光催化剂的制备
5.2.3 WO_3光催化剂的制备
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 TiO_2／AAO膜的结构表征及其光催化降解甲醛活性
5.3.1.1 X射线衍射分析
5.3.1.2 催化剂比表面积测定
5.3.1.3 催化剂表面形貌
5.3.1.4 光催化降解甲醛气体
5.3.1.5 反应动力学模型
5.3.1.6 UV光下催化剂吸附活性
5.3.2 WO_3纳米线阵列膜的结构表征及其光催化降解甲醛活性
5.3.2.1 X射线衍射分析
5.3.2.2 XPS分析
5.3.2.3 催化剂比表面积测定
5.3.2.4 催化剂表面形貌
5.3.2.5 光催化降解甲醛活性
5.4 小结
6 超声空化法制备WO_3及其光催化降解甲醛活性
6.1 前言
6.2 实验
6.2.1 微孔三氧化钨的制备
6.2.2 光催化剂的制备
6.3 实验结果与讨论
6.3.1 XRD分析
6.3.2 三氧化钨表面形貌
6.3.3 三氧化钨比表面积测定
6.3.4 紫外-可见光吸收光谱分析
6.3.5 红外光谱分析
6.3.6 离心样品光催化降解甲醛活性
6.3.7 掺杂稀土样品光催化降解甲醛活性
6.3.8 掺杂Ni样品光催化降解甲醛活性
6.3 小结
7 微波法制备WO_3和复合WO_3·NiO及其光催化降解甲醛活性
7.1 前言
7.2 实验
7.2.1 催化剂的制备
7.3 实验结果与讨论
7.3.1 样品的XRD分析
7.3.1.1 传统回流样品XRD分析
7.3.1.2 微波辐射回流样品XRD分析
7.3.1.3 掺杂Ni的影响
7.3.2 三氧化钨表面形貌
7.3.3 三氧化钨比表面积测定
7.3.4 紫外-可见光吸收光谱
7.3.5 XPS分析
7.3.6 光催化降解甲醛活性
7.4 小结
8 WO_3·NiO光催化降解甲醛的影响因素及动力学研究
8.1 前言
8.2 实验
8.3 实验结果与讨论
8.3.1 温度影响
8.3.2 相对湿度对光催化降解甲醛的影响
8.3.3 循环风量对光催化降解甲醛的影响
8.3.4 玻璃纤维布上催化剂负载量对甲醛降解率的影响
8.3.5 催化剂吸附性与光催化氧化活性
8.3.6 催化剂对甲醛降解率与光源的关系
8.4 初始浓度对光催化降解甲醛反应的影响
8.5 光催化剂降解甲醛的稳定性
8.6 小结
9 结论
致谢
参考文献
附录 攻读博士学位期间主要科研成果
发布时间: 2006-12-06
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