以壳聚糖为载体的探针分子材料在Hg2+检测与吸附方面的研究

论文摘要

重金属污染对环境和人类健康造成了巨大的伤害,严重制约了经济的发展,是当前亟待妥善解决的世界性问题。在众多重金属污染中,要数汞的污染最为严重、危害最大,因而也最受人们的关注。汞中毒的最大危害是它可以对我们的机体造成以神经毒性和肾脏毒性为主的多系统损害。鉴于汞污染对环境和人类身体所造成的伤害,探寻一种可以在水溶液和生物体系内能够对Hg2+进行检测和吸附去除的有效方法是一个十分有意义的课题。荧光分子探针技术具有灵敏度高、选择性好、响应时间短等优点,这些年来在重金属离子的检测识别和生物组织体系内成像等领域被广泛应用。壳聚糖材料原料易得、价格低廉,是一种环境友好型且脱离石油资源的天然的高分子材料,近些年在重金属吸附等方面的应用有了很深入的研究。本论文将荧光探针成功固载到载体材料壳聚糖上,并应用于环境中重金属离子Hg2+的检测和吸附,为寻找一种对重金属离子具有快速检测、高效吸附等多功能用途的实用型新材料提供了一种十分有效的方法。设计合成了两种壳聚糖基探针功能材料：一种是以水溶性壳聚糖为载体的荧光分子探针改性的功能材料L-CS-BD,一种是以不溶性壳聚糖为载体的荧光分子探针改性的功能材料H-CS-BD.探针材料L-CS-BD能够在水溶液体系内通过荧光显著淬灭的方式高选择性地识别Hg2+,检测限为1.0ppm。另外,又设计合成了由壳聚糖单体氨基葡萄糖衍生的小分子荧光分子探针AG-BD,该探针与荧光探针功能材料有大致相同的识别检测性能,其对Hg2+的检测限为0.8ppm。研究了不溶性壳聚糖H-CS和修饰了探针分子后的不溶性壳聚糖探针材料H-CS-BD对Hg2+的吸附效果,发现H-CS-BD较H-CS对Hg2+吸附效果提高了近3倍,且不同水质对其吸附Hg2+的能力无明显的影响。最后,研究了不溶性壳聚糖探针材料H-CS-BD的重复利用性能,结果显示该探针材料具有可再生性,有较高的实际应用价值。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 1.1 汞离子的危害与检测
• 1.2 分子荧光探针
• 1.3 荧光探针的识别作用机理
• 1.3.1 分子内电荷转移
• 1.3.2 光诱导电子转移
• 1.3.3 荧光共振能量转移
• 1.3.4 激基缔合物
• 1.4 汞离子荧光探针的研究进展
• 1.4.1 PET型汞离子探针
• 1.4.2 ICT型汞离子探针
• 1.4.3 FRET型汞离子探针
• 1.4.4 激基缔合物机理
• 1.4.5 竞争取代型汞离子探针
• 1.4.6 反应型汞离子探针
• 1.5 壳聚糖及其改性材料的研究进展
• 1.5.1 甲壳素
• 1.5.2 壳聚糖介绍
• 1.5.3 壳聚糖的改性
• 1.5.4 壳聚糖及其衍生物在重金属离子吸附等方面的应用
• 1.6 本论文的设计思想与工作内容
• 1.6.1 本论文的设计思想
• 1.6.2 本论文的工作内容
• 2 荧光探针改性壳聚糖材料对汞离子识别与吸附的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验仪器
• 2.2.2 实验试剂
• 2.2.3 目标荧光分子材料的合成路径
• 2.2.4 壳聚糖基荧光材料的合成步骤
• 2.2.5 壳聚糖荧光材料的产率计算公式
• 2.2.6 pH对基于氨基葡萄糖小分子荧光探针AG-BD光谱影响的测定.
• 2.2.7 基于氨基葡萄糖的小分子探针AG-BD的荧光光谱测试方法
• 2.2.8 基于壳聚糖分子探针材料的荧光光谱测试方法
• 2+的吸附能力测试方法'>2.2.9 基于不溶性壳聚糖分子探针材料对Hg²⁺的吸附能力测试方法
• 2+吸附能力的影响'>2.2.10 水质对不溶性壳聚糖荧光探针材料Hg²⁺吸附能力的影响
• 3 结果与讨论
• 3.1 目标荧光探针材料的紫外-可见漫反射光谱表征
• 3.2 目标荧光探针材料的红外光谱（FT-IR）表征
• 2+的识别研究'>3.3 水溶性壳聚糖荧光探针材料及单分子探针对Hg²⁺的识别研究
• 2+的识别研究'>3.3.1 分子探针AG-BD对Hg²⁺的识别研究
• 2+的识别研究'>3.3.2 溶性壳聚糖荧光探针材料L-CS-BD对Hg²⁺的识别研究
• 2+的吸附研究'>3.4 不溶性壳聚糖荧光探针材料对Hg²⁺的吸附研究
• 2+吸附能力比较'>3.4.1 H-CS和H-CS-BD对Hg²⁺吸附能力比较
• 2+吸附能力的影响'>3.4.2 水质对壳聚糖基荧光探针材料Hg²⁺吸附能力的影响
• 3.5 不溶性壳聚糖基荧光探针材料循环利用性能研究
• 结论
• 参考文献
• 致谢