论文摘要
水滑石(LDH)是一类带结构正电荷的层状材料,广泛应用于国民经济多个领域,如催化、吸附和功能性助剂等。本论文制备了硫酸铵改性镁铝水滑石,研究了改性镁铝水滑石形成机理及其对重金属Pb(Ⅱ)的吸附性能。以硫酸铵为改性剂,对Mg/Al摩尔比为3的镁铝水滑石进行改性。利用IR、XRD和SEM表征手段及对其零电荷点的研究,探究了改性镁铝水滑石形成机理。结果表明,改性镁铝水滑石层板的Al3+含量减少,层间距增大,形貌变得不规则,粒径减小,零电荷点下降。改性镁铝水滑石的形成主要通过在反应体系中硫酸铵水解产生H+进攻水滑石层板外缘,并与外缘A1(OH)中的羟基反应生成水,失去羟基的Al3+受层板阳离子的静电排斥从水滑石层板脱除,从而使层板外缘产生M-OH-M型羟基,形成新的表面吸附位点。以改性镁铝水滑石对Pb(Ⅱ)的吸附性能为导向,通过单因子和响应面设计,考察了改性时间、改性温度、改性剂用量和浓度对改性水滑石吸附性能的影响。硫酸铵改性水滑石的最佳条件为:在59.3℃的硫酸铵溶液体积36.8 mL中,硫酸铵质量分数为18.2%,添加0.25 g水滑石改性4h。结果表明,水滑石改性后,改性水滑石对Pb(Ⅱ)的去除率提高了18.3%。动力学研究表明,在初始Pb(Ⅱ)浓度140~460 mg·L-1时,改性镁铝水滑石吸附Pb(Ⅱ)的动力学行为符合准二级动力学吸附速率方程,为反应控制过程,活化能为33.83kJ·mol-1。热力学研究表明,改性水滑石吸附Pb(Ⅱ)的反应为化学吸附反应,升高温度有利于吸附的进行,ΔH值为22.94 kJ·mol-1,吸附为吸热过程。在25~85℃,改性水滑石吸附Pb(Ⅱ)符合Langmuir吸附等温方程,改性水滑石的饱和吸附量随温度升高而增大,在25、45、65和85℃时饱和吸附量分别可达200.0、232.5、256.4和285.7 mg·g-1。
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