离子交换—电还原法制备质子交换膜燃料电池催化电极的研究

论文摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有高能量密度、运行温度低、清洁和稳定性好等优点,在汽车、小型电站、移动电源等应用目标领域具有广泛的应用前景。但是,PEMFC的寿命、成本、性能等核心问题和其他的一些技术问题阻碍了商业化的进程。目前,减少PEMFC中Pt催化剂的负载量、提高催化剂利用率已经成为该领域重要的话题。传统的PEMFC催化层通常由Pt/C催化剂、Nafion溶液和溶剂等成分随机混合而成。大部分催化剂无法同时得到质子、电子和O2而被浪费,降低了催化剂的利用率。针对这些问题,本方案提出通过离子交换-电还原的方法将Pt选择性的沉积在碳与质子交换膜形成的三相界面上,来提高催化剂利用率、降低Pt载量。首先,构筑具有电子通道、气体通道和质子通道的气体多孔电极;然后,通过离子交换的方法将阳离子Pt盐交换吸附在Nafion上;在电极上施加一个还原电流,只有C存在的地方才会有电流通过,使Pt沉积到碳与质子交换膜的三相界面上。通过控制Pt盐浓度、Nafion含量、离子交换-电还原的次数可以有效的控制Pt晶粒的尺寸、形状和分散度。运用SEM等测试和分析手段,考察Pt盐浓度、Nafion含量、离子交换-电还原的次数对Pt晶粒的尺寸大小、分散效果和粒径分布的影响。用循环伏安（CV）和线性扫描（LSV）电化学手段,考察Pt/C催化剂的电催化活性和催化剂利用率。单电池性能测试结果表明,采用离子交换-电还原方法制备的Pt/C催化电极具有很高的催化活性和利用率。在阳极Pt载量0.014 mg.cm-2,阴极Pt载量0.3 mg.cm-2（Johnson-Matthey 40% Pt/C催化剂）时,单电池功率达到了0.7 W.cm-2。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
• 1.1 燃料电池
• 1.1.1 燃料电池的工作原理
• 1.1.2 燃料电池的分类
• 1.1.3 燃料电池的发展简史
• 1.2 质子交换膜燃料电池
• 1.2.1 PEMFC 工作原理及组成
• 1.2.2 PEMFC 的发展简史
• 1.2.3 PEMFC 的应用
• 1.2.4 PEMFC 面临的问题
• 1.2.5 PEMFC 电催化剂研究及制备技术
• 1.3 离子交换-电还原法
• 1.3.1 传统方法制备电催化剂应用中存在的问题
• 1.3.2 离子交换-电还原法的基本理论
• 1.3.3 离子交换-电还原法的原理
• 1.3.4 离子交换-电还原法参数的选择
• 1.4 本文的主要研究内容
• 2 实验部分
• 2.1 实验试剂与材料
• 2.2 实验仪器
• 2.3 Pt/C 催化电极的制备方法
• 3）₄Cl₂ 的制备'>2.3.1 Pt（NH₃）₄Cl₂的制备
• 2.3.2 无负载多孔电极的制备
• 2.3.3 离子交换-电还原沉积制备Pt/C 催化电极
• 2.4 电极测试
• 2.5 Pt/C 催化剂的表征方法
• 2.5.1 Pt/C 催化剂的电化学性能的表征
• 2.5.2 Pt/C 催化剂的结构性能表征
• 2.5.3 Pt/C 催化剂的Pt 含量测定
• 3 离子交换-电还原法制备 PEMFC 催化电极及其制备工艺的研究
• 3.1 平整层碳担体的选择
• 3.2 亲水层Nafion 含量的影响
• 3.3 Pt 盐浓度的影响
• 3.4 离子交换温度的影响
• 3.5 离子交换-电还原次数的影响
• 3.6 小结
• 4 Pt/C 催化电极的表征及讨论
• 4.1 催化剂的形态表征及讨论
• 4.2 催化剂的电化学表征及讨论
• 4.3 小结
• 5 结论及展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录
• A. 硕士研究生期间发表的论文