铜锌铈体系催化剂催化氧化CO的研究

铜锌铈体系催化剂催化氧化CO的研究

论文摘要

本文主要讨论了共沉淀法和改进共沉淀法制备催化剂时各种制备条件对催化活性的影响。在共沉淀法中利用正交试验对催化剂中各种物质的配比量、沉淀剂类型、陈化时间和焙烧温度这4种因素进行了4水平分析,结果显示制备催化剂时使用的金属盐Cu(NO3)2、Zn(NO3)2和Ce(NO3)3的物质的量之比符合n1∶n2∶n3=6∶9∶10、并且NaOH溶液作沉淀剂、3h陈化后在450℃焙烧,制得的催化剂催化效果最好,在130℃时CO转化率即达到99%以上。使用共沉淀法,并且用硫酸盐和盐酸盐制备催化剂时元素硫和氯都不同程度的残留在催化剂粉体中,导致金属氧化物的纯度降低,影响催化剂的催化活性,使催化剂基本失活。但用硫酸盐和盐酸盐制备催化剂时,若使用改进共沉淀法则没有杂质元素硫和氯残留催化剂粉体中,从而与共沉淀法相比催化活性得到大幅度提高:测试温度在200℃时,CO的转化率可从使用共沉淀法时小于5%提高到大于50%。铜锌体系催化剂的制备过程中,与共沉淀法相比改进共沉淀法可以提高催化剂的催化活性。在使用改进共沉淀法时,氧化铜和氧化锌混合较为均匀,使金属氧化物之间的协同效应增强,可将转化率达到99%的温度降低30℃。在铜锌铈体系催化剂的制备过程中使用改进共沉淀法时,由于元素铈的加入使制备反应变得更为复杂,此种情况下转化率达到99%的温度降低幅度在20-40℃之间。虽然在含有水蒸气的条件下催化活性有所下降,但是整体催化效果仍然具有应用价值。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACTS
  • 第1章 绪论
  • 1.1 研究背景及 CO催化氧化的意义
  • 1.2 CO催化氧化反应机理及研究现状
  • 1.2.1 CO催化氧化反应机理
  • 1.2.2 CO催化氧化研究现状
  • 1.3 催化剂的研究进展
  • 1.3.1 贵金属催化剂
  • 1.3.2 非贵金属催化剂
  • 1.3.3 稀土催化剂
  • 1.4 制备催化剂的主要方法
  • 1.5 本论文的主要研究内容
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 催化剂的制备
  • 2.1.1 实验试剂及仪器
  • 2.1.2 共沉淀法
  • 2.1.3 改进共沉淀法
  • 2.2 催化剂活性的评价
  • 2.2.1 分析仪器
  • 2.2.2 催化剂活性评价装置
  • 2.2.3 催化剂预处理和活性测定
  • 2.3 催化剂表征方法
  • 2.3.1 X射线衍射(XRD)
  • 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
  • 2.3.3 比表面积的测定(BET)
  • 2.3.4 程序升温还原(TPR)
  • 2.4 本章小结
  • 第3章 共沉淀法制备催化剂的性能研究
  • 3.1 各种制备因素对催化活性的影响
  • 3.1.1 催化剂的制备条件
  • 3.1.2 各种制备因素对活性的影响
  • 3.2 金属盐的阴离子类型对催化活性的影响
  • 3.2.1 催化剂的制备条件
  • 3.2.2 阴离子类型对催化活性的影响
  • 3.3 本章小结
  • 第4章 改进共沉淀法制备催化剂的性能研究
  • 4.1 两种方法制备铜锌体系催化剂对比
  • 4.1.1 催化剂的制备条件
  • 4.1.2 铜锌催化剂的表征及活性对比
  • 4.2 两种方法制备铜锌铈体系催化剂对比
  • 4.2.1 催化剂的制备条件
  • 4.2.2 铜锌铈催化剂的表征及活性对比
  • 4.3 阴离子类型对改进共沉淀法制备催化剂的影响
  • 4.3.1 催化剂的制备条件
  • 4.3.2 催化剂的性能表征
  • 4.4 合成温度对催化活性的影响
  • 4.4.1 催化剂的制备条件
  • 4.4.2 催化剂表征及活性分析
  • 4.5 催化剂抗水性浅析
  • 4.5.1 催化剂的制备条件及活性评价装置
  • 4.5.2 催化剂抗水性分析
  • 4.6 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果
  • 致谢
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