等离子体臭氧产生的实验与理论研究

论文摘要

为了在保证效率、满足日益严格的环保标准的前提下，取得更好的经济性和系统与操作的简化，国际上提出了燃煤污染物联合脱除的思路，期望用较少的设备脱除尽可能多的污染物。最新的商业和工艺发展成就显示了臭氧氧化技术，除了脱除NOx外，还提供了更好的灵活性，能作为一个独立的工艺或者与其他技术结合开发经济的多污染物控制工艺。本文就臭氧氧化结合化学吸收联合脱除烟气多种污染物工艺中臭氧产生能耗大这一关键性问题进行深入研究。对高频高压介质阻挡放电产生臭氧进行实验研究并整理了各种情况下低温等离子体化学反应机理．氧气源时，在臭氧产率相当的情况下，臭氧浓度和产量均为商用产品的2倍左右。对于惰性气体为He的情况，O2→O3转化率随O2的比例增大而增大；对于惰性气体为Ar的情况，空气源时O2→O3转化率随O2的比例增大而增大，氧气源时O2→O3转化率随O2的比例增大而减小。对于惰性气体为Kr的情况，O2→O3转化率随O2的比例增大而减小。对于干空气中添加少量的SF6有利于臭氧产生，在流量为200l/h、输入电压为250V、SF6／干空气=2．04×10-2时，臭氧浓度提高到2．35倍（11．3 g／m3）。为获得高浓度、大产量、性价比低的臭氧发生器开辟一条新途径。对脉冲放电进行实验研究。研究发现正脉冲有利于臭氧产生，因为正脉冲比负脉冲流光传播更长的距离，产生更多的分支和更多的流光通道，因此反应区域更大，从而促使更多的臭氧产生。正脉冲降低接地极附件（电场强度较低）二次电离发生，推迟了击穿的发生。另不同的电压输入方式也造成不同的起火电压．实验中氧气源和干空气源臭氧浓度最高分别为83．6 g／m3和40．9 g／m3，臭氧产率最高分别达到985．03 g／kWh和288．26 g／kWh，臭氧产量最高分别为19．15 g／h和5．33 g／h。研究结果表明：脉冲放电是一种比较有前途的臭氧发生形式。在Buntat研究基础上对量纲分析方法在脉冲等离子体臭氧产生领域进行深入试探和修正。依据∏定理推导出臭氧浓度和主要影响参数之间的关系式（参数包括峰值电压、电晕起始电压，间隙宽度，介电常数、压力、气体流速和放电室长度或脉宽）。该理论可以用来预测臭氧浓度和调查影响脉冲流光放电各参数的重要性。正、负脉冲导致不同的电压起始电压，该理论也可以确定极性对臭氧产生的影响。对各臭氧发生技术进行对比，对比发现我们研究的高频高压放电臭氧发生技术以及脉冲放电臭氧发生技术都能有效的大幅度地提高臭氧浓度和臭氧产率。在利用高频高压放电产生臭氧时，空气源中添加SF6臭氧发生的能耗占总的发电比例1．68％。而利用第3章的研究成果，在干空气源的情况下单通道和双通道的能耗分别占总发电比例的0．42％和0．64％．臭氧氧化技术在达到同等脱硫率和脱硝率，且脱汞率远大于电子束的同时，高频高压放电干空气源（SF6）和脉冲放电单通道干空气源的耗电成本比电子束分别节省71．1％和92．7％。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• Abstract
• 目次
• 1 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 污染物联合脱除技术
• 1.2.1 第一类联合脱除工艺
• 1.2.2 第二类联合脱除工艺
• 1.3 臭氧氧化结合化学吸收联合脱除污染物技术
• 1.3.1 工艺过程
• 1.3.2 工艺优势和前景
• 1.4 放电等离子体合成臭氧技术的的研究进展
• 1.4.1 电极形式
• 1.4.2 原料气体
• 1.4.3 电介质材料
• 1.4.4 混合放电
• 1.4.5 脉冲放电
• 1.5 本文拟解决的关键科技问题
• 2 高频高压介质阻挡放电臭氧产生的实验研究
• 2.1 介质阻挡放电的物理过程和臭氧产生过程
• 2.1.1 介质阻挡放电的击穿和微放电
• 2.1.2 介质阻挡放电的主要参量
• 2.1.3 产生臭氧的等离子体反应过程
• 2.2 低温等离子体的主要基元反应
• 2.2.1 氧气
• 2.2.2 氮气
• 2.2.3 水
• 2.3 实验系统
• 2.3.1 低温等离子体电源
• 2.3.2 臭氧放电室及实验装置
• 2.4 电压的影响
• 2源'>2.4.1 O₂源
• 2.4.2 干Air源
• 2.5 流量的影响
• 2.6 相对湿度的影响
• 2的影响'>2.7 N₂的影响
• 2.8 CO的影响
• 2.9 惰性气体的影响
• 6的影响'>2.10 SF₆的影响
• 2.11 本章小结
• 3 脉冲放电臭氧产生的实验研究
• 3.1 高功率脉冲技术简介
• 3.2 实验系统
• 3.2.1 脉冲电源
• 3.2.2 臭氧放电室及实验装置
• 3.3 放电的动态过程
• 3.4 电压输出形式的影响
• 3.5 峰值电压的影响
• 3.6 脉冲重复频率的影响
• 3.7 流量的影响
• 3.8 放电室长度的影响
• 3.9 间隙宽度的影响
• 3.10 电介质厚度的影响
• 3.11 相对湿度的影响
• 3.12 电极结构的影响
• 3.13 放电室结构的影响
• 3.14 本章小结
• 4 脉冲放电臭氧产生的理论研究
• 4.1 量纲分析的简史
• 4.2 基本原理
• 4.2.1 基本量和导出量
• 4.2.2 ∏定理
• 4.2.3 运用∏定理的注意点
• 4.3 （螺旋）线-圆管结构
• 4.3.1 理论发展
• 4.3.2 实验对比
• 4.4 平板结构
• 4.4.1 理论发展
• 4.4.2 实验对比
• 4.5 本章小结
• 5 臭氧氧化结合化学吸收联合脱除烟气多种污染物的经济性分析
• 3&FGD的应用方案'>5.1 O₃&FGD的应用方案
• 5.2 臭氧发生技术经济性分析
• 3&FGD系统的经济性分析'>5.3 O₃&FGD系统的经济性分析
• 5.4 本章小结
• 6 结论
• 6.1 总结
• 6.1.1 高频高压介质阻挡放电臭氧发生方面
• 6.1.2 脉冲放电臭氧发生实验研究方面
• 6.1.3 脉冲放电臭氧发生理论分析方面
• 6.1.4 系统经济性分析
• 6.2 本文的创新之处
• 6.3 对未来工作的展望
• 参考文献
• 作者简历