论文摘要
在半导体中引入磁性金属元素而形成的稀磁半导体材料因其能将自旋和电荷两个自由度集于一身,已经成为最近几年来凝聚态物理和材料科学领域中最前沿的研究对象。其中以在ZnO、TiO2、SnO2和In2O3等氧化物中掺杂过渡金属元素的研究最为广泛。下一代多功能器件要求把电子学、磁学和光子学整合在一起,为了达到这个目的,寻找具有可调节的载流子浓度、高迁移率、高的磁矩以及透明的磁性半导体变得越来越重要。本文采用了溶胶-凝胶法制备过渡金属Fe掺杂和Fe、Sn共掺In2O3基稀磁半导体薄膜和粉体。在大量工艺探索的基础上,结合样品的结构、形貌、光学特性及磁性行为,对样品的室温铁磁性状态及原因进行初步的探讨和分析。首先,在空气气氛中,以In(NO3)3·4.5H2O、Fe(NO3)3·9H2O、SnCl4·5H2O、乙酰丙酮和乙二醇甲醚为原料,采用溶胶凝胶法在110℃干燥,500℃煅烧,得到(In1-xFex)2O3和(In0.9-xFexSn0.1)2O3的薄膜和粉末样品,从样品的结晶角度考虑,选用在500℃煅烧的制备工艺最为合理。其次,发现(In1-xFex)2O3和(In0.9-xFexSn0.1)2O3的薄膜样品,在x=0,薄膜呈抗磁性;x≤0.2时,随着掺杂Fe离子浓度增加,磁性离子之间交换作用增强,宏观上显示饱和磁矩增加,在x=0.2时饱和磁矩最大;随着磁性离子浓度继续增加,饱和磁矩下降,是由于杂质相的析出破坏磁有序相。(In1-xFex)2O3的粉末样品,在x=0时,薄膜呈抗磁性;x=0.05时,为顺磁性;随着Fe离子浓度继续增加,饱和磁矩逐渐增大,在x=0.2时达到最大,与(In1-xFex)2O3的薄膜样品一致;在x=0.3时,磁化曲线呈现顺磁和铁磁的综合趋势。其中x=0.05与0.3的同种样品,样品形式不同,磁性完全不同,可能是由于薄膜的缺陷多,而呈现铁磁性。(In0.9-xFexSn0.1)2O3的粉末样品,随着Fe离子浓度逐渐增加,磁化曲线逐渐由抗磁向顺磁再向顺磁与铁磁的综合变化。可能由于非磁性Sn离子在样品中起主要作用。而此种样品的薄膜有的显磁性,也可能是由于缺陷的原因。最后,比较了(In1-xFex)2O3和(In0.9-xFexSn0.1)2O3两个系列样品的磁化行为,研究发现,在Fe掺杂In2O3基础上,引入额外的非磁性Sn离子,使样品中铁磁有序破坏,样品的磁化强度降低或消失。总之,阳离子缺陷和氧空位共同导致了载流子浓度变化,最终影响磁性的交换耦合作用。
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