纵向迭代法及其改进方法分离重叠色谱峰

纵向迭代法及其改进方法分离重叠色谱峰

论文摘要

当前,色谱技术已经广泛应用于大气、水质、土壤、生物、食品、医药等各个领域的监测,成为了环境监测与化学分析的主要手段。但是,随着被分析组分的日益复杂化,仅依靠柱效的提高和分离条件的优化很难达到完全分离。特别是被分析化合物的结构或者性质相似时,他们在柱内分配的平衡过程也相似,就会出现重叠色谱峰甚至出现一簇谱峰。而复杂体系、多组分体系的分析正是当今分析化学的特点,所以重叠色谱峰的解析是当前色谱技术中亟需解决的问题。传统的垂线法和切线法在实现色谱定量时会有明显的误差,促使人们寻找新的重叠峰解析方法。随着化学计量学的日益发展,它被越来越多地应用于重叠峰的解析中。常用的化学计量学方法有多元校正法,傅立叶变换,小波变换,人工神经网络等方法等。研究表明这些算法在重叠峰的解析中的确有效。但是它们的算法都比较复杂,耗时较长,不适合在线分离的应用。本研究在总结重叠峰构成规律的基础上提出了一种处理重叠峰的方法即纵向迭代法。重叠峰的形成大多数都是由于其在分离过程表现出相似的平衡分配过程,导致其在分离过程中产生相似的组分浓度分布,从而产生相近的保留性质,形成相近似的色谱峰形状。在这一实验基础上,我们假设构成重叠峰的若干单峰具有相似性,即其中任意一个单峰可以经过平移缩放转变为其他的单峰。在上面提到的假设基础上建立了重叠峰分离计算的数学模型,本文对课题组最初提出的计算方法和计算程序进行了修改。将原纵向迭代算法的精确性和计算速度给予了很大的改进。形成了改进的二分迭代算法和新加速迭代程序计算法;分别对理论数据进行了新、旧两种计算方法和程序的比较,讨论了加速纵向迭代法的比例因子对分离结果的影响。结果显示新的计算方法比原方法在保持计算精度的条件下,计算速度得到了明显加快。同时新的计算方法实现了对严重(甚至无法观察到肩峰)的重叠峰的准确定量,这对严重重叠峰的研究提供一个全新的方法。研究的结果表明:改进后纵向迭代的方法简便、准确、快速、分离效果好,更适合于在线分析。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 重叠峰分离的研究进展
  • 1.2.1 传统重叠峰定量方法
  • 1.2.2 基于化学计量学的重叠峰定量方法
  • 1.3 本文内容及意义
  • 第二章 理论部分
  • 2.1 引言
  • 2.2 色谱过程塔板理论
  • 2.2.1 基本假设
  • 2.2.2 二项分布
  • 2.3 重叠峰分离的数学模型
  • 2.3.1 假设条件
  • 2.3.2 模型的抽象及数学表达
  • 2.4 重叠峰数学模型的求解
  • 2.4.1 模型求解的数学基础
  • 2.4.2 二分法
  • 2.4.3 迭代法
  • 2.5 纵向迭代算法
  • 2.5.1 纵向迭代法的具体实施过程
  • 2.5.2 纵向迭代法的改进
  • 2.6 改进的迭代算法
  • 2.6.1 提出改进方案的现实基础
  • 2.6.2 改进的二分迭代算法
  • 2.6.3 改进的加速迭代算法
  • 2.7 改进后的优点
  • 2.7.1 改进的二分迭代算法
  • 2.7.2 改进的加速迭代算法
  • 2.8 本章小节
  • 第三章 各算法性能分析与讨论
  • 3.1 引言
  • 3.2 各算法计算精度的比较
  • 3.3 收敛速度的比较
  • 3.3.1 拖尾因子为2.55 情况
  • 3.3.2 拖尾因子为1.65 情况
  • 3.3.3 拖尾因子为0.92 情况
  • 3.3.4 拖尾因子为0.5 情况
  • 3.3.5 拖尾因子为0.31 情况
  • 3.4 加速迭代的比例因子对迭代速度和精度的影响
  • 3.4.1 拖尾因子为2.55 的情况
  • 3.4.2 拖尾因子为0.92 的情况
  • 3.4.3 拖尾因子为0.31 的情况
  • 3.4.4 小结
  • 3.5 无谷点重叠峰的分离方法的研究
  • 3.5.1 无谷点重叠峰的种类
  • 3.5.2 试探扫描法
  • 3.5.3 小结
  • 3.6 本章小结
  • 第四章 总结
  • 参考文献
  • 发表论文和科研情况说明
  • 致谢
  • 相关论文文献

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