金、银纳米材料的制备及其在传感器方面的应用研究

论文摘要

纳米材料已经成为21世纪不可或缺的重要材料,由于其具有多样的形态和特殊的表面和界面效应、小尺寸效应、量子尺寸效应以及宏观量子隧道效应,以及由此衍生的光学、热学、化学、电学、磁学等方面的特殊性质,因此在生物医学、电器元件、航天航空、催化储能等各个领域扮演着重要的角色。而金属纳米材料的历史更是源远流长,2000年前,金和银就被用在玻璃中间,其金银大部分以纳米粒子的形式存在。金属纳米粒子也以其优越的光、电、磁等方面的性质,备受研究者们的青睐。目前金属纳米材料包括金、银、铜、铂、铱、铑等纳米材料,主要用于催化、电化学以及传感检测等方面。本研究利用金纳米在化学传感方面的特殊性质,通过柠檬酸钠还原法制备出金纳米溶胶,对其进行改性,使金纳米具备分子识别作用进而检测各种物质,其研究内容如下:1、三聚氰胺与金纳米结合,导致金纳米颜色发生变化,而汞离子的加入使三聚氰胺与金纳米的结合位点被占据,金纳米颜色不发生变化,通过金纳米的颜色变化来检测汞离子,通过优化条件找到最适宜的三聚氰胺的浓度来降低体系检测限;通过对不同浓度汞离子的检测信号进行线性拟合,得到较好的检测效果,使汞离子的检出限为0.03 mg/L;通过不同金属离子的检测证明了该体系对汞离子检测具有较高的专一性。2、谷胱甘肽通过金-巯键结合在金纳米表面,保护金纳米抵抗盐的诱导作用,而铬（Ⅵ）的加入破坏了金纳米与谷胱甘肽的结合作用,导致金纳米在盐的诱导下发生聚沉,实现了铬（Ⅵ）的简单和高灵敏度的检测。通过考察谷胱甘肽和盐的最适宜浓度提高体系的灵敏度和降低检出限,得到铬（Ⅵ）的检出限为0.1 mg/L;通过对不同金属离子的检测证明了该体系对铬（Ⅵ）检测具有较高的专一性;并且,实现了对模拟废水中铬（Ⅵ）的检测。3、金属纳米粒子与ssDNA的非共价结合,在金、银纳米表面修饰上ssDNA,制备出AuNPs/ssDNA探针和AgNPs/ssDNA探针检测同型半胱氨酸,通过盐的放大效应提高体系的检测灵敏度和降低体系检出限,AuNPs/ssDNA探针和AgNPs/ssDNA探针分别能检测到50 nM和10 nM的同型半胱氨酸。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 纳米材料
• 1.3 金纳米
• 1.3.1 金纳米的形态
• 1.3.2 金纳米的制备方法
• 1.3.3 金纳米的表征手段
• 1.3.4 金纳米的应用
• 1.4 本论文研究的意义与内容
• 1.4.1 研究目的和意义
• 1.4.2 研究内容
• 第2章 金纳米胶体的制备及其对重金属汞的检测研究
• 2.1 引言
• 2.1.1 重金属汞
• 2.1.2 三聚氰胺
• 2.1.3 金属纳米材料与三聚氰胺的结合
• 2.1.4 本章立论依据以及研究意义
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 金纳米的制备及其表征
• 2.2.4 三聚氰胺最适宜浓度的确定
• 2.2.5 金纳米/三聚氰胺检测汞离子
• 2.2.6 金纳米/三聚氰胺对汞离子的专一性的检测
• 2.2.7 金纳米/三聚氰胺对模拟废水中汞离子的检测
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 实验原理
• 2.3.2 金纳米的表征
• 2.3.3 三聚氰胺最适宜浓度的确定
• 2.3.4 不同浓度的汞离子的检测
• 2.3.5 金纳米/三聚氰胺体系专一性检测
• 2.3.6 金纳米/三聚氰胺体系对模拟废水中的汞离子的检测
• 2.4 小结
• 第3章 谷胱甘肽修饰的金纳米检测重金属铬（Ⅵ）
• 3.1 前言
• 3.1.1 重金属铬
• 3.1.2 谷胱甘肽
• 3.1.3 本实验理论依据
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂和仪器
• 3.2.2 金纳米的制备
• 3.2.3 谷胱甘肽与六价铬的反应
• 3.2.4 谷胱甘肽最适宜浓度的确定
• 3.2.5 最适宜盐浓度的确定
• 3.2.6 金纳米与谷胱甘肽自组装检测不同浓度 Cr（Ⅵ）
• 3.2.7 AuNPs/GSH 对 Cr（Ⅵ） 的专一性检测研究
• 3.2.8 模拟废水中 Cr（Ⅵ） 的检测
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 实验原理
• 3.3.2 谷胱甘肽与六价铬的反应
• 3.3.3 谷胱甘肽最适宜浓度的测定
• 3.3.4 最适宜盐浓度的确定
• 3.3.5 不同浓度的汞离子的检测
• 3.3.6 AuNPs/GSH 对 Cr（Ⅵ） 的专一性检测
• 3.3.7 模拟废水水样中 Cr（Ⅵ） 的检测
• 3.4 小结
• 第4章 金属纳米粒子合成探针检测同型半胱氨酸
• 4.1 前言
• 4.1.1 同型半胱氨酸
• 4.1.2 金属纳米材料
• 4.1.3 金属纳米颗粒与ssDNA 作用
• 4.1.4 本章实验立论依据
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验材料和仪器
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 金纳米的制备
• 4.2.4 AuNPs/ssDNA 探针的制备
• 4.2.5 最适宜盐浓度的测定
• 4.2.6 最适宜ssDNA 链长的测定
• 4.2.7 金纳米检测不同浓度的 Hcys
• 4.2.8 AuNPs/ssDNA 探针检测不同浓度 Hcys
• 4.2.9 AuNPs/ssDNA 探针检测尿液中的 Hcys 含量
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 实验原理
• 4.3.2 最适宜盐浓度的测定
• 4.3.3 最适宜ssDNA 链长的测定
• 4.3.4 金纳米与 AuNPs/ssDNA 探针的检测灵敏度对比
• 4.3.5 AuNPs/ssDNA 探针检测不同浓度 Hcys
• 4.3.6 AuNPs/ssDNA 探针检测实际样品（尿样）中的 Hcys
• 4.4 实验部分
• 4.4.1 实验材料及试剂
• 4.4.2 银纳米的制备及表征
• 4.4.3 AgNPs/ssDNA 探针的制备
• 4.4.4 最适宜盐浓度测定
• 4.4.5 最适宜 DNA 长度的测定
• 4.4.6 AgNPs/ssDNA 探针检测同型半胱氨酸
• 4.5 结果与讨论
• 4.5.1 AgNPs/ssDNA 探针检测同型半胱氨酸原理
• 4.5.2 银纳米的表征
• 4.5.3 最适宜盐浓度测定
• 4.5.4 最适合 DNA 长度测定
• 4.5.5 AgNPs/ssDNA 探针检测同型半胱氨酸
• 4.6 小结
• 结论
• 参考文献
• 附录 攻读硕士学位期间所发表的学术论文
• 致谢