论文摘要
自从二十世纪九十年代在钙钛矿锰氧化物薄膜中发现巨磁电阻效应以来,由于它们表现出来的低场磁阻效应以及高自旋极化率等特点,在高密度存储器件、磁随机存储和传感器以及自旋极化的全氧化物器件等方面具有广阔的应用前景,因此受到人们广泛的关注。同时,由于在钙钛矿锰氧化物中通常存在多种序（晶格、自旋、轨道等）之间激烈的竞争和共存,使其表现出来电荷有序、轨道有序以及相分离等非常丰富的物理内容,这些复杂的现象大大激发了物理研究人员的研究兴趣,已成为凝聚态物理的研究热点之一。因此,对巨磁阻薄膜的研究和探讨,不仅对锰氧化物的自旋电子学基础物理研究具有重要意义,而且对于相关器件,特别是对全氧化物或者氧化物.金属器件的研制具有非常重要的现实意义。在本论文中,我们通过对钙钛矿锰氧化物外延膜的制备条件、应力以及厚度效应的研究,探索了锰氧化物外延膜的应力厚度效应对其结构、磁性和输运性质的影响,特别对晶格失配、角度畸变和角度失配和锰氧化物外延膜物理性能之间的关系做了深入的分析和讨论。部分研究成果已在国际科技期刊上发表。本论文总共分六章。第一章主要介绍了钙钛矿锰氧化物典型的物理性质和外延膜的应力厚度效应的研究进展。首先简要回顾了锰氧化物集中典型的性质,如晶体结构,晶场劈裂,有序相,相分离现象等。然后讨论了锰氧化物薄膜的应力厚度效应,包括面内晶格失配导致的晶格应变对晶体结构、输运行为、磁性能等的影响,厚度效应对晶胞参数、物理性质的影响。最后简要介绍了几种常见的应力厚度效应模型。第二章主要介绍了本文实验需要用到的薄膜制备方法和样品测试方法。主要介绍了脉冲激光沉积镀膜的原理和方法,并对X射线衍射倒易空间图技术做了详细的介绍。第三章主要讨论原位制备氧压与巨磁阻锰氧化物La1-xCaxMnO3（LCMO）外延膜的微结构及电磁性能之间的关系。实验证明超薄薄膜的结构和电阻/磁转变主要依赖于原位沉积氧压;而对于较厚的薄膜,其结构和电磁性质既受原位氧压控制也受后处理过程影响。并且发现,当薄膜制备氧压低于一定值（-25Pa）时,其对LCMO薄膜结构和性能的影响很大,经过后退火处理,即使较厚的薄膜其结构和性能也很难达到块材的水平。而制备氧压高于该值时,经过后退火处理,较厚的薄膜结构和性能可以达到块材的水平。因此,为了制备高质量的巨磁阻外延膜,必须采用较高的制备氧压。第四章研究了晶格失配应变对La0.7Ca0.3MnO3外延膜的结构和电磁性质的影响。实验证明薄膜的应变状态直接影响薄膜的输运行为。对于无失配的LCMO/LSAT样品,其性能只与厚度有关;而对较大晶格失配的样品LCMO/STO,随着薄膜厚度的增加,在一定厚度薄膜开始发生弛豫,同时伴随样品转变温度的升高,特别是在一定的厚度范围内,LCMO薄膜的部分弛豫在微结构和磁学性能上可以清楚地的对应。当薄膜完全弛豫后,薄膜的转变温度和结构则完全恢复到块材的情形。因此,制备高质量的巨磁阻薄膜,必须考虑晶格失配的大小。第五章研究正交结构的La0.67Ca0.33MnO3（LCMO）/NdGaO3（NGO）（110）中薄膜生长面外的角度畸变对薄膜的结构和电磁性质的影响。由于NGO（LCMO）具有正交对称性,用赝立方表示晶体结构时,其赝立方夹角为89.265°（89.864°）,这个角处于正交结构的（001）面内。LCMO和NGO长度失配很小（<0.05%）,而角度失配约为0.64%,实验发现,当LCMO生长在NGO（110）衬底上时,低于30nm时,薄膜仍受衬底的剪切应变作用,它使样品的TP迅速降低:高于30nm时,LCMO薄膜开始发生弛豫,且其处于生长面外的赝立方夹角随着薄膜厚度在变化,样品的TP逐渐接近块材LCMO。可见,虽然长度失配很小,但是较大角度.失配对薄膜的结构和性能的影响也很大。第六章研究了面内角度失配对La0.67Ca0.33MNO3（LCMO）外延膜的电磁性能和结构的影响。选用NdGaO3（001）衬底,其与LCMO的角度失配在面内。结果表明,基态为铁磁金属态的LCMO薄膜生长在NGO（001）衬底上,经过氧气退火后,薄膜出现了类似电荷有序的输运行为,而且在很宽的温度范围内都具有非常大的低场磁阻现象。这可能是由于面内角度失配造成了较大的剪切应变,在退火作用下,薄膜晶格形成了面内长程周期排列,这种周期排列可能就是上述薄膜中电荷有序行为的来源。