青岛大气氮化学污染及其主要影响因子的模拟研究

论文摘要

随着青岛市的发展与能源结构的逐渐调整,机动车尾气引起的大气氮氧化物污染与光化学污染等环境问题日渐显著。青岛地处亚洲沙尘向太平洋输送的入海通道,位于黄海之滨,沙尘和海盐作为两种特殊的气溶胶,对青岛大气氮污染起到了重要的影响作用。本文通过分析青岛市大气污染物浓度监测资料以及气象资料,研究讨论了青岛市大气污染特征、氮氧化物污染与气象因素之间的关系;然后在实际观测资料的基础上,使用大气化学动力学模式MECCA,进一步重点模拟分析了城市大气氮氧化物化学转化过程,研究了沙尘天气与海盐气溶胶对污染城市大气氮化学过程的影响。最后进行了城市氮氧化物减排模拟试验,以探讨尾气污染的控制效果。得到主要研究结论如下:①青岛大气NOx与CO浓度冬季高、夏季低,臭氧变化与之相反。NOx浓度日变化特征为日间高夜间低,在早晨与傍晚出现两次峰值;O3浓度高峰值出现在午后。青岛与北京市夏季NO2/SO2比值都大于1,说明夏季NOx污染相比SO2污染问题更为严重。青岛晴天O3浓度日间高夜间低,但阴、雨天O3浓度日夜变化幅度较小。经滞后相关分析得出NOx对O3浓度变化的累积效应作用时间为5-6小时;大气NOx浓度与温度、相对湿度、平均风速反相关而与气压正相关。②使用大气化学模式MECCA模拟研究沙尘天气对污染海岸大气中无机氮化物化学转化,分析沙尘引起的颗粒物表面含氮化合物的非均相化学反应过程的变化、通过影响太阳辐射强度间接影响气相光化学反应、以及沙尘天气伴随的较大风速引起强烈的扩散作用对气相及气溶胶中无机氮化物分配起到的影响作用。NOx主要产物HNO3浓度日间受NOx浓度的影响,而夜间受到N2O5浓度变化的影响,粗粒子中NO3-、NH4+及细粒子中NH4+平均浓度为29.6μg/m3、3.82μg/m3、12.0μg/m3。沙尘暴过程增强非均相反应,直接导致NOx、HNO3与N2O5浓度明显降低（分别减少31.6%、46.0%和54.6%。）;相反颗粒态中NO3-、NH4+浓度显著增加（分别增加了4.15倍和2.35倍）。沙尘暴过程引起的辐射衰减使NOx浓度升高而O3浓度下降,但对NH3及气溶胶中含氮化合物影响很小。两者综合比较,在模拟初期（0-4 hour）,光化学在NOx转化中起主导作用,中后期（>24 hour）非均相NOx化学转化加强,最终起主导作用。扩散损耗使NOx、O3浓度明显降低,对NH3影响较小,但对于气溶胶中含氮物质来说,非均相化学反应的作用仍占主导地位,粗粒子NO3-与细粒子NH4+浓度有明显升高。③青岛与北京大气NO2浓度变化趋势在日间相似而夜间相反:青岛NO2浓度在夜间出现低值区;但北京夜间大气NO2浓度逐渐升高,显著高于日间。化学模拟试验证明:海盐气溶胶与大气氮氧化物的日夜不同机制会使青岛市大气的NO2浓度在夜间有显著的降低。同时,北京市较特殊的三面环山的地理位置引起的夏季夜间大气逆温,与而青岛海陆风交替的作用等气象因素也起到一定的影响作用。④通过机动车尾气减排来减轻城市大气氮氧化物污染是比较有效的。理论上,当NO排放浓度减低致80%～50%时,即会使大气氮氧化物浓度迅速降低至50%～35%。实际城市大气中,气象条件是机动车尾气减排效果非常重要的影响因素——与北京市两次机动限行期间尾气减排效应的对比分析很明确地证明了这一点。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 城市大气氮化学污染
• 1.2 大气氮污染观测与模拟研究进展
• 1.2.1 大气氮氧化物观测研究
• 1.2.2 数值模拟研究进展
• 1.3 气溶胶对大气氮化学影响作用的研究
• 1.3.1 沙尘天气对大气氮化学的影响
• 1.3.2 海盐气溶胶对大气氮化学的影响
• 1.4 汽车尾气污染对城市氮化物污染影响的研究
• 1.5 论文研究目标
• 第二章 资料与模式
• 2.1 大气污染物浓度数据采集与气象资料来源
• 2.2 大气化学模式-MECCA
• 2.2.1 模式介绍
• 2.2.2 MECCA 模式应用
• 第三章 青岛城市大气污染特征及影响因子分析
• 3.1 青岛市大气污染特征
• 3.1.1 青岛市环境特征介绍
• 3.1.2 青岛市大气污染物年变化特征
• 3.1.3 青岛夏季大气主要污染物浓度日变化特征
• 2/SO₂ 比值分析'>3.1.4 城市夏季大气NO₂/SO₂比值分析
• 3.2 大气氮化学相关因子影响分析
• x与O₃ 的相关性分析'>3.2.1 NO_x与O₃的相关性分析
• x 浓度与环境因子的偏向关分析'>3.2.2 NO_x浓度与环境因子的偏向关分析
• 3.3 小结
• 第四章 沙尘天气对青岛城市大气氮化学影响的模拟
• 4.1 环境参数与初始场资料设置
• 4.1.1 环境条件参数设置
• 4.1.2 气溶胶模块假设
• 4.1.3 辐射强度
• 4.1.4 初始浓度、源排放速率与沉降速率设置
• 4.2 沙尘天气对大气氮化学影响的模拟结果与讨论
• 4.2.1 青岛大气主要含氮物浓度特征
• 4.2.2 沙尘天气对氮化学的影响作用
• 4.2.3 风速增大的影响
• 4.2.4 沙尘天气对大气颗粒态无机氮浓度的影响
• 4.3 小结
• 第五章 海盐气溶胶对青岛城市大气氮化学影响的模拟
• 5.1 海盐气溶胶对青岛氮化学影响的模拟试验设计
• 5.2 海盐气溶胶对青岛氮化学影响的模拟结果分析
• 2 浓度日变化特征对比'>5.3 青岛与北京市夏季大气NO₂浓度日变化特征对比
• 5.4 小结
• x减排对城市大气污染影响的模拟'>第六章 NO_x减排对城市大气污染影响的模拟
• x减排数值模拟试验'>6.1 大气NO_x减排数值模拟试验
• 6.1.1 减排试验数值模拟的环境参数与初始值设置
• 6.1.2 减排试验设计
• 6.2 减排模拟结果分析与讨论
• 6.3 模拟结果与两次机动车限行减排结果对比验证
• 6.3.1 2006 年11 月中非合作论坛期间机动车减排结果分析
• 6.3.2 2007 年8 月好运北京试验结果分析
• 6.4 小结
• 第七章 结语
• 7.1 结论
• 7.2 研究工作讨论与前景展望
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历
• 发表学术论文