含氮杂环化合物对微生物燃料电池性能影响的研究

论文摘要

难降解有机物是指被微生物降解速度慢且分解不彻底的一类有机物，如杂环类化合物、酚类化合物等。其中很多物质生物降解性能很差，在自然环境中不易被生物降解，可以长期稳定地存在于土壤和水体中，对人体和动物具有毒性作用如致癌、致畸、致突变等，已经构成了对人类身体健康和生态系统的严重威胁。因此，难降解有机污染物的治理一直是环保领域的一个重要研究课题。目前，在难降解有机物的处理方面开发了许多新技术包括：氧化技术、电解技术、生物强化技术、细胞固定化技术、生物强化技术、酶技术等。这些处理方法基本上都存在着操作条件严格、耗费时间长、成本过高、伴随有毒污染物生成等弊端。目前，解决日趋严重的环境污染问题和探寻新的能源是人类社会能够完成可持续发展的两大根本性问题。微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)是一种微生物技术与电池技术相结合的产物，是以微生物为催化剂，将有机物中的化学能转化成电能的装置。MFC结合了生物法处理废水核心技术—有氧代谢方式和无氧代谢方式的优点，它在有效处理废水的同时能够产生电能，该特性为废水处理技术持续发展提供了新的思路。近年来，微生物燃料电池作为一种新型的能量转化方式，受到研究者的广泛关注。MFCs利用的燃料包括易降解有机物（如有机酸和糖类），难降解有机物（如木质素和苯酚），模拟废水和实际废水（如啤酒废水和淀粉加工废水）都取得了较好的效果。微生物燃料电池的研究与应用开发涉及到从微生物、电化学到材料学和环境工程等科学领域。本文介绍了微生物燃料电池的基本特征及其最新的研究进展，难降解有机物处理新技术，设计并自制双室微生物燃料电池，以长沙市某污水处理的厌氧污泥为接种液进行了产电细菌的驯化，以有毒难降解的典型含氮杂环化合物为燃料，比较研究不同底物及浓度的产电性能和有机质的去除效率，微生物燃料电池技术与传统厌氧生化处理技术在生物降解含氮杂环化合物方面的优势。根据GC/MS的分析结果推测不同底物在MFC中的生物降解途径。同时也考察仅以厌氧污泥为底物单独存在时，微生物燃料电池中的产电情况及分析其污泥成分变化。试验结果表明，以厌氧污泥作为接种物，对研究含氮杂环化合物在微生物燃料电池中的产电性能影响不大。在给定菌种来源条件下，分别以吡啶、喹啉和吲哚作为唯一碳源时，双室微生物燃料电池的输出电压曲线呈有规律的三个阶段：上升阶段、平台阶段、下降阶段，但产电能力存在着差异，其中吲哚和喹啉的输出功率明显高于吡啶，这反映了厌氧活性污泥对不同底物及浓度的产电选择性。DMFC的最大输出电压分别为524mV（吲哚，120mg/L），494mV（喹啉，120mg/L），413mV（吡啶，60mg/L），相应的最大输出功率密度分别为228.8mW/m2，203.4mW/m2，142.1mW/m2(按外电阻1000和阳极截面积计算)，随着底物浓度的增大，双室燃料电池的最大输出电压升高，产电周期和平台持续时间也增长。但吡啶没有像喹啉和吲哚一样表现出此规律。同时MFC对各种含氮杂环化合物的降解效率和COD的去除率分别达到90%和88%以上。含氮杂环化合物产电性能和降解情况的不同与其本身的分子结构、电荷特性、物理化学特性等有很大的关系。MFC闭路条件下对底物的降解速率高于开路厌氧条件下降解速率约10％，这表明，在MFC运行条件下有可能促进相应微生物对含氮杂环化合物的利用和分解，也可能存在新的厌氧降解途径，从而增大了底物的降解速率。同时利用GC/MS检测到了各基质的代谢中间产物，并推测了其生物降解途径。MFC可以在实现高效降解含氮杂环化合物的同时可稳定地向外输出电能，这为含氮杂环芳烃类难降解有机物的高效低耗处理提供了新的途径。MFC技术具有产电与污水处理的双重功效，代表了当今最前沿的废弃物资源化利用方向，有望成为未来有机废弃物能源化处置的支柱性技术。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 插图索引
• 附表索引
• 第1章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 微生物燃料电池
• 1.2.1 微生物燃料电池简介
• 1.2.2 微生物燃料电池中的产电菌及应用
• 1.2.3 微生物燃料电池的影响因素
• 1.2.4 微生物燃料电池的国内外研究进展
• 1.2.5 微生物燃料电池的应用前景与展望
• 1.3 难降解物质的性质及处理技术
• 1.3.1 难降解有机物简介
• 1.3.2 难降解有机物处理技术
• 1.4 课题的研究内容，目的和意义
• 1.4.1 课题研究的内容
• 1.4.2 课题研究目的和意义
• 第2章 实验及分析方法
• 2.1 实验装置
• 2.2 实验配备
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 实验仪器
• 2.3 电池性能的测定方法
• 2.3.1 输出电压和电流
• 2.3.2 功率密度
• 2.3.3 产电性能表征
• 2.3.4 库仑效率
• 2.4 分析方法
• 2.4.1 COD 的测定
• 2.4.2 含氮杂环化合物的测定
• 2.5 污泥驯化
• 2.5.1 接种污泥
• 2.5.2 污泥的驯化
• 2.5.3 污泥驯化结果及分析
• 第3章 厌氧污泥为燃料的微生物燃料电池的产电性能研究
• 3.1 微生物燃料电池的产电特性
• 3.2 污泥中成分变化
• 3.3 结果分析及讨论
• 第4章 吡啶为燃料的微生物燃料电池的产电性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 不同浓度的吡啶对 MFC 产电影响
• 4.3 MFC 产电性能表征
• 4.4 吡啶和 COD 的降解效果
• 4.4.1 MFC 闭合回路和开路状态下对吡啶的降解比较
• 4.4.2 产电条件下的降解性能
• 4.5 MFC 条件下的吡啶降解途径
• 第5章 喹啉为燃料的微生物燃料电池的产电性能研究
• 5.1 引言
• 5.2 不同浓度的喹啉对 MFC 产电影响
• 5.3 MFC 产电性能表征
• 5.4 喹啉和 COD 的降解效果
• 5.4.1 MFC 闭合回路和开路状态下对喹啉的降解比较
• 5.4.2 产电条件下的降解性能
• 5.5 MFC 条件下的喹啉降解途径
• 第6章 吲哚为燃料的微生物燃料电池的产电性能研究
• 6.1 引言
• 6.2 不同浓度的吲哚对 MFC 产电影响
• 6.3 MFC 产电性能表征
• 6.4 吲哚和 COD 的降解效果
• 6.4.1 MFC 闭合回路和开路状态下对吲哚的降解比较
• 6.4.2 产电条件下的降解性能
• 6.5 MFC 条件下的吲哚降解途径
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 附录 A 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录