水滑石类固体碱催化剂制备及其性能研究

论文摘要

生物柴油（Biodiese,脂肪酸甲脂）是一种含氧清洁燃料,由动、植物油等可再生油脂制取加工而成。生物柴油作为优质的柴油代用品,属环境友好型绿色燃料,具有深远的经济效益与社会效益。研究非均相固体碱、固定化脂肪酶制备生物柴油并进行优化,对生物柴油的生成技术和应用推广都有重要意义。故我们做了以下几个方面工作:采用尿素法合成出Mg/A1摩尔比为4的碳酸根型水滑石,并考察其“记忆”效应。通过XRD、IR、SEM和DSC对其形态和形貌进行表征,合成的水滑石晶相单一,结晶度良好,层状结构明显,晶粒均匀。500 oC焙烧态水滑石（LDO）层间结构破坏,塌陷。将样品加入到含有CO32-阴离子的溶液介质中,其结构基本恢复到具有有序层状结构的LDH。对共沉淀法制备复原的T-RLDH和尿素法制备复原的U-RLDH结构和催化性能进行比较,利用XRD、IR、DSC和SEM手段进行表征。结果表明,500 oC下煅烧后U-RLDH有更高的催化活性和更长的使用寿命。为了筛选出更高催化活性的催化剂,制备不同负载物的水滑石。负载型固体碱具有水滑石的层状结构,晶相较均匀,耐热性有所提高。25 wt% KF/LDH催化剂使用6次,其生物柴油产率仍可达85%。考察了不同催化剂对酯交换的催化性能。固定化脂肪酶为催化剂所需最佳醇油比最低,仅为4:1,游离脂肪酸含量对酯交换反应影响甚微,且有较强的抗水性,固定化脂肪酶催化剂可重复使用6次。NaOH为催化剂酯交换反应随游离脂肪酸的增加,酯交换转化率显著降低;RLDH为催化剂可重复使用5次,酯交换产物易分离,所得产品完全符合德国生物柴油标准。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 前言
• 1.1 研究背景和意义
• 1.2 水滑石
• 1.2.1 概述
• 1.2.2 组成
• 1.2.3 性质
• 1.2.4 水滑石的制备
• 1.2.5 用途
• 1.2.6 表征
• 1.3 生物柴油的利用意义
• 1.4 固定化脂肪酶制备生物柴油
• 1.5 主要研究内容
• 第2章 MgAl水滑石记忆效应的研究
• 2.1 实验药品、仪器和分析方法
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 实验内容
• 2.2.1 LDH的合成
• 2.2.2 RLDH的合成
• 2.2.3 生物柴油的制备
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 XRD表征
• 2.3.2 IR分析
• 2.3.3 SEM分析
• 2.3.4 DSC分析
• 2.3.5 催化性能
• 2.4 小结
• 第3章 不同方法制备RLDH及其催化性能
• 3.1 实验仪器与试剂
• 3.2 表征仪器
• 3.3 实验方法
• 3.3.1 水滑石的制备
• 3.3.2 生物柴油的制备
• 3.3.3 生物柴油分析方法
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 表征
• 3.4.2 催化活性
• 3.5 小结
• 第4章 负载型水滑石的制备及其应用
• 4.1 实验仪器与试剂
• 4.2 实验方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 表征
• 4.3.2 催化活性
• 4.3.3 使用寿命
• 4.4 小结
• 第5章 不同催化剂催化制备生物柴油性能比较
• 5.1 实验仪器与试剂
• 5.2 实验方法
• 5.2.1 水滑石的制备
• 5.2.2 固定化脂肪酶的制备
• 5.2.3 生物柴油的制备
• 5.2.4 粘度
• 5.2.5 闪点
• 5.2.6 十六烷值
• 5.2.7 密度
• 5.2.8 水分的测定
• 5.2.9 灰分的测定
• 5.2.10 游离甘油、总甘油分析方法的建立
• 5.2.11 含硫量分析方法的建立
• 5.2.12 甲醇含量测定
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 醇油比的影响
• 5.3.2 水含量的影响
• 5.3.3 酸值的影响
• 5.3.4 使用寿命的影响
• 5.3.5 不同催化剂制备生物柴油性能比较
• 5.4 小结
• 结论与展望
• 一、结论
• 二、创新之处
• 三、展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间取得的主要成果